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zn-mg/tio2陶瓷膜催化臭氧氧化降解煤化工废水研究

Zn-Mg/TiO2陶瓷膜催化臭氧氧化降解煤化工废水研究

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作者：余思泽北京石油化工学院

学位级别：硕士

煤化工废水属于典型的难处理工业废水,传统的生化技术对难降解有机污染物的处理效率较差,因此需要进行深度处理。目前,多相催化臭氧氧化技术在工业废水深度处理方面的应用潜力最大,被视为最有前景的技术之一,具有效率高、成本低、应用... 详细信息

煤化工废水属于典型的难处理工业废水,传统的生化技术对难降解有机污染物的处理效率较差,因此需要进行深度处理。目前,多相催化臭氧氧化技术在工业废水深度处理方面的应用潜力最大,被视为最有前景的技术之一,具有效率高、成本低、应用灵活等优势。煤化工废水的成份复杂,单一类型催化剂的催化效果有限,开发针对性更强的复合催化剂有助于提高废水处理效果。tio2、zn O、mg O均具有良好的催化臭氧氧化活性,三者的催化机制虽然不同,但优势互补可能形成协同作用。另外,陶瓷膜耐腐蚀氧化、耐酸碱,化学稳定性更强,机械强度更高,因此更适用于多相催化臭氧氧化体系。研究中采用溶胶—凝胶法制备zn-mg/tio2复合催化剂,对催化剂进行各项性质表征分析,考察zn、mg元素掺杂比对复合催化剂性能的影响,筛选出催化臭氧氧化性能最佳的复合催化剂。同时考察不同因素对废水处理效果的影响,并初步探讨催化臭氧氧化机理。另外,将zn-mg/tio2复合催化剂负载于Al2O3陶瓷膜表面,对zn-mg/tio2陶瓷膜进行常规性质表征,对废水进行常规水质指标分析,并采用GC-MS对废水中的有机污染物进行定性分析。研究结果表明,zn-mg/tio2复合催化剂具有良好的催化性能,对煤化工废水的催化臭氧氧化降解效果明显优于单独臭氧氧化过程和tio2催化臭氧氧化过程,表现出了tio2、zn O、mg O三种催化成份的协同作用。增大臭氧投量、催化剂投量、溶液p H值有助于提高废水COD的去除率。叔丁醇抑制实验和EPR检测实验结果表明,羟基自由基是zn-mg/tio2催化臭氧氧化体系的主导活性氧化物质,推测表面羟基是催化剂的活性位,它引发臭氧分解并生成羟基自由基。zn-mg/tio2陶瓷膜表现出良好的臭氧传质效率和接触氧化效率,催化剂负载次数越多、膜孔径越小,则陶瓷膜对煤化工废水的处理效果越好。根据重复性实验可知,zn-mg/tio2陶瓷膜具有良好的稳定性,而且膜过滤和催化臭氧氧化过程联用可以有效减缓膜污染。经过zn-mg/tio2陶瓷膜催化臭氧氧化处理之后,煤化工废水的COD、TOC、UV254、BOD5等四个有机污染指标均明显降低,其中COD值降低至72 mg/L,达到炼焦化学工业废水排放标准。废水中共检出29种有机污染物,包括酚类、酮类、酯类、酸类、胺类、烯烃、烷烃、杂环烃等物质。在处理后的水样中,检测出的有机物种类数量与处理前的废水相比减少了10种,有机物在GC-MS谱图中的峰面积总共降低了25.5%,结果表明zn-mg/tio2陶瓷膜催化臭氧氧化深度处理煤化工废水有着良好的催化降解性能。

关键词：煤化工废水 zn-mg/tio2 催化陶瓷膜臭氧

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