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常压下乙醇-水-醋酸钾系统汽液平衡数据的测定与关联

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化工学报 2020年第8期71卷 3444-3451页

作者：谈金辉徐菊美施云海华东理工大学化学工程研究所上海200237

采用Ellis汽液两相双循环平衡蒸馏仪测定了常压下乙醇(1)-水(2)和乙醇(1)-水(2)-醋酸钾(3)物系的汽液平衡数据,结果表明:醋酸钾对乙醇(1)-水(2)系统具有盐析效应,乙醇对水的相对挥发度α12上升。系统中10%(质量)的醋酸钾已经消除了乙醇... 详细信息

采用Ellis汽液两相双循环平衡蒸馏仪测定了常压下乙醇(1)-水(2)和乙醇(1)-水(2)-醋酸钾(3)物系的汽液平衡数据,结果表明:醋酸钾对乙醇(1)-水(2)系统具有盐析效应,乙醇对水的相对挥发度α12上升。系统中10%(质量)的醋酸钾已经消除了乙醇-水间的共沸点,可作为加盐萃取精馏的分离剂。采用已授权的Aspen Plus软件自带的enrtl、Wilson和UNIQUAC模型,以及enrtl模型分别对乙醇(1)-水(2)、乙醇(1)-水(2)-10%(质量)醋酸钾(3)系统实验数据进行了关联,计算结果表明:乙醇(1)-水(2)系统中,平衡温度的平均绝对偏差(AAD)为0.72℃(enrtl)、0.78℃(Wilson)和0.71℃(UNIQUAC),气相组成计算值的平均绝对偏差为0.0083(enrtl)、0.0077(Wilson)和0.0101(UNIQUAC)。而在乙醇(1)-水(2)-10%(质量)醋酸钾(3)系统中平衡温度和气相组成平均绝对偏差分别为0.25℃和0.0168(enrtl)。

关键词：水乙醇醋酸钾汽液平衡 enrtl模型

海水吸收低浓度CO_2相平衡数据的测定与关联

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中国科技论文 2015年第18期10卷 2209-2215页

作者：李洪霞施云海展宝瑞李伟李元广华东理工大学化学工程研究所上海200237 华东理工大学生物反应器工程国家重点实验室上海200237

为了获得不同温度、不同进气CO2体积分数条件下,模拟海水CO2吸收平衡时液相各组分的浓度,在自制的带夹套的双驱动搅拌装置中,在系统温度为20~40℃,进气CO2体积分数分别为2%、5%、10%、15%、20%的条件下,采用气相流动法测定了CO2在模拟... 详细信息

为了获得不同温度、不同进气CO2体积分数条件下,模拟海水CO2吸收平衡时液相各组分的浓度,在自制的带夹套的双驱动搅拌装置中,在系统温度为20~40℃,进气CO2体积分数分别为2%、5%、10%、15%、20%的条件下,采用气相流动法测定了CO2在模拟海水中的气、液相平衡数据。采用含电解质的enrtl模型描述液相的非理想性,采用SRK方程描述气相的非理想性,对实验测得的气、液相平衡数据进行了关联计算。结果表明：模型的计算值与实验测定值吻合程度较好,pH测量值与计算值的相对偏差平均为2.36%。

关键词：相平衡 CO2吸收海水微藻 enrtl模型

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沉锂母液锂回收工艺与相关体系相平衡的研究

沉锂母液锂回收工艺与相关体系相平衡的研究

作者：吴思天津科技大学

学位级别：硕士

一里坪盐湖卤水在采用沉淀法生产过程中会产生大量的沉锂母液,沉锂母液中含有可观的锂资源,若不加以回收利用会造成锂资源的浪费。为提高卤水中锂资源的利用率,本研究对沉锂母液中锂资源深度回收的工艺进行了研究,并研究了相关体系的溶... 详细信息

一里坪盐湖卤水在采用沉淀法生产过程中会产生大量的沉锂母液,沉锂母液中含有可观的锂资源,若不加以回收利用会造成锂资源的浪费。为提高卤水中锂资源的利用率,本研究对沉锂母液中锂资源深度回收的工艺进行了研究,并研究了相关体系的溶解平衡与相平衡。结合热力学模型的研究,可以为沉锂母液锂资源的回收利用提供一定指导。具体的研究成果如下:（1）多温下LiPO在水中不易溶解,在288.15～363.15K温度下溶解度变化不大;多温下LiPO在Na Cl-HO中的溶解度变化总体趋势随着Na Cl浓度的增大先增大后减小。低浓度的Na Cl溶液促进LiPO的溶解,对LiPO析出不利。总体p H值随着Na Cl浓度的增大而降低,密度随Na Cl浓度的增加而增大;多温下LiPO在NaCO-HO溶液中溶解度总体是先上升后下降。温度越高则相对溶解度越大,总体溶解度较纯溶剂偏大。溶液的p H值先上升后缓慢下降,溶液的密度总体随着浓度的上升而上升;多温下LiPO在NaPO-HO溶液中的溶解度随着NaPO浓度的增加先迅速下降,后随着浓度的增加而上升。溶液的p H值和密度随着NaPO浓度的增加而增大。（2）热力学物性的研究,采用e NRTL模型。通过对物性的拟合得到了二元子体系NaPO-HO和LiPO-HO所涉及的4对盐对与水的液相特征参数,并拟合得到体系涉及单盐的固相特征参数和热力学参数。通过对三元体系Na//Cl,PO-HO、Na//PO,CO-HO和Na,Li//PO-HO的相图拟合计算,得到了对应盐对与盐对的液相特征参数,并利用上述得到的特征参数对相关的三元体系的等温相平衡进行了计算,得到了一定温度区间内的立体相图。（3）沉锂母液生产LiPO最优工艺条件:不改变母液p H值、反应温度90℃、加入为溶液中锂离子物质的量[n/3·n]=1.1倍的磷酸盐,反应时间60min以上,锂收率可达94%以上。实验产品水洗三次后可以达到荧光级,且主含量在97%以上,可进一步生产得到Li HPO产品。

关键词：沉锂母液固液相平衡溶解度 enrtl模型热力学性质

Li+,Na+,K+,Mg2+//SO42--H2O体系热力学模型与相图预测

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Li+,Na+,K+,Mg2+//SO42--H2O体系热力学模型与相图预测

作者：吴鹏天津科技大学

学位级别：硕士

基于水盐体系相图,针对青海盐湖资源开发中,复杂卤水系统所呈现的复杂相平衡问题,在国家自然基金项目和联合基金的支持下,对盐湖涉及到相关体系进行了研究。本研究以电解质NRTL热力学模型为基础,确定模型到的液相特征参数以及固相热力... 详细信息

基于水盐体系相图,针对青海盐湖资源开发中,复杂卤水系统所呈现的复杂相平衡问题,在国家自然基金项目和联合基金的支持下,对盐湖涉及到相关体系进行了研究。本研究以电解质NRTL热力学模型为基础,确定模型到的液相特征参数以及固相热力学常数,从而构建水盐体系全温热力学模型。通过该综合热力学模型可以计算溶液物理化学性质,预测全温相图及拓扑结构等。本研究的体系为Li,K,Na,Mg//SO-HO体系及相关子体系。(1)液相特征参数的确定。对于二元体系,需要确定四个二元体系的8个盐对-水交互作用参数。通过饱和蒸气压、比热、冰点等文献数据进行回归优化。对于四个三元体系LiSO+NaSO+HO、LiSO+KSO+HO、LiSO+Mg SO+HO、NaSO+KSO+HO涉及到的八个盐对-盐对交互作用参数,可以利用三元体系的全温溶解度实验数据回归优化得到。(2)固相热力学常数。通过二元体系溶解度数据回归优化得到15个固相热力学常数,通过三元体系溶解度数据回归优化5个复盐的热力学常数,总共获得20个固相热力学常数。(3)基于模型确定的参数进行了二元体系的物性计算和获得了全温溶解度曲线。得到了三元体系最低共溶点到高温范围的全部零变量点和共饱线,进而获得全温完整相图以及完整的相图拓扑结构,四元体系的实现了多温相图的计算。全温范围完整相图得到了可视化表达。结果表明,模型计算值和文献报道的数据其吻合性较好,说明本研究建立的热力学模型能够对于全温范围物性进行计算以及全温范围完整相图计算。(4)通过相图实验,获得了LiSO+NaSO+HO三元体系部分两盐共饱的零变量点的实验数据,并与模型计算值进行了验证比较。结果表明,该热力学模型具有良好的重现性和预测性。

关键词：电解质水溶液水盐体系相图 enrtl模型溶液物性固-液相平衡

含[Ch][Ala]离子液体新型制冷工质对的汽液相平衡研究

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含[Ch][Ala]离子液体新型制冷工质对的汽液相平衡研究

作者：贺佑盟湘潭大学

学位级别：硕士

吸收式制冷是一项非常有前景的节能技术，它能够有效利用低品位能源。吸收式制冷工质对会直接影响吸收式制冷系统的热效率和使用寿命。离子液体是一种室温熔融盐，具有蒸汽压极低、热稳定性高、无腐蚀性等优点，可作为吸收式制冷循环的... 详细信息

吸收式制冷是一项非常有前景的节能技术，它能够有效利用低品位能源。吸收式制冷工质对会直接影响吸收式制冷系统的热效率和使用寿命。离子液体是一种室温熔融盐，具有蒸汽压极低、热稳定性高、无腐蚀性等优点，可作为吸收式制冷循环的工质。其中，胆碱丙氨酸离子液体([Ch][Ala])因制备原料都是自然界的天然产物，资源丰富而备受关注。制冷工质对的相平衡特性对化学化工过程至关重要。　　因此本文对两种含[Ch][Ala]的新型制冷工质对[Ch][Ala]-H2O二元体系及LiBr-[Ch][Ala]-H2O三元体系的汽液相平衡特性进行研究，主要研究内容如下:　　(1)通过酸碱中和一步法合成了[Ch][Ala]离子液体，采用核磁共振波谱、傅立叶红外光谱、微量水分仪、有机元素分析法和热重分析等方法对合成的产物进行了结构表征和纯度测定，结果表明已成功合成纯度较高的[Ch][Ala]离子液体，含水量少于2000ppm,可用于后续汽液相平衡实验。　　(2)基于静态法搭建汽液相平衡实验系统，测试了实验系统的真空度、气密性、重复性和可靠性，并分析实验系统的不确定度。重复3次测量去离子水的饱和蒸汽压，实验的重复性较好且平均绝对百分比偏差(MRD％)为1.13％,验证了实验系统的可靠性。　　(3)测量283.15K～408.35K下[Ch][Ala]-H2O二元体系在不同浓度下的汽液相平衡实验数据，并采用Antoine方程和非随机双流体电解质enrtl模型关联实验数据，两种模型计算值与实验值的MRD％分别0.43％和1.41％,计算值与实验值之间具有较好的一致性。同时发现[Ch][Ala]-H2O二元体系中水的活度系数对Raoult定律呈很强的负偏移，表明[Ch][Ala]有较强的亲水性。　　(4)测量了288.71K～410.67K下LiBr-[Ch][Ala]-H2O三元体系在不同浓度下的汽液相平衡实验数据，Antoine方程和enrtl模型的计算值和实验值的MRD％分别为0.72％和2.81％。[Ch][Ala]作为添加剂，能够降低LiBr-H2O的蒸汽压。LiBr-[Ch][Ala]-H2O体系水的活度系数对Raoult定律呈很强的负偏移。[Ch][Ala]-H2O和LiBr-[Ch][Ala]-H2O均具有成为吸收式循环制冷工质对的潜力。　　本文研究了[Ch][Ala]-H2O和LiBr-[Ch][Ala]-H2O两种体系的汽液相平衡特性，为开发和研究新型制冷工质对提供了数据基础和理论依据。

关键词：吸收式制冷工质对离子液体汽液相平衡 Antoine方程 enrtl模型

Na+,Mg2+//Cl-,SO42--H2O体系热力学与成盐动态的研究

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Na+,Mg2+//Cl-,SO42--H2O体系热力学与成盐动态的研究

作者：唐晶晶天津科技大学

学位级别：硕士

青海盐湖属于典型的氯化物型和硫酸盐型及其亚型的盐湖卤水,基于水盐体系相图,对其相关体系开展热力学模型的研究,在理论和实践上都有重要的价值。本文以对称的enrtl模型为基础,通过多温物性数据确定液相参数,利用全温范围固液相平衡数... 详细信息

青海盐湖属于典型的氯化物型和硫酸盐型及其亚型的盐湖卤水,基于水盐体系相图,对其相关体系开展热力学模型的研究,在理论和实践上都有重要的价值。本文以对称的enrtl模型为基础,通过多温物性数据确定液相参数,利用全温范围固液相平衡数据获得固相种类的热力学参数,通过对全温范围的相图集成和综合优化,获得了可进行物性计算、相平衡预测和相图集成的综合热力学模型。(1)首先对三个二元体系NaCl-H20、Na2SO4-H2O、MgSO4-H2O溶液物理化学性质(活度系数、渗透系数、饱和蒸气压、比热)等实测数据进行模拟优化,确定三个二元体系作用参数,然后利用全温范围固液相平衡数据获得固相的热力学数据(吉布斯自由能、生成焓和比热),并获得表达三个体系的溶解度曲线。(2)基于二元体系的参数,对 NaCl-Na2SO4-H2O、NaCl-MgCl2-H2O、Na2SO4-MgS04-H2O、MgSO4-NaCl-H2O四个三元体系的全温固液相平衡数据进行模拟优化,获得了全部(盐对-盐对)作用参数和复盐的热力学数据,并获得了描述四个三元体系的全温范畴连续完整相图。(3)通过二元三元获得液相模型参数及固相热力学参数,对四元体系溶解度数据进行拟合预测,获得了表达Na+,Mg2+//SO42-,Cl--H2O,Li+,Na+,Mg2+//,SO42--H2O两个四元体系的水图和干基图,同时计算曲线与文献数据的具有很好的一致性,反映出该模型在表达物性特征和相平衡规律的完整热力学性具有很好的适用性。在此基础上,采用成盐相图的思想,对运城盐湖近年来只生产芒硝而产生的废液进行利用,使废液成为生产有价值的NaCl和MgS04·H20产品。该工艺对运城盐湖的可持续发展,以及环境改善有重大意义。

关键词：水盐体系相图 enrtl模型成盐相区固液相平衡溶液物理化学性质

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含锂卤水体系热力学与固液相平衡研究

含锂卤水体系热力学与固液相平衡研究

作者：代亚萍天津科技大学

学位级别：硕士

水盐体系相图是研究水盐体系的重要工具,针对氯化物型和硫酸盐型及其亚型盐湖开放复杂巨化学体系的相平衡关键科学问题,在国家自然基金项目的支持下,对青海盐湖涉及的相关体系开展热力学模型研究,通过溶液物性确定模型液相参数,通过固... 详细信息

水盐体系相图是研究水盐体系的重要工具,针对氯化物型和硫酸盐型及其亚型盐湖开放复杂巨化学体系的相平衡关键科学问题,在国家自然基金项目的支持下,对青海盐湖涉及的相关体系开展热力学模型研究,通过溶液物性确定模型液相参数,通过固液相平衡数据确定固体盐的热力学参数,并预测多元体系的固液相平衡。在此基础上,针对硫酸盐型盐湖,开展蒸发锂盐析盐规律和一水硫酸锂提取技术研究,获得卤水转化法生产硫酸锂的关键过程数据,为硫酸盐型盐湖卤水锂资源开发与资源综合利用提供参考。本研究涉及的体系为青海各盐湖中含锂、钾/钠、镁的相关体系。(1)溶液物性模拟与溶液特征参数的研究。利用对称的enrtl模型对溶液物理化学性质(饱和蒸汽压、活度系数、渗透系数、热容)的实验数据进行模拟研究,确定了LiCl+H2O、Li2SO4+H2O、KCl+H20 体系液相的 6 对作用参数以及 MgC12+LiCl+H20、LiCl+KCl+H2O、Li2S04+MgS04+H2O、LiCl+Li2S04+H20 体系液相的 8 个盐-盐对交互作用参数。(2)固-液相平衡模拟与固体盐的热化学数据研究。利用固-液相平衡模型对全温度范围二元体系(LiCl+H2O、Li2S04+H2O、KC1+H20)溶解度进行模拟计算,确定了二元体系16个固体盐的热力学常数(标准生成吉布斯自由能、标准生成焓等);根据MgC12+LiCl+H2O、LiCl+KCl+H2O、Li2SO4+MgS04+H2O、LiCl +Li2S04+H20 四个三元体系的固-液相平衡数据,对三元体系复盐的热力学常数进行了拟合确定。(3)多元体系全温相平衡预测与相图集成。在二元体系、三元体系研究的基础上,获得四个三元体系全温范围完整相图的温度连续化、可视化集成。并利用获得的液相参数、固相热力学常数,对Li+、Na+、K+//CI--H2O四元体系和Li+、Na+、Mg2+//SO42-多元体系进行了相图预测,得到了该四元体系多温下的干基图和水图。模型计算的结果和文献数据一致性很好,表明模型在计算溶液物理化学性质、热力学常数以及预测多元相图方面是成功的。(4)盐湖卤水提锂过程开发。开展含锂盐湖卤水蒸发锂盐析盐规律和一水硫酸锂提取技术研究,获得卤水转化法生产硫酸锂的关键过程数据。研究成果将为硫酸盐型盐湖卤水锂资源开发与资源综合利用提供参考。

关键词：水盐体系相图 enrtl模型热力学性质固-液相平衡含锂体系

稀土矿加工过程中氟磷碱体系的水盐固液相平衡与热力学模型

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稀土矿加工过程中氟磷碱体系的水盐固液相平衡与热力学模型

作者：常静宇天津科技大学

学位级别：硕士

稀土矿中的氟碳铈矿（REFCO）和独居石（REPO）在分解加工过程中会产生含氟磷碱体系的水洗液,针对稀土矿物加工过程的综合产水回收利用问题,本研究对NaF-NaPO-NaOH-HO体系的相平衡数据进行了补充和完善,在此基础上,基于e NRTL模型建立... 详细信息

稀土矿中的氟碳铈矿（REFCO）和独居石（REPO）在分解加工过程中会产生含氟磷碱体系的水洗液,针对稀土矿物加工过程的综合产水回收利用问题,本研究对NaF-NaPO-NaOH-HO体系的相平衡数据进行了补充和完善,在此基础上,基于e NRTL模型建立氟磷碱溶液体系热力学模型和多温固液相平衡与相图的模型表达。研究结果可对氟磷碱体系的分离提供基础数据以及模型支持。研究成果具体如下:（1）采用等温溶解平衡法获得了273.15 K-348.15 K下NaF-NaPO-HO三元体系的相图。研究表明从273.15 K到348.15 K下,一直有复盐NaF·2NaPO·19HO生成,且占据较大相区。相图共有两个共饱点、三条单变量溶解度曲线,六个结晶区和一个液相区组成。随着温度的升高,NaPO的相区一直最小;NaF固相区域逐渐扩大,NaF·2NaPO·19HO面积逐渐减小。（2）研究了273.15 K、323.15 K下NaF在NaOH-HO体系中的的溶解度。结果表明NaF的溶解度随着NaOH的浓度的增加而降低。在NaOH浓度超过25%后,NaF不再溶解。（3）得到了273.15 K、348.15 K下NaPO在NaOH-HO体系中的溶解度。NaPO的溶解度也是随着NaOH的浓度的增加而降低。在298.15 K（348.15 K）下,当NaOH浓度大于15%（30%）后,NaPO不再溶解。（4）建立了NaF-HO、NaPO-HO二元体系热力学模型;利用二元物性数据进行拟合,获得了相关四组盐对-水液相特征参数,计算了NaF-HO的活度、渗透系数模型和NaPO-HO的活度模型;通过对二元体系多温下溶解度数据拟合,获得了七组固相物种参数和两组离子参数,计算得到了NaF-HO、NaPO-HO二元体系完整溶解度相图,并得到了二元体系的五个不变点。（5）建立了NaF-NaPO-HO三元体系的热力学模型;利用三元体系多温下的相平衡数据拟合得到了两组盐对-盐对液相特征参数;利用复盐NaF·2NaPO·19HO的溶解度数据,得到复盐的固相物种参数;采用外推法,预测了三元体系下两盐共饱点的两条单变量线以及四个三盐共饱的零变量点;获得了273.15 K-348.15 K下NaF-NaPO-HO三元体系的完整相区结构划分。（6）基于上述研究提出了各级水洗液的初步分离方案。在NaF-NaPO-HO体系的分离中我们可以通过蒸发结晶,趁热过滤的方法得到NaF产品。NaF-NaOH-HO、NaPO-NaOH-HO体系同样通过蒸发分离再浓缩的方法得到NaF或NaPO产品以及NaOH浓缩液继续回到生产中。

关键词：稀土矿 NaF Na3PO4 NaOH 固液相平衡溶解度 enrtl模型

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一里坪盐湖沉锂卤水利用的热力学基础研究

一里坪盐湖沉锂卤水利用的热力学基础研究

作者：周阔天津科技大学

学位级别：硕士

一里坪盐湖采用膜分离获得浓锂卤水,再经沉淀法生产碳酸锂,同时产生Li,Na//Cl,CO-HO体系的沉锂母液。为提高沉锂过程锂资源的利用率,本研究对沉锂卤水体系的固液相平衡和热力学模型,以及沉锂母液的合理利用方案开展研究。研究成果可为... 详细信息

一里坪盐湖采用膜分离获得浓锂卤水,再经沉淀法生产碳酸锂,同时产生Li,Na//Cl,CO-HO体系的沉锂母液。为提高沉锂过程锂资源的利用率,本研究对沉锂卤水体系的固液相平衡和热力学模型,以及沉锂母液的合理利用方案开展研究。研究成果可为沉锂过程的优化提供基础数据和模型支持。研究成果具体如下:(1)Li,Na//Cl,CO-HO体系在高温下相平衡数据不足,采用等温溶解平衡法研究了Li,Na//Cl,CO-HO四元体系在323.15K以及348.15K下的稳态相图。研究表明,323.15 K相图,存在5个单变量溶解度曲线,四个结晶区,以及两个零变量点。而在348.15K温度时,体系出现复盐LiCO·NaCO,存在7条单变量曲线,5个结晶区以及三个零变量点。(2)热力学物性研究,采用对称enrtl模型,通过可以直接检测的饱和蒸气压,等压摩尔热容以及冰点等数据,拟合得到了二元子体系NaCO-HO、LiCO-HO所涉及的4组盐对-水的液相作用参数。通过三元体系全温相图,得到了三元子体系涉及的8组盐对-盐对的液相作用参数。(3)固相相平衡的热力学研究,通过二元体系溶解度,拟合得到了5个单盐的固相特征参数;通过三元体系全温相图,拟合得到了1个复盐的固相特征参数。(4)利用上述液相和固体的特征参数,对三元体系等温相平衡、多温图以及复盐LiCO·NaCO存在的温度区间进行了预测,对四元体系的等温相图进行了预测,预测结果取得了满足精度的结果。(5)基于上述研究提出沉锂母液的酸化法和循环法两套高效回收锂的工艺方案。

关键词：沉锂体系固液相平衡 enrtl模型溶液物性