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Low temperature one-pot synthesis of 1,1-diethoxyethane from ethanol on Bi/BiCeO_(x)with strong metal-support interactions

引用

Nano Research 2023年第3期16卷 3709-3718页

作者： Zhe An Jiayu Liu Meng Cao Jian Zhang Yanru Zhu Hongyan Song Xu Xiang Jing He State Key Laboratory of Chemical Resource Engineering Beijing University of Chemical TechnologyBeijing 100029China

The direct conversion of ethanol to 1,1-diethoxyethane(DEE)through one-pot dehydrogenation-acetalization has attracted broad interest from both academia and industry.Based on thermodynamics,the oxidative dehydrogenation of alcohol to acetaldehyde requires high temperature to activate oxygen to realize the C-H cleavage,while the acetalization of acetaldehyde with ethanol is exothermic reversible reaction favorable at low temperature.The mismatching of the reaction condition for the two consecutive steps makes it a great challenge to achieve both high ethanol conversion and high DEE selectivity.This work reports a highly efficient bi-functional catalysis by Bi/BiCeO_(x)for one-pot oxidative dehydrogenation-acetalization route from ethanol to DEE under 150℃and ambient pressure,affording a selectivity of 98.5%±0.5%to DEE at an ethanol conversion of 87.0%±1.0%.An efficient tandem catalysis has been achieved on the interfacial Bi^(δ)+-Ov-Ce^(III)sites in Bi/BiCeO_(x)established by strong metal-support interaction,in which Biδ+-Ov-sites contribute to the oxidative dehydrogenation of ethanol at mild temperature,and-Ov-CeIII sites to the subsequent acetalization between the generated acetaldehyde and ethanol.

关键词： ethanol conversion 1 1-diethoxyethane strong metal-support interaction Biδ+-Ov-CeIII sites

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