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Binuclear Ruthenium Complexes with Benzo[1,2-b;4,5-b＇]- dithiophene Analogues as bridge ligands： Syntheses, Characterization and Notable Difference on Electronic Coupling

引用

Chinese Journal of Chemistry 2017年第7期35卷 1170-1178页

作者： Ya-Ping Ou Shunlin Tang Aihui Wang Junhua Li Fuxing Zhang Zhifeng Xu College of Chemistry and Material Science Hengyang Normal University Key Laboratory of Functional Organo-metallic Materials of Hengyang Normal University College of Hunan ProvinceHengyangHunan 421008China

Diruthenium ethynyl complexes 1--3 （1： 1,5-dithia-s-indacene-4,8-dione; 2： 4,8-diethoxybenzo[1,2-b：4,5- b＇]dithiophene; 3： 4,8-didodecyloxybenzo[1,2-b：4,5-b＇]dithiophene） have been synthesized by incorporating the re- spective conjugated heterocyclic spacer and characterized by NMR and elemental analysis. The effects of bridge ligands＇ properties on electronic coupling between redox-active ruthenium terminal groups were investigated by electrochemistry, UV/vis/near-IR and IR spectroelectrochemistry combined with density functional theory （DFT） and time-dependent DFT calculations. Electrochemistry results indicated that complexes 1--3 exhibit two fully re- versible oxidation waves, and complexes 2 and 3 with electron-rich and π-conjuagted bridge ligands are character- ized by excellent electrochemical properties. Furthermore, the larger v（C≡C） separation from the IR spectroelec- trochemical results of 2 and 3 and the intense NIR absorption features of singly oxidized species 2＋ and 3＋ re- vealed that their molecular skeletons have superior abilities to delocalize the positive charge. The spin density dis- tribution from DFT calculations proved the conclusions of this study.

关键词： bridge ligands ruthenium terminal groups spectroelectrochemistry electronic coupling

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