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Design of platinum single-atom doped metal nanoclusters as efficient oxygen reduction electrocatalysts by coupling electronic descriptor

引用

Nano Research 2022年第8期15卷 7016-7025页

作者： Qing Liu Xiaoxu Wang Lu Li Keke Song Ping Qian Yuan Ping Feng Beijing Advanced Innovation Center for Materials Genome Engineering University of Science and Technology BeijingBeijing 100083China Department of Physics Faculty of ScienceNational University of SingaporeSingapore 117551Singapore DP Technology Beijing 100080China

Inspired by the single-atom catalysts(SACs)concept,we rationally design a series of Pt single atom catalysts embedded in different transition metal nanoclusters through first-principles calculations.In these so-called“crown-jewel”(CJ)structures,Pt atoms(jewels)occupy the vertex sites of the metal nanocluster(crown)surface.We investigated the thermal stability and oxygen reduction reaction(ORR)catalytic activity of these catalysts.The results reveal that CJ-structured PtCu nanoclusters are stable and possess a comparable or even better ORR activity compared to Pt catalyst,making it a promising candidate for low-cost ORR catalysts.The effect of cluster size on the adsorption strength of ORR intermediates and catalytic property has also been studied.Furthermore,the overall ORR catalytic activity trend of these SACs is explained based on analysis of their electronic properties.A descriptorΨwas established to provide further insight into the correlation between the electronic structure and catalytic activity,which provides a design strategy for new ORR catalysts.More importantly,we reveal that this electronic descriptor can be extended to predict other CJ-structured nanoclusters.

关键词： single-atom catalysts crown-jewel oxygen reduction reaction(ORR) catalyst design nanocluster

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