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Enhancing anoxic denitrification of low C/N ratio wastewater with novel ZVI composite carriers

Journal of Environmental Sciences 2022年第2期34卷 180-191页

作者： Yanping Shi Tao Liu Hongtao Yu Xie Quan Key Laboratory of Industrial Ecology and Environmental Engineering(Ministry of Education) School of Environmental Science and TechnologyDalian University of TechnologyDalian 116024China

External organic carbon sources are needed to provide electron donors for the denitrification of wastewater with a low COD/NO_(3)^(-)-N(C/N)ratio,increasing the treatment cost.The economic strategy is to enhance the bioactivity and/or biodiversity of denitrifiers to efficiently utilize organic substances in wastewater.In this study,novel zero-valent iron(ZVI)composite carriers were prepared and implemented in a suspended carrier biofilm reactor to enhance the bioactivity and/or biodiversity of denitrifiers.At the influent C/N ratio of 4(COD was 179.5±5.0 mg/L and TN was 44.2±0.8 mg/L),COD and TN removal efficiencies were 85.1%and 66.4%,respectively,in the reactors filled with 3 wt%ZVI composite carriers.In contrast,COD and TN removal efficiencies were 70.4%and 55.3%,respectively,in the reactor filled with conventional high-density polyethylene(HDPE)biofilm carriers.The biofilm formation on the 3 wt%ZVI composite carriers was optimized due to its higher roughness(surface square roughness increased from 76.0 nm to 93.8 nm)and favorable hydrophilicity(water contact angle dropped to 72.5°±1.4°from 94.3°±3.2°)compared with the HDPE biofilm carriers.In addition,heterotrophic denitrifiers,Thauera and Dechloromonas,were enriched,whereas autotrophic denitrifiers,Raoultella and Thiobacillus,exhibited high relative abundance in the biofilm of ZVI composite carriers.The coexistence of heterotrophic denitrifiers and autotrophic denitrifiers on the surface of ZVI composite carriers provided mixotrophic metabolism of denitrification(including heterotrophic and iron-based autotrophic),thereby ensuring effective denitrification for wastewater with a low C/N ratio without external organic carbon source addition.

关键词： ZVI Biofilm carrier Low C/N ratio Integrated floating fixed-film and activated sludge(IFFAS) Denitrification

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磁改性羊粪衍生ZVI-生物炭的制备及其活化过一硫酸盐降解AO7特性研究

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环境科学学报 2022年第7期42卷 196-208页

作者：黄雯张雪萍张建强唐亚鑫骆泽西南交通大学地球科学与环境工程学院成都611756

以羊粪为原料,制备磁改性羊粪衍生ZVI-生物炭复合材料(SMF_(800)),通过BET、SEM、XRD、N2吸附-脱附等温线等对其表面形貌及晶体结构进行表征,并采用序批实验考查活化剂和过一硫酸盐(PMS)投加量、温度、溶液初始pH、无机阴离子等因素对AO... 详细信息

以羊粪为原料,制备磁改性羊粪衍生ZVI-生物炭复合材料(SMF_(800)),通过BET、SEM、XRD、N2吸附-脱附等温线等对其表面形貌及晶体结构进行表征,并采用序批实验考查活化剂和过一硫酸盐(PMS)投加量、温度、溶液初始pH、无机阴离子等因素对AO7降解效率影响.结果表明,SMF_(800)拥有高度石墨化及多孔结构,在最佳条件下(PMS=0.8 g·L^(-1)、SMF_(800)=0.5 g·L^(-1)、AO7=20 mg·L^(-1)、T=25℃),40 min内AO7能被完全降解,在弱酸条件下有利于脱色,且活化剂经过3次循环使用后仍具有良好的活化效率.猝灭实验和XPS测试结果表明,自由基(SO_(4)^(-)∙、·OH、O_(2)^(-)·)和非自由基途径((1)^O_(2))协同作用于AO7的降解,其中以Fe^(0)还原PMS产生SO_(4)^(-)∙的自由基途径占主导地位,以Fe^(0)诱导碳电子、生物炭表面含氧官能团(C-OH和COOH)激活PMS产生(1)^O_(2)为辅,而SMF_(800)石墨化及大量的sp^(2)-C结构为电子转移提供良好的场所.综上,本研究设计制备了一种新型的生物炭基ZVI活化剂,以期为有机废水高效、低成本的处理方法提供新的技术支撑,同时也为粪源资源化利用提供新的途径.

关键词：过一硫酸盐酸性橙 ZVI 生物炭自由基途径非自由基途径

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ZVI活化PMS联合核桃壳调理污泥脱水效能的研究

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环境科学与技术 2022年第2期45卷 121-128页

作者：何妙琳张彦平薛协平高珊珊李一兵河北工业大学土木与交通学院天津300401

文章采用零价铁(ZVI)活化过一硫酸盐(PMS)氧化联合核桃壳粉(WSP)对剩余活性污泥进行调理,考察不同调理因素对污泥脱水效果的影响。结果表明,ZVI/PMS/WSP能有效改善污泥脱水性能,在最佳反应条件下,毛细吸水时间、污泥比阻、泥饼含水率和... 详细信息

文章采用零价铁(ZVI)活化过一硫酸盐(PMS)氧化联合核桃壳粉(WSP)对剩余活性污泥进行调理,考察不同调理因素对污泥脱水效果的影响。结果表明,ZVI/PMS/WSP能有效改善污泥脱水性能,在最佳反应条件下,毛细吸水时间、污泥比阻、泥饼含水率和污泥离心减重分别为6.8 s、0.5×10^(11)m/kg、52.1%和30.5%,达到了深度脱水的效果,调理后污泥胞外聚合物中蛋白质和多糖的含量均降低,表明污泥细胞内物质和结合水释放。反应过程中,由于污泥絮体大小不一,使得WSP粒径级配对脱水性能影响显著,研究表明最佳粒径级配为:15%的0.3 mm。

关键词： ZVI PMS 核桃壳剩余污泥深度脱水

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The coupling of sand with ZVI/oxidants achieved proportional and highly efficient removal of arsenic

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Frontiers of Environmental Science & Engineering 2020年第6期14卷 29-39页

作者： Sana Ullah Xuejun Guo Xiaoyan Luo Xiangyuan Zhang Yameng Li Ziyu Liang State Key Laboratory of Environment Simulation School of EnvironmentBeijing Normal UniversityBeijing 100875China Department of Environmental and Conservation Sciences University of Swat19200Pakistan

The coupling of zero-valent iron(ZVI)with common oxidants has recently achieved very rapid and highly efficient removal of Heavy metals from wastewater.However,the uniform activation of ZVI throughout the column and the proportional removal of target contaminants are urgently required for the prevention of premature filter clogging and the extension of the effective column operational time.In this study,we successfully achieved this objective by simply doping granular sand with ZVI at appropriate weight ratios.When pure ZVI packed column was spiked with oxidants,the majority of As trapping occurred between the column inlet and the first sampling point.In a packed column with a 1:20 mixture of ZVI and sand,the average As removal efficiency was 36(1st),13.1(2nd),18.5(3rd),19.2(4th)and 5.9%(5th outlet).The overall arsenic removal performance of the composite filling system of ZVI/sand was equally as efficient as that of the previous pure ZVI-packed system.Moreover,the leaching of Fe was significantly reduced with an increased sand ratio,resulting in clearer water with less turbidity.The results of X-ray photoelectron spectroscopy(XPS)demonstrated that more than 54%of the arsenic was reduced to As(III).X-ray diffraction(XRD)and scanning electron microscopy(SEM)confirmed the extensive corrosion of the ZVI surface,which resulted in various species of iron oxyhydroxides responsible for the highly efficient sequester of arsenic through reduction,adsorption,and coprecipitation.

关键词： Arsenic ZVI Sand Oxidants Fixed-bed Column Removal

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超声波联合ZVI-H2O2提高污泥水可生化性的影响机制研究

超声波联合ZVI-H2O2提高污泥水可生化性的影响机制研究

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作者：朱妮平西安理工大学

学位级别：硕士

剩余污泥是污水处理的副产物,富集了大量的有机污染物、重金属、营养元素等,具有“污染”和“资源”的属性。对污泥进行资源化利用是当前研究的热点问题,但对污泥处理过程中产生的废水——污泥水,尚未有大量研究。本文围绕提高污泥水可... 详细信息

剩余污泥是污水处理的副产物,富集了大量的有机污染物、重金属、营养元素等,具有“污染”和“资源”的属性。对污泥进行资源化利用是当前研究的热点问题,但对污泥处理过程中产生的废水——污泥水,尚未有大量研究。本文围绕提高污泥水可生化性对其进行资源化利用的目的,主要以污泥浓缩上清液为研究对象,采用在处理难降解废水方面卓有成效的高级氧化工艺,开展提高污泥浓缩上清液可生化性的研究,提出超声波联合ZVI(零价铁)-HO的技术手段,并获得该方法处理污泥上清液的最佳条件,揭示上清液可生化性改善的机制,为普通污泥浓缩上清液的资源化利用提供了新思路,具体结论如下:(1)通过对三个不同工艺污水厂产生的污泥水(污泥浓缩上清液和脱水滤液)进行水质监测发现,污泥浓缩上清液中依然含有较高的COD,成分复杂,里面包含多种以类殖质为代表的难降解物质,导致可生化性能极差,而脱水滤液由于本身COD不高,从而B/C相对较高,可生化性相对较好。(2)超声波联合ZVI-HO的高级氧化工艺对提高污泥浓缩上清液的可生化性具有一定的效果。综合考虑B/C、水质变化情况和超声波能量消耗等方面,在实验范围内污泥上清液可生化性的提高的最优条件为:HO投加量0.5 m L/L,ZVI投加量0.15 g/L,超声功率450 W,超声反应时间40 min,在此条件下,污泥上清液的B/C值可由0.15提升至0.28。(3)超声波联合ZVI-HO对污泥上清液可生化性改善的机制,主要包括ZVI的还原作用及·OH的强氧化作用,采用超声波和ZVI有利于保证体系中不断产生HO和Fe,提高反应活性,促进·OH的产生速率。在这些共同作用下,污泥浓缩上清液中腐殖质类难降解物质被分解,分子量减小,生成更多可被微生物利用的简单物质,从而提高了污泥上清液的B/C值,可生化性有所改善。

关键词：污泥水浓缩上清液高级氧化超声波 ZVI 可生化性

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铁碳介体材料强化厌氧消化处理焦化废水机制及长效性研究

铁碳介体材料强化厌氧消化处理焦化废水机制及长效性研究

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作者：刘彦伯哈尔滨工业大学

学位级别：硕士

焦化废水具有成分复杂,毒性大,难生物降解物质多等特点。生物法常用于处理焦化废水。厌氧消化是一种应用广泛的生物处理方法,具有产生甲烷和产生清洁能源的优点。但过程中积累的酸会限制微生物之间的电子传递过程,影响废水的焦化效果。... 详细信息

焦化废水具有成分复杂,毒性大,难生物降解物质多等特点。生物法常用于处理焦化废水。厌氧消化是一种应用广泛的生物处理方法,具有产生甲烷和产生清洁能源的优点。但过程中积累的酸会限制微生物之间的电子传递过程,影响废水的焦化效果。有研究表明:在厌氧系统中加入铁基和碳基材料可以通过加快种间电子转移速率强化有机污染物去除提高厌氧消化性能。目前,关于铁基和碳基材料作为介体投加强化厌氧消化去除污染物的研究相对较多,但关于铁碳介体强化厌氧处理焦化废水是否具有长期有效性的研究并不充分。因此本文以探究铁碳介体强化焦化废水去除的长效性作为研究重点。本文针对高有机物浓度、高毒性的工业废水—焦化废水,考察了有机物去除、气体产生量和污泥物化性质等指标以评价颗粒活性炭和海绵铁(主要成分为零价铁,ZVI)组成的铁碳介体对UASB和EGSB反应器厌氧处理焦化废水的影响。铁碳介体能促进两种反应器对焦化废水中有机污染物的降解,COD去除率最高可提高20%同时可以提高反应器的CH累积量。研究铁碳介体对不同构型反应器厌氧污泥SMP等污泥物化性质的影响,铁碳介体可以提高厌氧污泥的胞外聚合物含量以及强化体系氧化还原氛围,提高铁碳介体组厌氧消化处理焦化废水效果。综上EGSB-Fe反应器的有机物去除率、产气量等运行效能均优于UASB-Fe反应器。设置梯度考察HRT对UASB、EGSB反应器效能的影响,确定反应器具有最佳运行效能的HRT,两种反应器在HRT=24h时期反应器有机污染物处理效果和气体产生等运行效能最好。对比稳定运行147d前后HRT=24h时的UASB-Fe和EGSB-Fe反应器处理效能、厌氧污泥表面官能团及胞外聚合物等物化性质变化,同时评估铁碳介体中铁元素的损失,从而探究铁碳介体强化厌氧处理焦化废水的长期有效性。实验结果表明:经历147 d稳定运行后UASB-Fe反应器、EGSB-Fe反应器的运行效能均下降,其中COD、2,4,6-TCP、2,4-DCP、4-CP和苯酚去除率较HRT=24 h时期分别下降2.07%和4.11%、3.95%和7.01%、5.01%和9.63%、5.42%和6.33%、4.85%和7.83%;EGSB-Fe反应器下降幅度较小且反应器运行过程中铁元素会产生流失,但不会对焦化废水的处理效果产生明显的影响。本实验取启动期各个反应器污泥样品,通过16S r RNA测序技术探讨铁碳介体投加对EGSB和UASB反应器中微生物群落的丰度及多样性的影响。启动期反应器中存在的瘤胃解蛋白质菌属(Proteiniclasticum)、克雷伯氏菌属(Klebsiella)和短波单胞杆菌属(Brevundimonas)等菌属可以保证系统稳定运行;UASB-Fe、EGSB-Fe系统中互营单胞菌属(Syntrophomonas)和甲烷丝菌属(Methanothrix)等菌属含量上升,促进系统COD去除以及甲烷产生;EGSB反应器的产甲烷菌总量高于UASB反应器,铁碳介体组的产甲烷菌总量高于空白组反应器。

关键词：厌氧消化 ZVI 焦化废水种间电子传递 EGSB UASB

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Removal of Reactive Red 198 from aqueous solution by combined method multi-walled carbon nanotubes and zero-valent iron:Equilibrium,kinetics,and thermodynamic

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Chinese Journal of Chemical Engineering 2016年第10期24卷 1448-1455页

作者： Sudabeh Pourfakari Nader Yousefi Amir Hossein Mahvi Department of Environmental Health Engineering School of HealthShiraz University of Medical SdencesShirazIran Department of Environmental Health Engineering School of Public HealthTehran University of Medical SciencesTehranIran Center for Solid Waste Research Institute for Environmental ResearchTehran University of Medical SciencesTehranIran National Institute of Health Research Tehran University of Medical SciencesTehranIran

Dyes often include toxic,carcinogenic compounds and are harmful to humans' health.Therefore,removal of dyes from textile industry wastewater is essential.The present study aimed to evaluate the efficiency of the combination of zero valent iron(ZVI) powder and multi-walled carbon nanotubes(MWCNTs) in the removal of Reactive Red 198(RR198) dye from aqueous solution.This applied research was performed in a batch system in the laboratory scale.This study investigated the effect of various factors influencing dye removal,including contact time,p H,adsorbent dose,iron powder dose,initial dye concentration,and temperature.The equilibrium adsorption data were analyzed using three common adsorption models:Langmuir,Freundlich and Temkin.Besides,kinetic and thermodynamic parameters were used to establish the adsorption mechanism.The results showed,in pH =3,contact time = 100 min,ZVI dose = 5000 mg·L^(-1),and MWCNTs dose = 600 mg·L^(-1)in 100 mg·L^(-1)dye concentration,the adsorption efficiency increased to 99.16%.Also,adsorption kinetics was best described by the pseudo-second-order model.Equilibrium data fitted well with the Freundlich isotherm(R2= 0.99).The negative values of ΔG0and the positive value of ΔH0(91.76) indicate that the RR198 adsorption process is spontaneous and endothermic.According to the results,the combination of MWCNTs and ZVI was highly efficient in the removal of azo dyes.

关键词：反应的红 198 MWCNT 吸附 ZVI 染料

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零价铁预厌氧协同MFC强化降解吲哚性能与功能菌群分析

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环境科学学报 2021年第7期41卷 2673-2681页

作者：李培瑞汪素芳赵晓婵周爱娟孔鑫段润斌岳秀萍太原理工大学环境科学与工程学院太原030024

通过零价铁(ZVI)预厌氧与微生物燃料电池(MFC)的协同作用,研究其对单一基质碳源吲哚的降解特性、MFC产电性能及群落分析.结果表明:ZVI(4 g·L^(-1))的预厌氧可明显促进吲哚(250 mg·L^(-1))在MFC体系中的降解;其中吲哚与TOC在96 h内的... 详细信息

通过零价铁(ZVI)预厌氧与微生物燃料电池(MFC)的协同作用,研究其对单一基质碳源吲哚的降解特性、MFC产电性能及群落分析.结果表明:ZVI(4 g·L^(-1))的预厌氧可明显促进吲哚(250 mg·L^(-1))在MFC体系中的降解;其中吲哚与TOC在96 h内的降解率分别为97.17%和89.50%,且吲哚的降解符合一级反应动力学模型;体系中MFC最大输出电压和功率密度可达600 mV和439.55 mW·m^(-2);通过LC-MS分析,吲哚在协同体系中的主要中间代谢产物为靛红和水杨酸.高通量测序结果表明,ZVI预厌氧体系的引入有利于MFC体系中梭菌(Clostridium sensu stricto)、链霉菌(Streptomyces sp.)、热单胞菌(Thermomonas)的富集与吲哚的厌氧降解;同时促进假单胞菌(Pseudomonas)和梭菌等在代谢过程中的电子转移,提高了MFC的产电性能.

关键词：降解特性吲哚 MFC 细菌群落结构 ZVI

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ZVI/Fe3O4对地下水中Cr(Ⅵ)的去除研究

ZVI/Fe3O4对地下水中Cr(Ⅵ)的去除研究

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作者：薛美平中国地质大学(北京)

学位级别：硕士

地下水中的六价铬(Cr(Ⅵ))由于其高毒性和强迁移性对环境和人类健康构成巨大威胁,零价铁(ZVI)是修复技术中常用的还原剂,在零价铁的各种改性应用中四氧化三铁与零价铁混合物(ZVI/FeO)是一种潜在的高效反应介质,然而这种双相混合体系的... 详细信息

地下水中的六价铬(Cr(Ⅵ))由于其高毒性和强迁移性对环境和人类健康构成巨大威胁,零价铁(ZVI)是修复技术中常用的还原剂,在零价铁的各种改性应用中四氧化三铁与零价铁混合物(ZVI/FeO)是一种潜在的高效反应介质,然而这种双相混合体系的最佳使用配比及其反应机理还未明确。在Cr(Ⅵ)污染场地中也常见硝酸盐氮超标的现象,地下水中的硝酸根对于Cr(Ⅵ)的去除可能有明显影响,所以在研究去除六价铬过程中硝酸根带来的影响十分重要。由此,本文通过批实验对ZVI/FeO去除Cr(Ⅵ)的反应效果以及硝酸根浓度对其影响进行了研究,利用等温吸附实验、动力学实验和吸附解吸实验等方法得到如下结论:(1)ZVI/FeO混合体系与Cr(Ⅵ)的反应符合一级反应动力学。随着FeO与ZVI质量比的增加,ZVI/FeO混合物对Cr(Ⅵ)的去除效率先升高后降低,主要影响其还原过程;(2)L-ZVI(大粒径零价铁)反应效率降低的拐点出现较早,在本实验中S-ZVI(小粒径零价铁)和L-ZVI的拐点分别出现在ZVI-80%和ZVI-95%处。适量FeO的加入会促进Cr(Ⅵ)的还原,若FeO:ZVI中FeO的含量大于40%时,FeO的引入会抑制Cr(Ⅵ)的还原;(3)硝酸盐的存在降低了ZVI/FeO对Cr(Ⅵ)的最大吸附量和反应速率,硝酸根离子的还原产物为氨根离子(NH),硝酸盐氮浓度越高Cr(Ⅵ)去除率越低,主要影响ZVI/FeO对Cr(Ⅵ)的还原过程,对吸附过程几乎无影响。

关键词： ZVI Fe3O4 Cr(Ⅵ) NO3- 地下水

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低温胁迫下ZVI及Fe-C颗粒对ANAMMOX脱氮效能的影响

低温胁迫下ZVI及Fe-C颗粒对ANAMMOX脱氮效能的影响

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作者：孟显松沈阳建筑大学

学位级别：硕士

ANAMMOX工艺是一种低能耗,高效率、环境友好的脱氮工艺,因其显著优点受到了广泛的关注。在目前的实际工程中,因为厌氧氨氧化菌世代周期长、对外界环境变化比较敏感等原因,ANAMMOX工艺大多应用于侧流工艺。如何将ANAMMOX工艺应用于主流工... 详细信息

ANAMMOX工艺是一种低能耗,高效率、环境友好的脱氮工艺,因其显著优点受到了广泛的关注。在目前的实际工程中,因为厌氧氨氧化菌世代周期长、对外界环境变化比较敏感等原因,ANAMMOX工艺大多应用于侧流工艺。如何将ANAMMOX工艺应用于主流工艺,是现下的研究方向,而目前的思路之一,便是微生物的强化。因为铁元素大量存在于厌氧氨氧化菌体内,且二价铁离子可以促进联氨脱氢酶的活性,故而投加一定量的铁元素可以加强厌氧氨氧化菌的活性,帮助厌氧氨氧化菌抵抗低温等不利条件。本课题主要研究在低温条件下投加ZVI及Fe-C颗粒对ANAMMOX脱氮效果的短期以及长期影响影响及运行条件,为ANAMMOX工艺推广提供依据。以ANAMMOX反应器为研究对象,分别投加ZVI及Fe-C颗粒,主要观察逐步降温条件下ANAMMOX反应器脱氮效果的变化。主要内容包括:快速启动及低温驯化;ZVI及Fe-C颗粒的处理制备;各温度梯度条件下,ZVI及Fe-C颗粒对厌氧氨氧化反应的短期影响,筛选出适宜的ZVI投加量及Fe-C颗粒的Fe/C;长期运行时逐渐降温条件下投加ZVI及Fe-C颗粒后,ANAMMOX反应器脱氮效果的变化及污泥性状变化。通过接种二沉池污泥以及成熟的厌氧氨氧化颗粒污泥,与90d成功启动ANAMMOX反应器;当温度逐渐下降,ANAMMOX反应器脱氮效果受到影响,当温度处于15摄氏度左右时,TN去除率下降至68.02%,污泥浓度也随之下降,EPS浓度随温度下降略有上升。短期投加ZVI后,对ANAMMOX反应速率有促进作用,其中投加ZVI浓度为100 mg/L时厌氧氨氧化污泥脱氮效果最佳;短期投加Fe-C颗粒,对ANAMMOX反应速率同样有促进作用,其中投加Fe/C为2:1的Fe-C颗粒时促进效果最稳定。长期运行时当温度下降至20℃时,ANAMMOX反应受温度影响较大,此时投加ZVI（100mg/L）及Fe-C颗粒（Fe/C=2:1）,促进厌氧氨氧化菌活性。在15℃条件下经50d培养,脱氮效果均优于未投加时。投加ZVI后,反应器出水溶解氧从0.5降低到0.3,变化明显;投加Fe-C颗粒后,由于投加量较大,反应器p H值变化显著,需调整运行参数以控制p H值处于厌氧氨氧化菌的适宜范围内。投加ZVI及Fe-C颗粒均可刺激厌氧氨氧化菌分泌EPS,以更好的抵抗温度的变化。由于投加Fe-C颗粒需控制的因素较多,在长期运行的条件下,投加ZVI对ANAMMOX反应器的促进效果优于投加Fe-C颗粒。

关键词： ANAMMOX 脱氮效能 ZVI Fe-C颗粒

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