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coordination-environment regulation of atomic Co-Mn dual-sites for efficient oxygen reduction reaction

Nano Research 2024年第8期17卷 6841-6848页

作者： Caiting Sun Yarong Liu Zunhang Lv Rui Liu Changli Wang Liuhua Li Jinming Wang Yu Zhang Wenxiu Yang Bo Wang Key Laboratory of Cluster Science(Ministry of Education) Beijing Key Laboratory of Photoelectronic/Electrophotonic Conversion MaterialsAdvanced Technology Research Institute(Jinan)Advanced Research Institute of Multidisciplinary ScienceSchool of Chemistry and Chemical EngineeringBeijing Institute of TechnologyBeijing 100081China Beijing Institute of Technology Library Beijing Institute of TechnologyBeijing 100081China

Precisely designing atomic metal-nitrogen-carbon(M-N-C)catalysts with asymmetric diatomic configurations and studying their structure–activity relationships for oxygen reduction reaction(ORR)are important for zinc-air batteries(ZABs).Herein,a dualatomic-site catalyst(DASC)with CoN_(3)S-MnN_(2)S_(2)configuration was prepared for the cathodes of *** with Co-N-C(Mn-free)and CoMn-N-C(S-free doping),CoMn-N/S-C exhibits excellent half-wave potential(0.883 V)and turnover frequency(1.54 e·s^(−1)·site^(−1)),surpassing most of the reported state-of-the-art Pt-free ORR *** CoMn-N/S-C-based ZABs achieve extremely high specific capacity(959 mAh·g^(−1))and good stability(350 h@5 mA·cm^(−2)).Density functional theory(DFT)calculation shows that the introduction of Mn and S can break the electron configuration symmetry of the original Co 3d orbital,lower the dband center of the Co site,and optimize the desorption behavior of*OH intermediate,thereby increasing the ORR activity.

关键词： metal organic frameworks oxygen reduction reaction dual-atom catalyst coordination-environment regulation zinc-air batteries

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