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Cobalt nitride enabled benzimidazoles production from furyl/aryl bio-alcohols and o-nitroanilines without an external H-source

引用

Frontiers of Chemical Science and Engineering 2023年第1期17卷 68-81页

作者： Chuanhui Li Li-Long Zhang Hu Li Song Yang State Key Laboratory Breeding Base of Green Pesticide&Agricultural Bioengineering Key Laboratory of Green Pesticide&Agricultural BioengineeringMinistry of EducationState-Local Joint Laboratory for Comprehensive Utilization of BiomassCenter for R&D of Fine ChemicalsGuizhou UniversityGuiyang 550025China

Benzimidazole derivatives have wide-spectrum biological activities and pharmacological effects,but remain challenging to be produced from biomass ***,we report a green hydrogen transfer strategy for the efficient one-pot production of benzimidazoles from a wide range of bio-alcohols and o-nitroanilines enabled by cobalt nitride species on hierarchically porous and recyclable nitrogen-doped carbon catalysts(Co/CN_(x)-T,T denotes the pyrolysis temperature)without using an external hydrogen source and base *** the tested catalysts,Co/CN_(x)-700 exhibited superior catalytic performance,furnishing 2-substituted benzimidazoles in 65%–92%*** mechanistic studies manifest that the coordination between Co^(2+)and N with appropriate electronic state on the porous nitrogen-doped carbon having structural defects,as well as the remarkable synergetic effect of Co/N dual sites contribute to the pronounced activity of Co/CN_(x)-700,while too high pyrolysis temperature may cause the breakage of the catalyst Co-N bond to lower down its ***,it is revealed that the initial dehydrogenation of bio-alcohol and the subsequent cyclodehydrogenation are closely correlated with the hydrogenation of nitro *** catalytic hydrogen transfer-coupling protocol opens a new avenue for the synthesis of N-heterocyclic compounds from biomass.

关键词： biomass conversion furanic compounds benzimidazoles hydrogen transfer bifunctional catalysis

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