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碱改性zsm-5沸石分子筛吸附去除水中Pb^(2+)的研究

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环境工程技术学报 2015年第4期5卷 277-283页

作者：张健万东锦刘永德李功坤河南工大设计研究院河南郑州450001 河南工业大学化学化工学院河南郑州450001

采用Na OH溶液对市售zsm-5沸石分子筛进行改性,研究发现,碱改性分子筛吸附去除水中Pb2+的性能得到提高,经0.50 molL Na OH改性效果最好。对改性前后分子筛的吸附动力学及等温线开展研究,结果表明,改性前后分子筛吸附过程均符合假二阶... 详细信息

采用Na OH溶液对市售zsm-5沸石分子筛进行改性,研究发现,碱改性分子筛吸附去除水中Pb2+的性能得到提高,经0.50 molL Na OH改性效果最好。对改性前后分子筛的吸附动力学及等温线开展研究,结果表明,改性前后分子筛吸附过程均符合假二阶动力学模型,吸附等温线均符合Langmuir吸附等温式,30℃下碱改性分子筛最大吸附容量为54.64 mgg,是未改性分子筛的1.60倍。对于初始浓度为20 mgL的Pb2+,当碱改性分子筛投加量大于1.0 gL时,吸附去除率大于98.5%。考察水中常见阳离子Cu2+、K+、Na+、Mg2+的干扰作用,各离子影响顺序为Cu2+>Na+≈K+>Mg2+。此外,采用红外光谱、BET和XRD手段对改性前后分子筛进行表征,发现分子筛孔径增大,硅铝比降低是改性分子筛吸附性能提高的主要原因。

关键词： zsm-5沸石分子筛碱改性吸附 Pb2+

高岭土上原位晶化沸石分子筛zsm-5的研究

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高岭土上原位晶化沸石分子筛ZSM-5的研究

作者：张丹丹郑州大学

学位级别：硕士

我国的高岭土以其成因类型齐全、储量丰富、质量优良而闻名于世。高岭土广泛应用于石油化工、造纸、功能填料、耐火材料等方面。高岭土可用作载体担载催化剂，也可用作合成沸石分子筛的原料，因此是一种潜在的理想原位晶化载体。用高岭... 详细信息

我国的高岭土以其成因类型齐全、储量丰富、质量优良而闻名于世。高岭土广泛应用于石油化工、造纸、功能填料、耐火材料等方面。高岭土可用作载体担载催化剂，也可用作合成沸石分子筛的原料，因此是一种潜在的理想原位晶化载体。用高岭土原位晶化技术得到的沸石分子筛具有较高的水热稳定性，解决在工业生产中的过滤问题，同时降低生产成本。本论文首先研究了高岭土中活性铝的分析方法，并对文献报道所提出的分析方法的不足之处提出了自己的见解。最后，准确地分析出了高岭土中活性铝的含量，为高岭土上原位生长沸石分子筛的研究打下了良好基础。本论文对高岭土上原位晶化合成zsm-5沸石分子筛进行了探索研究，并取得了一定的结果：分别采用模板剂法、液相导向剂法和固相导向剂法进行了合成，其中固相导向剂法合成出了zsm-5分子筛，并进行了X射线衍射和红外光谱分析等表征手段，文中还进行了在不同合成温度、晶化时间、硅铝比和晶种用量等条件下合成zsm-5分子筛，对合成条件的优化进行了研究，发现温度越低、晶化时间越短，对合成zsm-5分子筛越不利。最后，本文对高岭土原位晶化沸石分子筛的原理提出了一定的见解，为进一步的研究发展打下了一定的基础。

关键词： zsm-5沸石分子筛生长高岭土

Hzsm-5沸石分子筛吸附H_2S的理论研究

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石油与天然气化工 2006年第2期35卷 107-109页

作者：邱广敏黄宝丽王新民李祥同石油大学(华东)石油工程学院石油大学(华东)仪表厂胜利油田有限公司

采用密度泛函理论和模型簇法研究了H2S和zsm-5沸石分子筛的相互作用。对H2S吸附在硅羟基H2SiOH上可能的两种极限配位方式及吸附在沸石模型簇H2Si(OH)Al(OH)2SiH3桥羟基 B酸可能的两种极限配位方式进行了比较分析。所有模型簇采用B3LYP... 详细信息

采用密度泛函理论和模型簇法研究了H2S和zsm-5沸石分子筛的相互作用。对H2S吸附在硅羟基H2SiOH上可能的两种极限配位方式及吸附在沸石模型簇H2Si(OH)Al(OH)2SiH3桥羟基 B酸可能的两种极限配位方式进行了比较分析。所有模型簇采用B3LYP混合方法对氢原子在3-21G 基组水平上,对硅原子、铝原子、氧原子、硫原子在6-31G(d)基组水平上进行了全优化和频率分析。着重考察了H2S与硅羟基及分子筛模型簇不同配位方式所形成的配合物的结构和能量变化。计算结果表明,由于在形成H2S-沸石和H2S-硅羟基配合物的结构和性质变化不明显,它们之间的作用力为范德华作用力。从H2S在沸石分子筛的桥羟基和硅羟基与H2S相互作用的吸附热可以推断,H2S优先吸附在桥羟基上。

关键词：密度泛函理论 H2S zsm-5沸石分子筛模型簇

阜新天然沸石制备zsm-5分子筛催化剂的试验研究

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阜新天然沸石制备ZSM-5分子筛催化剂的试验研究

作者：张宽辽宁工程技术大学

学位级别：硕士

本文以阜新天然沸石为原料，采用有机胺水热合成法制备zsm-5沸石分子筛，利用N2吸附-脱附、扫描电子显微镜、X射线衍射分析对合成样品进行表征。本文系统地研究了zsm-5沸石分子筛制备过程中的模板剂种类、模板剂用量、晶化温度、晶化时... 详细信息

本文以阜新天然沸石为原料，采用有机胺水热合成法制备zsm-5沸石分子筛，利用N2吸附-脱附、扫描电子显微镜、X射线衍射分析对合成样品进行表征。本文系统地研究了zsm-5沸石分子筛制备过程中的模板剂种类、模板剂用量、晶化温度、晶化时间、陈化时间、沸石的硅铝比对合成样品的比表面积、孔容、平均孔径、微观形貌和相对结晶度的影响。试验结果表明：采用有机胺水热合成法制备zsm-5沸石分子筛时，主要的影响因素有模板剂种类、模板剂用量、陈化时间、晶化温度、晶化时间和沸石的硅铝比。以上因素均在一定程度上影响了样品的结构参数。通过试验发现：利用阜新天然沸石为原料，正丁胺为模板剂、正丁胺的添加量为0.3mol;陈化时间为12h;晶化温度为170℃;晶化时间为48h时合成样品的物化性能优异，产品的平均孔径(直径)可达到1.535nm，孔容为0.025cc/g，比表面积为28.542m/g，相对结晶度为96.34%。对zsm-5沸石合成过程中分子筛结构单元的形成机理，晶化过程中有机胺模板剂的作用机理，合成zsm-5沸石分子筛的晶化机理，煅烧除模板剂的机理进行了初步探讨。

关键词： zsm-5沸石分子筛模板剂水热合成法天然沸石

介微双孔沸石分子筛的合成及其VOCs吸附性能研究

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介微双孔沸石分子筛的合成及其VOCs吸附性能研究

作者：戴际强华南理工大学

学位级别：硕士

zsm-5沸石是一种骨架结构为结晶态的多孔分子筛材料,具有形状选择、高比表面积、高的水热稳定性等优异性能。此外,它还有具有不可燃,高稳定和强疏水的特点,使得它可以在高温高湿的工业环境中对挥发性有机气体(VOCs)进行吸附减排,并且能... 详细信息

zsm-5沸石是一种骨架结构为结晶态的多孔分子筛材料,具有形状选择、高比表面积、高的水热稳定性等优异性能。此外,它还有具有不可燃,高稳定和强疏水的特点,使得它可以在高温高湿的工业环境中对挥发性有机气体(VOCs)进行吸附减排,并且能够通过简单的热风吹扫的方式进行脱附再生,因而在环境保护领域具有较高的应用价值。但是zsm-5沸石的孔道结构主要为微孔,不利于吸附质在其孔道中的扩散传质,在长期使用中容易出现结焦和积碳现象,导致孔道堵塞失活;这严重限制了zsm-5沸石在工业上的使用。近几十年,国内外越来越多的学者开始投入对复合含有介微双孔沸石材料的开发研究,通过不同方法在沸石晶体中引入介孔。在已发表的成功案例中,常用的方法为模板法;其中包括使用纳米碳颗粒为硬模板剂或者使用特殊设计合成的大分子有机物为软模板剂来合成介微双孔沸石,但是它们都存在原料成本高、合成工艺复杂的缺点。此外,很少有科研人员关注介微双孔沸石分子筛对VOCs吸附性能的研究。吸附法具有设备简单、效率高、操作成本低、可回收等优势,符合清洁生产的理念。本课题通过两种不同的方法合成了含介微双孔的zsm-5分子筛,并研究了其VOCs吸附性能。首先,利用苯基三乙氧基硅烷为添加剂合成了含晶间介孔zsm-5沸石分子筛,硅烷偶联剂的添加能够抑制zsm-5晶粒长大,从而得到纳米晶粒的zsm-5,通过纳米级颗粒的堆积能够有效形成晶间介孔。然后,基于阴离子表面活性剂与无机前驱体的自组装作用,利用双模板法成功合成了含晶内介孔的zsm-5沸石分子筛。最后,以甲苯为研究对象,通过重量法研究了介微双孔的zsm-5沸石分子筛对VOCs的吸附及脱附性能。本课题创新性地使用两种方法合成介微双孔zsm-5分子筛,降低了合成成本,使用了更加廉价易得的硅烷偶联剂和表面活性剂作为介孔模板。同时,对合成样品的VOCs吸脱附性研究发现,介微双孔结构的沸石材料结合了微孔沸石的和介孔分子筛的优点,既保持了沸石结晶态的骨架结构,具有优异的热和水热稳定性;同时又扩大了材料孔径,使得有机分子吸附质更容易扩散进入材料的孔道结构中;介孔的引入也丰富了沸石分子筛材料的孔道结构,增大材料比表面积和孔容,这有利于提高材料的吸附能力。

关键词：介微双孔 zsm-5沸石分子筛吸附性能扩散性能疏水性

TiO_2/zsm-5_m光催化耦合过硫酸盐降解焦化尾水的研究

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中国环境科学 2015年第11期35卷 3325-3332页

作者：唐海徐建平安东汪林杰宋珍霞王军刚安徽工程大学生物与化学工程学院安徽芜湖241000 重庆三峡环保(集团)有限公司重庆401147

以具有介孔结构的沸石分子筛zsm-5m负载纳米Ti O2制备出复合型光催化剂,用扫描电镜、比表面及孔径分析仪和X射线衍射对形貌和结构进行表征,通过序批试验考察了Ti O2/zsm-5m/过硫酸盐体系深度降解焦化生化处理出水中残余有机污染物(ROPs... 详细信息

以具有介孔结构的沸石分子筛zsm-5m负载纳米Ti O2制备出复合型光催化剂,用扫描电镜、比表面及孔径分析仪和X射线衍射对形貌和结构进行表征,通过序批试验考察了Ti O2/zsm-5m/过硫酸盐体系深度降解焦化生化处理出水中残余有机污染物(ROPs)的效果和机理.结果表明,在COD初始平均浓度为352mg/L,Ti O/zsm2-5m投加量为1.6g/L,p H值为3.0,C(Na2S2O8)为0.8g/L,常温下反应180min,COD出水平均浓度为76.3mg/L,去除率达到78.2%,在上述优化条件下可达到现行污染物排放标准.ROPs光催化符合Langmuir-Hinshelwood模型,推测具有微介双孔结构的催化剂表面电子易被S2O82-俘获,降低空穴与电子的复合率,促进了·OH和SO4-·形成,对ROPs的吸附和光降解有较大的强化作用.用GC-MS对处理前后废水中的污染物进行测定以揭示降解与转化规律,发现苯类特征污染物能有效降解,但产生的中间产物明显增多.

关键词： zsm-5沸石分子筛焦化废水过硫酸钠光催化降解深度处理