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FeOOH上掺入Ni和Cu引起的羟基和含氮中间物的共吸附行为实现加速氨氧化反应中的脱氢过程

Science China Materials 2023年第7期66卷 2715-2725页

作者：张硕闫理停姜慧敏赵彦超杨灵志付秋菊郭恩言张军赵学波 School of Materials Science and Engineering Qilu University of Technology(Shandong Academy of Sciences)Jinan 250353China State Key Laboratory of Heavy Oil Processing College of Chemistry and Chemical EngineeringChina University of Petroleum(East China)Qingdao 266580China

氨是一种很有前途的能源载体,由于其高氢含量和无碳的特点,可用于燃料电池,并可作为电解水制氢装置中水的替代氧化底物.然而,人们对氨电氧化反应(AOR)的机理认识不足,且缺乏廉价、高效的AOR催化剂,因而阻碍了氨基能源系统的发展.在这项... 详细信息

氨是一种很有前途的能源载体,由于其高氢含量和无碳的特点,可用于燃料电池,并可作为电解水制氢装置中水的替代氧化底物.然而,人们对氨电氧化反应(AOR)的机理认识不足,且缺乏廉价、高效的AOR催化剂,因而阻碍了氨基能源系统的发展.在这项工作中,我们通过光诱导化学沉淀法合成的新型Ni和Cu共掺杂的多孔FeOOH纳米棒(NiCu-FeOOH)可以作为AOR催化剂,其具有高效的催化活性(阳极电流密度达到10 mA cm^(-2)时执行电压为1.41 V)和在氨碱溶液中优异的稳定性.实验数据和理论计算结果表明,异质的Ni和Cu原子的协同作用使得NiCu-FeOOH表面的Ni和Fe位点表现出更合适的电子结构,他们可以共同吸附含氮中间产物和羟基,并使其吸附自由能位于火山形曲线的顶部,从而加速AOR脱氢.决速步骤的后移(*NH_(2)+*OH形成步骤移至*N_(2)H_(3)+*OH形成步骤)和决速步骤较低的能垒(0.86 eV)揭示了Ni和Cu的共掺策略使FeOOH晶体对催化AOR更具活性.本文创新地提出了涉及含氮中间物和羟基的共吸附反应途径,以更好地描述和模拟AOR过程,这为设计低成本和稳定的AOR催化剂开辟了新的路径.

关键词： Ni and Cu co-doped FeOOH electrochemical competitive adsorption coadsorption behavior ammonia electro-oxidation reaction

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