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Engineering electrophilic atomic Ir sites on CeO_(2) colloidal spheres for selectivity control in hydrogenation of α,β-unsaturated carbonyl compounds

引用

Nano Research 2022年第8期15卷 7107-7115页

作者： Muhammad Mateen Muhammad Nadeem Akhtar Ling Gao Weng-Chon(Max)CHEONG Shanshan Lv Yan Zhou Zheng Chen College of Environment and Resources Chongqing Technology and Business UniversityChongqing 400067China Department of Chemistry The Islamia University of BahawalpurBahawalpurPakistan Department of Physics and Chemistry Faculty of Science and TechnologyUniversity of MacaoMacao 999078China School of Chemistry and Materials Science Anhui Normal UniversityWuhu 241002China

Selective hydrogenation of the carbonyl bond inα,β-unsaturated carbonyl compounds is rather challenging owing to the more feasible hydrogenation of ethylenic bond from both thermodynamic and kinetic aspects.Here,we demonstrate a facile emulsionbased molecule-nanoparticle self-assembly strategy for the atomic engineering of Ir species on three-dimensional CeO_(2)spheres(Ir1@CeO_(2)).When applied to the hydrogenation ofα,β-unsaturated aldehydes,Ir1@CeO_(2)catalyst remarkably exhibited~100%selectivity towards unsaturated alcohols,whereas the formation of Ir nanoparticles on CeO_(2)drastically decreased the selectivity for unsaturated alcohols.Spectroscopic studies revealed that strong metal-support interactions triggered the charge transfer from Ir to CeO_(2),leading to the partial reduction of Ce^(4+)to Ce^(3+)along with the formation new Ir^(δ+)-O_(2)--Ce^(3+)(OV)interfaces.The electrophilic atomic Ir species at the Ir^(δ+)-O_(2)--Ce^(3+)(OV)interfaces would therefore preferentially adsorb and facilitate hydrogenation of polar C=O bond to achieve exceptional selectivity.

关键词： unsaturated carbonyl compounds ceria colloidal spheres single atom catalyst self-assembly hydrogenation

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