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zsm-12分子筛合成、表征与正癸烷加氢异构化反应催化性能

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石油学报（石油加工） 2017年第3期33卷 528-534页

作者：毕云飞夏国富黄卫国方文秀中国石化石油化工科学研究院北京100083

以甲基三乙基溴化铵为模板剂,硅溶胶为硅源,Al_2(SO_4)_3·18H_2O为铝源制备了2种不同n(Si)/n(Al)的zsm-12分子筛。采用XRD、XRF、氮气吸附-脱附、吡啶吸附红外光谱、SEM和TEM等表征了合成的分子筛样品。以正癸烷为模型化合物对合成的ZS... 详细信息

以甲基三乙基溴化铵为模板剂,硅溶胶为硅源,Al_2(SO_4)_3·18H_2O为铝源制备了2种不同n(Si)/n(Al)的zsm-12分子筛。采用XRD、XRF、氮气吸附-脱附、吡啶吸附红外光谱、SEM和TEM等表征了合成的分子筛样品。以正癸烷为模型化合物对合成的zsm-12制备的Pt催化剂进行加氢异构化反应评价。结果表明,合成分子筛为纯相zsm-12晶体,合成过程中物料反应完全,且铝原子完全处于分子筛骨架中,分子筛Br9nsted酸中心数量和强度随n(Si)/n(Al)变化而改变。以高n(Si)/n(Al)合成的zsm-12分子筛为载体制备的Pt催化剂具有较高的异构选择性,且产物中含有较多的多支链异构体。将催化剂催化性能与分子筛物化性质关联得出,zsm-12分子筛孔径较大,为了提高异构选择性和多支链异构体产率,需要更少和更弱的Br9nsted酸性中心。

关键词： zsm-12 表征加氢异构化正癸烷多支链异构体

杂原子Ti-zsm-12分子筛的合成与结构表征

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化学学报 1993年第8期51卷 780-783页

作者：于龙姜卉庞文琴辽宁大学化学系沈阳110036 吉林大学化学系长春130021

以甲基三乙基溴化铵为模板剂,水热晶化法合成出杂原子Ti-zsm-12型分子筛.X射线衍射,扫描电镜,IR及XPS等现代技术手段研究表明杂原子Ti取代骨架Si原子而存在于zsm-12分子筛骨架上.

关键词：分子筛 zsm-12 杂原子合成

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zsm-12沸石的合成

应用化学 1993年第6期10卷 80-85页

作者：赵修松王清遐李宏愿中国科学院大连化学物理研究所大连116012

在水热体系中以甲基三乙基碘化铵为结构导向剂合成了SiO_2/Al_2O_3=32.2～∞的zsm-12分子筛,XRD和IR证明它们具有MTW拓扑结构;并以SEM和DTA表征晶体形貌和热稳定性,考察了催化性能。

关键词： zsm-12 沸石合成二氧化硅水热法

杂原子Pb同晶取代Si－zsm－12中的部分Si及其鉴定

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Chinese Journal of Catalysis 1994年第2期15卷 148-151页

作者：赵修松王清遐李宏愿中国科学院大连化学物理研究所

杂原子Ｐｂ同晶取代Ｓｉ－ＺＳＭ－１２中的部分Ｓｉ及其鉴定赵修松，王清遐，李宏愿（中国科学院大连化学物理研究所，大连１１６０２３）关键词Ｐｈ－ＺＳＭ－１２，合成，表征ＺＳＭ－１２属丝光沸石类，具有一维线性非交叉孔道（０... 详细信息

杂原子Ｐｂ同晶取代Ｓｉ－ＺＳＭ－１２中的部分Ｓｉ及其鉴定赵修松，王清遐，李宏愿（中国科学院大连化学物理研究所，大连１１６０２３）关键词Ｐｈ－ＺＳＭ－１２，合成，表征ＺＳＭ－１２属丝光沸石类，具有一维线性非交叉孔道（０．５７×０．６１ｎｍ）［１，２］，...

关键词：铅 zsm-12 沸石硅丝光沸石

First principle investigation into the acid properties of Pd modified zsm-12 zeolite

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Distribution of Al and Adsorption of NH3 and Pyridine in zsm-12: A Computational Study

第十三届全国量子化学会议

作者： Gang Feng Jianwen Liu Rongbin Zhang Institue of Applied Chemistry College of ChemistryNanchang University National Supercomputing Center in Shenzhen

The zsm-12 zeolite has 12-membered ring, which belongs to the MTW-type1. Due to its exceptional pore structure and acid property, the zsm-12 zeolite is considered to have g reat potential for industry applications. The synthesized zeolites are usually modified by a certain metal ions using ion exchange or impregnation methods to adjust the catalytic property of the catalysts. Aims at understanding the real condition of the Pd modified zeolites in catalytic reactions, this work investigates the structures, energies, acidity as well as the activity for H adsorption of Pd modified HAl-zsm-12 zeolites using dispersion corrected periodic density functional theory2,3. It is found that the Pd could insert into the-OH groups to form the spillover structure of-O-Pd-H. The Br?nsted acid H site of the zeolite reduced by Pd monomer to produce H is thermodynamically favorable, while unfavorable for Pd dimmer. The Pd mod ification leads to weaker Lewis acidity of Al and Br?nsted acidity of-OH. However, the Pd atoms could work as strong Lewis sites in the zeolites. Pd modif ication also improves the H activation/adsorption properties of HAl-zsm-12. The acid properties of the Pd modified zeolites could be inevitably influenced by H atmosphere, since the dissociatively adsorbed H could work as new Br?nsted acid H and also influences the charge of Pd atoms. The calculated NH3 adsorption energy reveals that H adsorbs in Pd modified HAl-zsm-12 results in weaker Lewis acidity of Pd sites. The new formed Br?nsted acid sites after H adsorption are weaker than the original HAl-zsm-12.

关键词： zsm-12 acid property NH3 adsorption density functional theory

来源： cnki会议评论

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Distribution of Al and Adsorption of NH3 and Pyridine in ZSM...

zsm-12分子筛改性及其在正己烷临氢异构化中的应用

第十四届全国青年催化学术会议

作者： Feng Gang Lian Ying-Ying Yang Deqin Liu Jianwen Kong Dejin Shanghai Research Institute of Petrochemical Technology SINOPEC State Key Laboratory of Chemical Engineering East China University of Science and Technology

＜正＞Introduction The zsm-12 zeolite, which is widely used in a wide variety of hydrocarbon conversion reactions, was first synthesized by Rosinski and Rubin [1]. Previous works investigated the crystal structure of ... 详细信息

关键词： zsm-12 NH3 pyridine adsorption density functional theory

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ZSM-12分子筛改性及其在正己烷临氢异构化中的应用

作者：卢信清浙江师范大学

学位级别：硕士

将轻质烷烃异构化来提高汽油的前端辛烷值和抗爆性能,为生产高辛烷值的高品质汽油提供了一个很好的选择。适宜的孔结构和酸性能,使以zsm-12分子筛为载体的铂基催化剂在轻质烷烃异构化反应中表现出优异的性能。然而,在分子筛中存在的传... 详细信息

将轻质烷烃异构化来提高汽油的前端辛烷值和抗爆性能,为生产高辛烷值的高品质汽油提供了一个很好的选择。适宜的孔结构和酸性能,使以zsm-12分子筛为载体的铂基催化剂在轻质烷烃异构化反应中表现出优异的性能。然而,在分子筛中存在的传质限制造成催化剂的利用率偏低。通过碱处理的方法在分子筛中引入介孔可以有效地改善分子筛的扩散性能,从而提高催化活性位在反应中的利用率。本文分别用有机模板法和晶种导向法制备了zsm-12分子筛,并对所合成的分子筛进行结构和形貌表征。对有机模板法制备的zsm-12分子筛通过脱模板剂-碱处理的方法引入介孔,并通过铵交换和铂负载过程制备得到相应的铂基催化剂,考察了碱处理对不同硅铝比zsm-12分子筛的晶体结构、孔结构性质的影响,并比较了铂基催化剂的正己烷临氢异构化性能。详细介绍了一种可以在保留大部分微孔量和酸量的前提下在分子筛中引入介孔的碱处理方式,即在模板剂的保护作用下对zsm-12分子筛进行碱处理并通过铵交换和铂负载制备得到铂基催化剂,并与无模板剂保护作用的碱处理方式进行对比,考察两者对催化剂的晶体结构、孔结构性质、形貌、酸性以及正己烷临氢异构化性能的影响。本文的具体内容可以分为以下三个部分：(1)以四乙基氢氧化铵为有机模板剂成功合成了zsm-12分子筛,并以此为晶种,在不添加任何有机模板剂的情况下,采用晶种导向法合成得到了此类分子筛。两者在晶体结晶度、形貌和孔结构性质等方面有着显著的差异：晶种法比有机模板法得到的分子筛的结晶度更高;有机模板法得到的为纳米尺寸晶体堆积而成的团聚体,而晶种导向法得到的则是微米尺寸的棒状晶体;有机模板法得到zsm-12分子筛的微孔量为0.10cm3/g,同时也存在着一定量的介孔,且随着硅铝比的降低,其介孔量也有所增大,我们将此归因于晶体团聚作用形成的堆积孔;然而,晶种法得到的晶体的微孔量仅为0.01cm3/g,不具备微孔材料典型的性质,并且通过酸洗的方法不能明显提高其微孔量。(2)以NaOH为碱源,在相同碱处理条件(0.2M NaOH溶液在65℃下处理30min)下对不同硅铝比(50、70和100)的zsm-12分子筛进行碱处理脱硅,并通过铵交换和铂负载制备得到相应的铂基催化剂,发现该处理方式虽然可以有效地引入大量的介孔,但是与酸活性位紧密相关的微孔量也有大幅度的下降,而这对酸催化反应而言是不利的,因而碱处理后制得的催化剂的异构化反应活性并没有显著的提高。此外,介孔的引入量并不随分子筛硅铝比的升高而增大,反而是硅铝比为50的zsm-12在碱处理后,引入了最大量的介孔,这是因为所合成的zsm-12分子筛是由纳米尺寸晶体团聚而成的,硅铝比越高,团聚现象越严重;晶体之间较为疏松的较低硅铝比的分子筛更易受到OH-的攻击。因此,分子筛晶体的形貌也是影响碱处理脱硅过程的一个重要因素。(3)同样以NaOH为碱源,在相同碱处理条件(0.2M NaOH溶液在65℃下处理30min)下,分别对不含模板剂和含模板剂的zsm-12分子筛进行碱处理并通过铵交换和铂负载制备得到铂基催化剂,通过N2吸脱附、XRD、SEM、TEM和NH3-TPD等技术对碱处理前后制得的催化剂进行了比较。结果表明,相较于无模板剂的保护作用,在模板剂存在下进行碱处理能够在保留大量微孔量和酸量的前提下引入介孔。通过正己烷临氢异构化反应对碱处理前后制得的催化剂进行催化性能评价,发现在模板剂存在下进行碱处理后得到的催化剂表现出最优的催化性能,异构化反应活性提高了两倍多。

关键词：分子筛改性传质性能碱处理介孔分子筛临氢异构化 zsm-12