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长期高温水热处理对zsm-5分子筛催化剂性能的影响

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石油化工 2015年第7期44卷 810-814页

作者：吉媛媛满毅中国石化北京化工研究院北京100013

制备了zsm-5分子筛催化剂,将初始催化剂(Cat-0)先在700℃下水热处理4 h获得催化剂Cat-4,再于600℃下继续进行不同时间的水热处理,处理300 h获得的催化剂为Cat-300;采用NH3-TPD和27Al MAS NMR方法对经不同时间水热处理的催化剂进行表征,... 详细信息

制备了zsm-5分子筛催化剂,将初始催化剂(Cat-0)先在700℃下水热处理4 h获得催化剂Cat-4,再于600℃下继续进行不同时间的水热处理,处理300 h获得的催化剂为Cat-300;采用NH3-TPD和27Al MAS NMR方法对经不同时间水热处理的催化剂进行表征,考察了Cat-4和Cat-300裂解石脑油的性能,以考察长期处于高温水热条件下zsm-5分子筛催化剂性能的变化。实验结果表明,Cat-4的NH3-TPD酸量比Cat-0降低约70%,骨架铝含量从16.9%降至11.7%,非骨架铝含量从0.4%增至5.5%;Cat-300的酸量与Cat-4相比变化不明显,Cat-300的骨架铝含量比Cat-0降低62%,但骨架铝和非骨架铝含量之和基本不变;Cat-4和Cat-300裂解石脑油时,二者的裂解能力接近。长期处于高温水热条件下,zsm-5分子筛的骨架结构虽然有所变化,但对其裂解石脑油能力的影响不大。

关键词： zsm-5分子筛催化剂石脑油长期水热处理

醚后碳四在zsm-5分子筛催化剂上的芳构化反应性能

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石油炼制与化工 2015年第3期46卷 15-17页

作者：樊金龙许磊徐亚荣中国石油乌鲁木齐石化公司研究院乌鲁木齐830019

在小型固定床试验装置上考察了zsm-5分子筛催化剂对醚后碳四芳构化反应的催化性能,并进行了催化剂长周期活性稳定性评价。结果表明,在反应温度为380℃、反应压力为2.0 MPa、氢油体积比为300、质量空速为2.0h^-1的条件下,催化剂的长周期... 详细信息

在小型固定床试验装置上考察了zsm-5分子筛催化剂对醚后碳四芳构化反应的催化性能,并进行了催化剂长周期活性稳定性评价。结果表明,在反应温度为380℃、反应压力为2.0 MPa、氢油体积比为300、质量空速为2.0h^-1的条件下,催化剂的长周期运行活性稳定,烯烃转化率大于99%,干气产率小于2%,液化气产率为57%-64%,C5＋液体收率为35%-41%,芳烃产率为10%-12%。经过984h长周期运行后,芳构化催化剂的积炭量为11.56%。气相产物是优质的裂解制乙烯原料。

关键词：醚后碳四 zsm-5分子筛催化剂芳构化反应性能

不同硅铝比zsm-5分子筛催化剂一步法甲醇制汽油

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工业催化 2015年第10期23卷 792-797页

作者：李国林刘艳升郝代军中国石油大学(北京) 北京102249 中国石化洛阳工程有限公司河南洛阳471003

分别使用硅铝比为26、38、60和90的zsm-5分子筛原粉制备4种催化剂zsm-5-26、zsm-5-38、zsm-5-60和zsm-5-90,用于一步法甲醇制汽油实验,并对催化剂进行XRD、IR、BET和NH3-TPD表征。利用100 m L微反固定床实验装置,在反应温度380℃、系统... 详细信息

分别使用硅铝比为26、38、60和90的zsm-5分子筛原粉制备4种催化剂zsm-5-26、zsm-5-38、zsm-5-60和zsm-5-90,用于一步法甲醇制汽油实验,并对催化剂进行XRD、IR、BET和NH3-TPD表征。利用100 m L微反固定床实验装置,在反应温度380℃、系统压力2.0 MPa和空速1.0 h-1条件下,考察4种催化剂一步法合成汽油过程的甲醇转化率、产物分布和产品组成等性质。结果表明,zsm-5-60分子筛催化剂性能相对较好,拥有32.2%较为理想的汽油收率和产物组成。

关键词：石油化学工程甲醇汽油 zsm-5分子筛催化剂

不同双模板剂对zsm-5分子筛催化剂形貌的影响

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工业催化 2017年第6期25卷 16-18页

作者：武瑞芳张海荣山西大学化学化工学院山西太原030006 大同大学化学与环境工程学院山西大同037009

固定硅源、铝源和水用量,采用复合模板剂,其中一种模板剂为四丙基氢氧化铵,另一种模板剂为有机胺(乙二胺、1,6-己二胺、异丙胺或三乙胺),通过改变第二种模板剂用量和类型,制备系列zsm-5分子筛催化剂。采用XRD和SEM进行表征,考察不同双... 详细信息

固定硅源、铝源和水用量,采用复合模板剂,其中一种模板剂为四丙基氢氧化铵,另一种模板剂为有机胺(乙二胺、1,6-己二胺、异丙胺或三乙胺),通过改变第二种模板剂用量和类型,制备系列zsm-5分子筛催化剂。采用XRD和SEM进行表征,考察不同双模板剂对zsm-5分子筛催化剂晶体结构和形貌的影响。结果表明,不同双模板剂合成的产物均为纯相zsm-5分子筛,且具有较高的结晶度,晶粒外形保持不变,但晶粒尺寸有很大差异,顺序为:四丙基氢氧化铵+三乙胺>四丙基氢氧化铵+异丙胺>四丙基氢氧化铵+1,6-己二胺>四丙基氢氧化铵+乙二胺,可见,只改变模板剂种类而不改变硅源、铝源和水的用量,即可合成相对结晶度高、外形相同但晶粒尺寸不同的zsm-5分子筛催化剂。

关键词：催化剂工程双模板剂 zsm-5分子筛催化剂结晶度晶粒尺寸

负载Fe的zsm-5分子筛催化剂的显微结构研究

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电子显微学报 2004年第4期23卷 380-380页

作者：郭新秋陈厚文王蓉北京科技大学材料物理系北京100083

zsm-5是一种由Si(Al)O4四面体单元构成的沸石分子筛,具有正交结构,a=2.010nm、b=1.910nm、c=1.340nm.沿着[010]和[100]方向分别有直线型和正弦型的十圆环孔道,已有研究[1]提出zsm-5中掺入过渡族金属会促进烷烃的脱氢反应.本工作利用高... 详细信息

zsm-5是一种由Si(Al)O4四面体单元构成的沸石分子筛,具有正交结构,a=2.010nm、b=1.910nm、c=1.340nm.沿着[010]和[100]方向分别有直线型和正弦型的十圆环孔道,已有研究[1]提出zsm-5中掺入过渡族金属会促进烷烃的脱氢反应.本工作利用高分辨电子显微学方法配合EDS分析研究了在Fe掺杂的zsm-5分子筛催化剂中Fe原子的分布位置和分布特征.

关键词： zsm-5分子筛催化剂正交结构显微结构分析电子显微镜负载铁

分级孔zsm-5分子筛催化甲醇转化制烃类的稳定性

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石油化工 2017年第3期46卷 276-282页

作者：高俊华刘平章斌刘增厚韩丽华张侃中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室山西太原030001

采用水热合成法制备了普通和具有分级孔结构的zsm-5分子筛,采用XRD、N_2吸附-脱附、SEM、NH_3-TPD及Py-IR等手段对分子筛的晶体结构、孔结构、微观形貌和酸性进行了表征,并在连续流动固定床反应器上对其催化甲醇转化制烃的活性、稳定性... 详细信息

采用水热合成法制备了普通和具有分级孔结构的zsm-5分子筛,采用XRD、N_2吸附-脱附、SEM、NH_3-TPD及Py-IR等手段对分子筛的晶体结构、孔结构、微观形貌和酸性进行了表征,并在连续流动固定床反应器上对其催化甲醇转化制烃的活性、稳定性及再生性能进行了评价。表征和评价结果表明,除了酸性,孔结构对催化剂的稳定性也有重要影响。粒径分布均匀的纳米zsm-5分子筛的晶粒相互堆积形成了次级中孔和大孔,与其自身的微孔构成分级孔结构,具有较大的孔体积(0.49 cm^3/g)。分级孔结构改善了催化剂的扩散性能,极大增强了催化剂的抗积碳能力,使催化剂的寿命由24h延长至336h。

关键词： zsm-5分子筛催化剂分级孔道甲醇烃积碳

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zsm-5分子筛的碳四裂解性能及积碳研究

石油化工 2013年第11期42卷 1207-1212页

作者：赵国良何万仁袁志庆徐建军滕加伟中国石化上海石油化工研究院上海201208

以1,6-己二胺为模板剂,在水热体系中合成了不同硅铝比的zsm-5分子筛,考察了该系列分子筛的碳四烯烃裂解反应性能。实验结果表明,与低硅铝比的zsm-5分子筛相比,高硅铝比的zsm-5分子筛具有更高的稳定性及丙烯选择性,是更适合碳四烯烃裂解... 详细信息

以1,6-己二胺为模板剂,在水热体系中合成了不同硅铝比的zsm-5分子筛,考察了该系列分子筛的碳四烯烃裂解反应性能。实验结果表明,与低硅铝比的zsm-5分子筛相比,高硅铝比的zsm-5分子筛具有更高的稳定性及丙烯选择性,是更适合碳四烯烃裂解制丙烯的催化剂。采用13C CP-MAS NMR、Raman光谱、DTG和元素分析等多种表征手段对zsm-5分子筛的积碳进行了研究。表征结果显示,zsm-5分子筛中积碳量以及积碳类型均随反应时间的延长而发生明显的变化,积碳量随反应时间的延长而增加;积碳类型初期主要以脂肪族碳氢化合物为主,随反应的进行,积碳类型向芳香族碳氢化合物及类石墨型积碳转变。

关键词：碳四烯烃催化裂解丙烯 zsm-5分子筛催化剂积碳

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zsm-5分子筛催化下乙醇转化为液相烃

石油化工 2013年第6期42卷 610-614页

作者：张秀君史晓杰郭胜旭常彦龙兰州大学化学化工学院甘肃兰州730000

以zsm-5,H-zsm-5,Zn-zsm-5为催化剂,在280～450℃范围内,乙醇在固定床反应器上转化为气相烃、液相烃和水。液相烃经GC-MS检测,主要成分是C5～9烯烃、C4～7烷烃和C6～11芳烃。实验结果表明,zsm-5催化剂上,温度为425℃时,苯和甲苯选择性最... 详细信息

以zsm-5,H-zsm-5,Zn-zsm-5为催化剂,在280～450℃范围内,乙醇在固定床反应器上转化为气相烃、液相烃和水。液相烃经GC-MS检测,主要成分是C5～9烯烃、C4～7烷烃和C6～11芳烃。实验结果表明,zsm-5催化剂上,温度为425℃时,苯和甲苯选择性最大,分别为5.94%和24.81%;温度为450℃时,二甲苯选择性最大,为33.21%。Zn-zsm-5催化剂上,温度为380℃时,苯和二甲苯选择性最大,分别为5.99%和37.89%;温度为450℃时,甲苯选择性最大,为24.45%。H-zsm-5催化剂上,温度为380℃时,苯和甲苯选择性最大,分别为7.08%和27.60%;温度为450℃时,二甲苯选择性最大,为30.23%。硅铝比和反应温度对液相烃收率有显著影响,反应温度一定时,随硅铝比的增大,液相烃收率减小;硅铝比一定时,随反应温度的升高,液相烃收率先增大后减小。硅铝比为25时,zsm-5和Zn-zsm-5催化剂上,320℃下液相烃收率最大,分别为17.7%和13.8%;H-zsm-5催化剂上,380℃下液相烃收率最大,为16.3%。

关键词：乙醇液相烃芳烃 zsm-5分子筛催化剂

Mn/zsm-5催化剂及其SCR催化性能研究

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工程热物理学报 2011年第9期32卷 1597-1600页

作者：吕刚吴虎宋崇林宾峰天津大学内燃机燃烧学国家重点实验室天津300072

采用液态离子交换法制备了不同含量的Mn/zsm-5型分子筛催化剂,并考察了上述催化剂的物理化学特性及其在NH_3-SCR反应中的催化性能。理化分析结果表明:所制备催化剂在Mn含量≤9.2%时具有高度的分散性,分子筛表面团聚的氧化锰颗粒粒径小于... 详细信息

采用液态离子交换法制备了不同含量的Mn/zsm-5型分子筛催化剂,并考察了上述催化剂的物理化学特性及其在NH_3-SCR反应中的催化性能。理化分析结果表明:所制备催化剂在Mn含量≤9.2%时具有高度的分散性,分子筛表面团聚的氧化锰颗粒粒径小于4nm;锰元素主要富集于分子筛的浅层及表面。催化性能研究结果表明:Mn含量达到1.4%时,低温催化中心即达饱和,继续增加Mn含量对低温反应性能影响不大;反应温度超过300℃时,高温催化中心开始起作用;含量为3.1%的Mn/zsm-5催化剂具有最宽的高活性反应温度窗口。

关键词：选择性催化还原 zsm-5分子筛催化剂氮氧化物(NOx) 脱除效率离子交换