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人工晶体学报 2024年第6期53卷 1069-1077页

作者：李岗归黄丹阳赵小龙蔡亚辉贺永宁西安交通大学微电子学院西安710049 西安交通大学微纳电子与系统集成重点实验室西安710049

X射线具有较高的光子能量,这使得其在znO材料中具有大的穿透深度,因此为了更有效地探测X射线,需要制备出微米甚至百微米厚度的znO膜。本文采用电化学沉积法快速制备14.85μm厚的znO膜。实验结果表明,沉积电势和电极材料会显著影响znO膜... 详细信息

X射线具有较高的光子能量,这使得其在znO材料中具有大的穿透深度,因此为了更有效地探测X射线,需要制备出微米甚至百微米厚度的znO膜。本文采用电化学沉积法快速制备14.85μm厚的znO膜。实验结果表明,沉积电势和电极材料会显著影响znO膜的沉积速率与表面形貌。随着沉积电势的升高,znO形貌由六角柱状结构变为片状结构,当电势过大时会有大量氢气生成,导致薄膜孔洞增加而无法成膜。使用金属Pt为阳极电极时,溶液会逐渐酸化,导致znO在沉积的同时也会溶解,当二者速率相一致时,znO膜厚便不再增加,因此不适合生长znO厚膜。而使用金属zn为阳极电极时,溶液的pH值基本保持不变,更适合生长znO厚膜。使用金属zn作为阳极电极,沉积电势为0.65 V,电解液浓度为0.4 mol/L时,实现了1 h生长14.85μm的znO厚膜。在5 V偏压下,基于znO厚膜的探测器对加速电压为40 kV的X射线的响应度可达66.8μC·Gy^(-1)·cm^(-2)。

关键词： znO厚膜电化学沉积法 X射线探测器沉积电势 zn电极沉积速率

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Ce在不同状态zn、Al及Al-zn合金电极上的电化学行为研究

Ce在不同状态Zn、Al及Al-Zn合金电极上的电化学行为研究

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作者：贾艾雪哈尔滨工程大学

学位级别：硕士

核能作为一种无碳排放、能量密度高的清洁、稳定、高效能源,受到广泛应用。然而在核能应用过程中产生的乏燃料含有大量的放射性元素,所以对乏燃料进行安全、高效的处置尤为重要。在对乏燃料进行后处理中,基于熔盐电解的干法后处理技术... 详细信息

核能作为一种无碳排放、能量密度高的清洁、稳定、高效能源,受到广泛应用。然而在核能应用过程中产生的乏燃料含有大量的放射性元素,所以对乏燃料进行安全、高效的处置尤为重要。在对乏燃料进行后处理中,基于熔盐电解的干法后处理技术不仅经济、环保而且能够承受高辐射剂量、有效的降低临界安全风险,被认为是最有前景的干法后处理技术。乏燃料中含有大量的可回收循环使用的锕系元素(Ans),为将Ans从乏燃料中分离出来,针对于Ans的电化学研究具有重要意义。而Ans具有放射性,故在电化学研究中使用与Ans化学性质相近的镧系元素(Lns)代替Ans进行研究。熔盐电解中电极的选择对研究Lns的电化学性质有着一定的影响,因此选择合适的电极进行Lns的电化学机理的研究具有重要意义。铈元素(Ce)具有与U相同的电子构型且化学性质与U、Pu接近,故本文以Ce为研究对象,研究Ce在熔盐体系不同电极上的电化学行为并计算相关动力学、热力学参数,具体研究内容如下:(1)采用多种电化学方法探究了Ce(Ⅲ)在惰性W电极上的电化学还原机制。揭示了惰性W电极上Ce(Ⅲ)一步三电子生成Ce金属。773 K下采用计时电位法测得Ce(Ⅲ)在惰性W电极上扩散系数为9.050×10。通过线性极化法计算了Ce(Ⅲ)在惰性W电极上交换电流密度范围为0.03584-0.12873A cm,反应活化能为35.306 k J mol。通过开路计时电位与动态电流法得到表观电极电势与温度的关系式。(2)采用多种电化学方法研究了Ce(Ⅲ)在zn膜、Al膜、Al-zn膜上的电沉积过程。通过循环伏安、方波伏安、开路计时电位分别研究了Ce(Ⅲ)与zn(Ⅱ)、Al(Ⅲ)、zn(Ⅱ),Al(Ⅲ)离子的共沉积过程,测定了各个体系下形成的金属间化合物的电极电位。(3)采用多种电化学方法研究了Ce(Ⅲ)在固态Al、液态(zn、Al、Al-zn)电极的电沉积机理、电极过程动力学与热力学。在三种液态电极均为快速转移三电子过程。通过线性极化法在得到Ce(Ⅲ)在固态Al、液态(zn、Al、Al-zn)电极交换电流密度与温度的关系。Ce(Ⅲ)在液态(zn、Al、Al-zn)电极上析出电位正移,具有明显的去极化作用,在高熔点Al电极上极化值最大为0.71V。通过库仑滴定和电动势法建立了Ce在不同液态电极(zn、Al、Al-zn)电极上活度系数与温度的关系式。

关键词：干法后处理熔盐电解铈元素 Al电极 zn电极

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二氧化碳在有机复合电解液中的电催化还原

二氧化碳在有机复合电解液中的电催化还原

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作者：沈风霞昆明理工大学

学位级别：硕士

CO是一种来源丰富、价格低廉的碳资源。将CO转化为清洁燃料或增值化学品,实现碳资源循环利用,是能源环境科学极为关注的重大现实问题。本文构建了一种新型隔膜电解槽系统,在碳酸丙烯酯(PC)/四丁基高氯酸铵(TBAP)溶液中,研究了CO在Au、Ag... 详细信息

CO是一种来源丰富、价格低廉的碳资源。将CO转化为清洁燃料或增值化学品,实现碳资源循环利用,是能源环境科学极为关注的重大现实问题。本文构建了一种新型隔膜电解槽系统,在碳酸丙烯酯(PC)/四丁基高氯酸铵(TBAP)溶液中,研究了CO在Au、Ag、zn和AgS电极上的电催化还原反应,得到以下结论:(1)分析了HO对有机电解液电导率、黏度和CO溶解性的影响,结果表明,当HO含量增加时,有机电解液的电导率升高,黏度降低,CO溶解度增加。电化学测试结果表明,在PC/TBAP+6.8%HO中电还原CO时,HO对CO自由基具有稳定作用,使得交换电流增加、电荷转移电阻降低、电流密度升高、电流效率增加,说明HO对CO电还原反应有催化作用。(2)在PC/TBAP溶液中,研究了CO在Au、Ag、zn电极上的电还原反应,结果表明,zn的起始电位比Ag高,比Au的电位低。在zn电极上有甲酸生成,在Ag和Au电极上没有甲酸生成。在PC/TBAP中加入6.8wt%HO起始电位正移,电流密度明显增加。电解4小时后,X射线表征结果表明,zn电极不中毒,电化学反应可以稳定进行。(3)为了进一步提高电流密度,我们开发了一种新的电极材料,在AgS电极上进行CO的电还原,长周期电解过程中,电流密度稳定在6.63 mA/cm。生成的CO效率达到92%。由于残留HO的出现,阴极有H生成,生成的H效率为8%。在PC/TBAP/6.8 wt%HO中,电流密度达到9.85 mA/cm,生成CO和H的效率分别为85%和13%,并且始终维持这个值直到反应结束。结果表明:经过电氧化后的AgS纳米颗粒均匀分布在Ag电极表面。这种纳米结构不仅增大了电极表面,而且促进了CO电还原反应。因此,导致电流密度明显增加,起始点位正移。

关键词：二氧化碳电还原双室隔膜电解池阴极电解液 zn电极 Ag2S电极

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