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高可靠密封结构的高温温度传感器设计

传感器与微系统 2021年第5期40卷 88-90页

作者：王振廷齐娜贺天昊韩帅中国电子科技集团公司第四十九研究所黑龙江哈尔滨150028

设计了一种z型外壳及玻璃浆烧结方式的密封结构,用来解决高温环境下温度传感器可靠性及密封问题。经测试在被测温度-60~+700℃内,传感器基本误差不大于1%FS。所设计具有密封性好,绝缘能力强,更适合高温气体测量的特点,能够保证传感器在... 详细信息

设计了一种z型外壳及玻璃浆烧结方式的密封结构,用来解决高温环境下温度传感器可靠性及密封问题。经测试在被测温度-60~+700℃内,传感器基本误差不大于1%FS。所设计具有密封性好,绝缘能力强,更适合高温气体测量的特点,能够保证传感器在恶劣环境下长时间高可靠的进行温度测量。

关键词：高温温度传感器 z型结构玻璃浆烧结

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基于H∞控制的z型隔振系统控制特性研究

基于H∞控制的Z型隔振系统控制特性研究

作者：盖超会华中科技大学

学位级别：硕士

基于智能结构的振动主动控制方法,由于其能实现良好的隔振性能,已得到广泛应用,是当前的研究热点。本文以一种z型弹性主动隔振实验系统为研究对象,进行主动控制算法方面研究。论文首先分析了鲁棒控制的基本思想。针对实际被控系统的特... 详细信息

基于智能结构的振动主动控制方法,由于其能实现良好的隔振性能,已得到广泛应用,是当前的研究热点。本文以一种z型弹性主动隔振实验系统为研究对象,进行主动控制算法方面研究。论文首先分析了鲁棒控制的基本思想。针对实际被控系统的特点与性能要求,把鲁棒反馈控制器设计问题转化为H标准控制中的混合灵敏度和鲁棒稳定相结合的问题求解。利用基于“2—Riccati”方程的H控制器的解法,求解出能抑制干扰的动态输出反馈控制器。通过建立主动隔振系统的实际模型和数学模型,分析了模型的不确定性,确定乘法摄动系统作为H控制模型。论文还针对参数的不确定性,提出了混合灵敏度方法中加入加权函数的综合解决方法,建立起动态反馈控制模型。通过一定的原则合理选择性能加权函数和鲁棒加权函数。基于MATLAB建立了振动主动控制集成环境,运用MATLAB鲁棒控制工具箱,设计了H鲁棒控制器。结合主动隔振系统的实际情况和建立的控制模型,通过计算机仿真,确立了较优的加权函数。基于MATLAB的仿真结果,验证了所设计的H控制器的控制效果和鲁棒性。最后,论文对该隔振系统的实际控制特性进行了实验研究。实验结果表明,该隔振系统可以实现隔振控制,具有一定的控制效果,为进一步控制方法的研究奠定了基础。

关键词： z型结构主动隔振 H∞控制方法混合灵敏度不确定性加权函数

非线性宽频带三维压电振动俘能器的设计及应用研究

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非线性宽频带三维压电振动俘能器的设计及应用研究

作者：陈南南安徽理工大学

学位级别：硕士

生产生活中存在很多强度低于0.5g且频率低于50Hz的低幅低频三维环境振动,例如桥梁建筑的振动、路面的振动、树木的摆动等。这些振动环境存储着大量的机械能,可通过特定的采集结构进行采集转化。目前国内外学者研制的压电振动俘能器普遍... 详细信息

生产生活中存在很多强度低于0.5g且频率低于50Hz的低幅低频三维环境振动,例如桥梁建筑的振动、路面的振动、树木的摆动等。这些振动环境存储着大量的机械能,可通过特定的采集结构进行采集转化。目前国内外学者研制的压电振动俘能器普遍难以实现将三维、宽频带采集功能集中到一种结构上。为实现三维宽频带振动能量采集功能的有机结合,设计了一种多层结构的z型压电振动俘能器。通过z型结构引入非线性质量以拓宽采集频带,利用z型结构的纵向和横向的不稳定性实现了三维度振动能量采集。首先,建立了 z型压电振动俘能器静力学、动力学模型,并利用COMSOL进行三维模型仿真以验证数学模型的准确性。静力学仿真结果表明:梁的末端位移是由耦合弯矩、耦合力共同作用的结果,与数学模型预测结果高度一致。动力学仿真结果表明:梁的折叠层数越多、宽度越大、长度越大模态降频效果越好。当梁的折叠层数为7层、宽度为25mm、长度为60mm、折叠角度为12°时,100Hz以内的模态数量达到了 11个,验证了 z型梁低频多模的非线性特点。其次,进行了z型压电振动俘能器的机电耦合仿真和实验分析,仿真和实验结果表明:当俘能器层数为7层、激励强度为0.8g时,在5-40Hz范围内采集电压峰值多达4个,最大电压在16V以上,最大输出功率可达0.18mW。横向和纵向采集输出最大电压均在10V以上,电压峰值数量均在5个以上,最大输出功率分别达到0.108mW和0.053mW,验证了 z型压电振动俘能器的三维采集功能。然后,搭建了阵列实验平台,研究了z型压电振动俘能器的阵列采集性能。实验结果表明:当阵列数为12、激励强度降低到0.2g时,15-40Hz范围内的阵列并联输出电压近90%在4V以上,17-40Hz范围内的阵列串联输出电压几乎都在5V以上,甚至23-33Hz整个频率范围内输出电压都在10V以上。并联阵列采集的最大输出功率可达0.864.5mW,验证了 z型压电振动俘能器具有优异的采集性能。最后以z型压电振动俘能器阵列输出作为电源,选用无线开关组件进行无线信号传输试验。试验结果表明:最大传输距离大于50m,最大供电速率大于1Hz,信号接收成功率大于95%,验证了阵列输出电能用于无线设备正常供电的可行性。图[93]表[3]参[84]

关键词：低频低幅三维宽频带压电振动俘能 z型结构非线性质量俘能器阵列无线信号传输

znO/Ag基化合物复合材料的制备和光催化性能研究

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ZnO/Ag基化合物复合材料的制备和光催化性能研究

作者：任晓雪天津理工大学

学位级别：硕士

本文设计并制备了以znO/Ag基化合物为基的复合结构的用于降解污染的在光催化方面有所有一定应用功效的材料。内容如下:1、制备并研究了znO/Ag/AgS复合材料的光催化性能。用较为简单的水热法来制备了长度大约在1.8μm,其直径的值达到为50... 详细信息

本文设计并制备了以znO/Ag基化合物为基的复合结构的用于降解污染的在光催化方面有所有一定应用功效的材料。内容如下:1、制备并研究了znO/Ag/AgS复合材料的光催化性能。用较为简单的水热法来制备了长度大约在1.8μm,其直径的值达到为50 nm的znO纳米线(NWs),通过离子层沉积法,在znO表面生长AgS。实验过程中自然状态下的光得使znO材料的表面吸附的Ag中少量的被还原而生成Ag纳米颗粒(NPs),最终形成znO/Ag/AgS异质结结构。通过控制离子层沉积次数,控制znO表面AgS与Ag的量。经过6次离子层沉积循环生长的znO/Ag/AgS显示出最优的、最令人欣喜的高光催化效率,在100 min内对20 mL浓度为2.5 ppm的MB(亚甲基蓝)溶液降解率达到94.41%,是纯znO NWs的催化效率的2.6倍。AgS本身的很的窄带隙宽度和Ag的LSPR效应使催化材料的光吸收区域增大,光吸收效率也有进一步的升高。znO/Ag/AgS结构中,Ag复合了较低活性的电子空穴,留下活性较高的离子在光催化反应过程中起作用,进而提升了材料的光催化效率。制备znO/Ag,证明了Ag通过表面等离子共振(LSPR)效应增强复合材料的吸收,znO/Ag复合材料在70 min内对2.5 ppm的MB溶液降解率达到99.38%。2、制备并研究了CC(碳布Carbon Cloth)/znO/Ag/AgCl的光催化方面的性能。通过水热法在经过处理的碳布上制备znO NWs,通过离子层沉积法,在znO上生长AgCl。结果显示,沉积次数是12次时,材料在光催化降解水体污染的效率最高,90 min内,降解20 mL浓度为10 ppm的MB效率达到99%。并制备了单独的CC/Ag/AgCl结构作为对比,AgCl生长次数为30次时,光催化效果最好,在90 min内降解20 mL浓度为10 ppm的MB溶液的效率为97.42%。对比实验证明,znO非常有效地增强了材料的载流子传输和分离的效率。znO/Ag/AgCl增强材料光吸收的同时,抑制了电子空穴对在单一物质内部的复合,促进了载流子分离,提高了催化活性。3、制备并研究了CC/znO/AgCO/Ag结构材料。通过离子层沉积的方法在znO NWs上制备AgCO颗粒,形成CC/znO/AgCO/Ag复合结构。对于样品的生长来说,沉积的次数达到30次时,样品的效率成为最优状态。60分钟内,将20 mL浓度为10 ppm的MB溶液完全降解。实验证明AgCO微米颗粒与znO NWs未形成良好异质结结构,znO只起到了支撑的作用,未能有效参与到光催化反应中。在AgCO/Ag中,Ag NPs通过LSPR效应提高了材料的光吸收效率,AgCO/Ag异质结构有效抑制载流子的复合;AgCO的尺寸与含量对催化效率产生了最大的影响,较小的颗粒保证了较高的比表面积,因而得到了较高的光催化效率。

关键词： znO AgCl Ag2CO3 Ag2S z型结构

二氧化钛基z型光催化体系的构建及其性能研究

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二氧化钛基Z型光催化体系的构建及其性能研究

作者：姚远上海工程技术大学

学位级别：硕士

目前,环境问题和能源危机仍然是制约社会发展的两大主要问题。TiO作为一种典型的半导体材料,由于其成本较低、化学性质稳定以及环境友好等特点而受到人们的广泛关注。然而,TiO的带隙较大,只能受到紫外光的激发,对太阳能的利用率很低,且... 详细信息

目前,环境问题和能源危机仍然是制约社会发展的两大主要问题。TiO作为一种典型的半导体材料,由于其成本较低、化学性质稳定以及环境友好等特点而受到人们的广泛关注。然而,TiO的带隙较大,只能受到紫外光的激发,对太阳能的利用率很低,且电子-空穴对很容易重新结合,极大地限制了TiO在实际中的应用。当前对TiO的改性可以通过元素掺杂或构建异质结构来实现。z型结构是基于植物光合作用的能量传递过程而提出的一种新的异质结构,现在受到人们的广泛关注。本论文主要构建了N/Ti-TiO/BiOBr、N/Ti-TiO/BiWO和CuO/Cu/C-TiO三种异质结构,比较z型结构与传统Ⅱ型异质结构在电子迁移过程等方面的不同,分析两种结构对于增强TiO性能的机理的异同。主要内容如下:(1)以氮化钛、硝酸铋、溴化钾为原料,采用一步水热法制备了N和Ti共掺杂的TiO/BiOBr异质结构。实验结果表明,复合材料中的TiO具有锐钛矿和金红石两种晶相,BiOBr纳米片均匀地嵌插在多相TiO团簇中,具有良好的分散性和接触界面,且BiOBr的加入对TiO的形貌几乎没有影响。N和Ti的掺杂以及BiOBr的复合都使TiO的吸收带边移动至可见光区,使TiO对可见光的响应性能得到增强。当TiO:BiOBr=1:0.3时,复合材料(NT-TB)具有最好的超声降解性能,50分钟内对MB的降解率高达98.2%。同时,样品NT-TB在经过4次循环降解MB后仍具有很好的稳定性。另外,对Rhodamine B和对硝基苯酚的超声降解实验也进一步验证了所得复合材料对其他污染物的降解具有普适性。通过对降解过程中的自由基的捕获实验,证实·O是主要起作用的活性基团,表明TiO/BiOBr间的异质结构可以通过z型机制进行解释。(2)以氮化钛、硝酸铋、钨酸钠为原料,通过水热法制备了N和Ti共掺杂的多相TiO/BiWO复合材料。通过XRD、FE-SEM、TEM和XPS等对样品的物相组成及微观形貌进行表征,结果表明样品中多相TiO团簇均匀地分布在BiWO纳米片层间,具有良好的分散性和界面结合。UV-vis漫反射吸收谱的结果表明,N/Ti-TiO和复合材料的吸收带边与纯TiO相比发生了明显的红移,说明N和Ti的掺杂以及BiWO能有效减小TiO的禁带宽度,提高其对可见光的响应。当TiO与BiWO的摩尔比为1:1(NT-TBW)的时候,复合材料在光降解、超声降解及光声耦合降解MB中均表现出优异的降解性能。另外,对Rhodamine B、对硝基苯酚和左氧氟沙星的光声耦合降解实验也进一步验证了所得样品在其他污染物降解过程中的有效性。(3)利用一步火焰燃烧法,将TiO纳米管阵列置于乙酸铜的乙醇溶液中,燃烧即可得到CuO/Cu/C-TiO纳米管阵列。在该过程中,TiO的晶化与Cu(CHCOO)的转化同时发生,且溶液中的乙醇不完全燃烧会在纳米管表面形成C单质。结果表明,与C-TiO纳米管阵列相比,CuO/Cu/C-TiO纳米管具有更宽的光响应范围和更优的光电化学性能。CuO和C-TiO纳米管界面间紧密接触形成的异质结构以及Cu在三元复合材料中的局部等离子体共振现象,均能够改善TiO的光响应能力,提高电荷分离的效率,增强材料的光电化学性能。

关键词： TiO2 掺杂 z型结构超声降解光声耦合催化光电化学

超薄介孔氮化碳基可见光催化材料的制备与性能研究

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超薄介孔氮化碳基可见光催化材料的制备与性能研究

作者：杨帆黑龙江大学

学位级别：硕士

作为一种具有半导体性质的有机光催化剂,氮化碳（CN）具有廉价易得、安全无毒、能带结构适中等优点,是一种具有较大应用前景的可见光催化材料。如何进一步促进CN的电荷分离并提高其光催化性能是一个亟需解决的科学问题。1.本文采用高温... 详细信息

作为一种具有半导体性质的有机光催化剂,氮化碳（CN）具有廉价易得、安全无毒、能带结构适中等优点,是一种具有较大应用前景的可见光催化材料。如何进一步促进CN的电荷分离并提高其光催化性能是一个亟需解决的科学问题。1.本文采用高温氢化还原方法制备了一种缺陷型超薄介孔氮化碳（DCN）光催剂,通过在高温氢气气氛下煅烧得到最佳缺陷浓度的缺陷型超薄介孔氮化碳（DCN）纳米片,表面缺陷的存在使带隙由2.64 e V减小至2.42 e V,DCN纳米片的可见光催化产氢性能是超薄介孔氮化碳（UCN）的4倍,是块体氮化碳（BCN）的16倍。这是由于缺陷结构的形成减小了带隙,拓宽了太阳光的吸收范围,适量缺陷还利于光生电荷的分离和传输以及超薄和介孔结构提供大量表面活性位的缘故。我们还通过理论计算进一步验证了该催化剂结构中的缺陷类型、位置和浓度。2.为了进一步提高太阳光的利用率,利用氮空位锚定和π-π相互作用将聚多巴胺纳米颗粒负载在了缺陷型超薄介孔氮化碳纳米片上合成了聚多巴胺/缺陷型超薄介孔氮化碳（PDA/DCN）有机复合光催化剂。PDA/DCN是一种高效的紫外-可见光-近红外（UV-vis-NIR）光驱动的光催化剂,可以实现快速光催化产氢。通过调控PDA的负载量,探索到最佳的光催化性能比例,最佳的PDA/DCN可见光催化产氢性能较DCN的性能提高2倍,这是由于两种材料间的z型电子转移机制的形成使得光生电子-空穴对发生有效的分离。此外,PDA具有拓展光谱吸收的特性,还可以产生光热效应,提高反应温度和催化活性,从而进一步提高了光催化性能。3.为了进一步提高性能,构建完整的光催化系统,以PDA/DCN为宿主,采用低温冷冻光沉积的方法制备了纳米银负载的聚多巴胺/缺陷型超薄介孔氮化碳（Ag-PDA/DCN）纳米组装体材料。Ag与PDA的界面处会形成肖特基结,并且金属Ag的负载可充当助催化剂,利用纳米Ag颗粒进一步促进了光生载流子的传输和分离,进而提高了光生电子-空穴对的分离效率。在无助催化剂的情况下Ag-PDA/DCN光催化产氢性能相比于PDA/DCN提高了6倍,这是由于形成的纳米Ag颗粒的助催化作用及Ag的小尺寸高分散的优势,能够更好地促使光生载流子分离,抑制了电子-空穴对的复合,并且提高了可见光的利用率,从而提高了光催化产氢性能。这种新颖组装设计和合成策略为开发用于太阳能转化的光催化组装材料提供了新的思路,在能源和环境领域具有潜在的应用前景。

关键词：光催化氮化碳组装体缺陷 z型结构

z型CdO-CdS纳米棒阵列的制备及光电催化性能研究

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Z型CdO-CdS纳米棒阵列的制备及光电催化性能研究

作者：樊奕中国科学技术大学

学位级别：硕士

能源危机和环境恶化是二十一世纪以来人们最担心的问题之一。光催化和光电催化水分解能够通过利用太阳能分解水制氢,这种技术有希望同时解决能源和环境问题。因此近年来,关于半导体光催化和光电催化分解水的研究一直是前沿热点。CdS由... 详细信息

能源危机和环境恶化是二十一世纪以来人们最担心的问题之一。光催化和光电催化水分解能够通过利用太阳能分解水制氢,这种技术有希望同时解决能源和环境问题。因此近年来,关于半导体光催化和光电催化分解水的研究一直是前沿热点。CdS由于其可见光响应以及其能带位置能够满足水分解、CO2还原、有机物降解等光催化反应的热力学要求成为研究者们重点关注的半导体材料。影响CdS光催化活性的一个主要问题是其载流子极易复合。针对这一问题,我们通过简单的一步水热法和锻烧处理构造了z型CdO-CdS纳米棒阵列催化剂,实现了对光生载流子的高效分离。在此基础上,利用XRD、SEM、HRTEM、XPS、DRS、PL、光电测试等手段对构造的材料结构和光电催化机理进行了研究。本论文分为以下四章:第一章是绪论。首先介绍了研究背景和半导体光电催化的原理,综述了半导体光电催化的研究现状,介绍了提高半导体材料光催化性能的主要策略。然后,综述了CdS和CdO-CdS体系的研究现状,列举了提高其催化活性的一些代表性工作。最后,介绍了本论文的研究内容。第二章是实验部分。列举了实验过程中使用的化学试剂和仪器设备,并对光催化材料的合成及分析测试过程进行了详细说明。第三章是结果与讨论。根据XRD和SEM测试结果可知,所制备的纳米棒为纤锌矿型CdS,其形貌为直径100～200 nm的规整六方棱柱结构。通过XPS和HRTEM可以证明在空气中锻烧的样品其表面原位形成了CdO层,构成了CdO-CdS复合结构。通过优化煅烧温度和时间得到了该实验条件下光电催化性能最优的样品。在0 V ***/AgCl偏压下,CdO-CdS纳米棒阵列的光电流密度达到6.5 mA·cm-2,光电催化产氢活性为240μmol·cm-2·h-1,约为纯CdS纳米棒的2倍。该体系光电催化性能超过文献报道的类似体系。材料结构和光电性质等结果证明所构建的CdO-CdS纳米棒阵列在光电反应中遵循直接z型异质结机理。该结构不仅促进了光生载流子的有效分离,而且保留了载流子的强氧化还原能力。第四章对本文的研究工作做出了总结分析,并对今后的工作方向进行了展望。

关键词： z型结构 CdO-CdS 一维纳米棒阵列光电催化产氢速率

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磷酸铋基复合材料的制备及性能研究

磷酸铋基复合材料的制备及性能研究

作者：袁欢陕西科技大学

学位级别：硕士

近几年来,生态环境污染越来越严重,而传统的治理方法因其处理成本较高、周期长、效率低等缺点不能满足要求。半导体光催化剂因其在环境治理方面的优势引发了越来越多的关注。作为一种含氧酸盐催化剂,BiPO4展现出良好的光催化性能,然而... 详细信息

近几年来,生态环境污染越来越严重,而传统的治理方法因其处理成本较高、周期长、效率低等缺点不能满足要求。半导体光催化剂因其在环境治理方面的优势引发了越来越多的关注。作为一种含氧酸盐催化剂,BiPO4展现出良好的光催化性能,然而其光响应范围位于紫外光区,光生电子-空穴对分离效率较低,故需要对BiPO4进行改性来提高它的催化性能,扩展光响应范围。本文中采用一步水热法合成的BiPO4纳米棒为基体,通过非金属元素掺杂、贵金属修饰、半导体复合等方法对BiPO4进行改性,结合一些测试手段,对材料的晶型、微观形貌、吸光性能进行表征,对材料的光电转化性能和体系中的光生电子-空穴对的分离效率和载流子的迁移速率进行测试分析,以甲基橙(MO)为模拟污染物,对材料的光催化性能进行测试。(1)以NaN3为N源,通过一步水热法合成了不同掺杂比的N掺杂BiPO4 (N-BiPO4)。利用第一性原理,对于样品的价带和导带的能带位置和电子态密度进行模拟计算。实验结果发现,BiPO4和N-BiPO4的晶型结构相同,N3-取代了BiPO4中的02-之后,材料的光吸收边际发生了微弱的红移,样品的形貌也发生了变化。在紫外光的照射下,与纯的BiPO4相比,N/Bi摩尔比为0.2的样品的催化效率提升了50%,原因归结为N3-的引入限制了光生电子和光生空穴的再复合,然而,过量的掺杂反而会降低样品的光催化活性。(2)在有机溶液C2H5OH中通过原位生长的方法合成了核壳结构Ag3PO4/N-BiPO4光催化剂,通过在模拟太阳光照射下降解MO的效率来评价样品的光催化效率,Ag3PO4/N-BiPO4在光照40min后降解了95%的污染物。体系中光催化活性的提高归因于N掺杂之后,引入的N-O杂质能级促进了电子-空穴对的分离效率。同时,Ag3PO4和N-BiPO4间经过原位反应之后生成的化学键,加速了电子-空穴对的分离速率。(3)以硫脲为前驱体制备出了g-C3N4,在不同的反应温度下通过三步反应法制备出了z型g-C3N4/Au/BiPO4分层体系。通过降解MO,评价材料的光电性能和光催化性能。与g-C3N4、BiPO4和g-C3N4/BiPO4相比,样品g-C3N4/Au/BiPO4表现出了良好的光电化学性能和光催化性能。交流阻抗谱和光电流测试结果都证明了,g-C3N4/Au/BiPO4中的光电子分离速率和迁移速率较高。样品g-C3N4/Au/BiPO4性能的提升归因于体系中构造的z型结构,在z型体系中,经光照之后所产生的载流子的分离速率加快,阻止了光照后产生的电子和空穴的又一次结合。值得指出的是,Au颗粒不仅作为一种固态电介质,而且在光照下吸收光子发生等离子共振效应。(4)以Bi(NO3)3·5H2O为原料,采用水热法制备出P-N型Bi2O3/BiPO4异质结,再将g-C3N4包覆在其表面,形成g-C3N4/Bi203/BiP04材料体系,研究了样品BiPO4、g-C3N4/BiPO4、Bi2O3/BiPO4和g-C3N4/Bi2O3/BiPO4的光学性能、形貌和光电化学性能。在模拟太阳光照射160min后样品g-C3N4/Bi2O3/BiPO4的降解效率达到90%,远高于其他样品。交流阻抗谱和光电流测试结果都证明了,g-C3N4/Bi2O3/BiPO4中的光电子分离速率和迁移速率较高。总的来说,g-C3N4的加入,引领P型Bi2O3上剩余的电子与g-C3N4价带位置的光生空穴进行复合,留下氧化和还原能力更强的光生载流子促进活性基团的产生。

关键词： BiPO4基半导体复合 z型结构光催化活性

z型TiO2/CaTi4O9/CaTiO3在光解水产氢(H2)与光催化还原Cr(Ⅵ)中的研究

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Z型TiO2/CaTi4O9/CaTiO3在光解水产氢(H2)与光催化还原Cr(Ⅵ)中的...

作者：吴榛江西理工大学

学位级别：硕士

光催化技术被誉为“人工光合作用”,能够实现太阳能与化学能的人工转换。因而是一种有效解决能源紧缺与环境污染问题的先进技术。但光催化的发展仍然面临着两大难题,一是量子效率低下,二是太阳光利用率低。为此,本论文以宽带隙的TiO(3.2... 详细信息

光催化技术被誉为“人工光合作用”,能够实现太阳能与化学能的人工转换。因而是一种有效解决能源紧缺与环境污染问题的先进技术。但光催化的发展仍然面临着两大难题,一是量子效率低下,二是太阳光利用率低。为此,本论文以宽带隙的TiO(3.2 e V)与CaTiO(3.5 e V)作为研究点,通过构建z型TiO/CaTiO/CaTiO异质结复合光催化剂,以充分利用TiO与CaTiO宽带隙的优势,同时通过构建“z型”结构,提升光生电子和空穴的分离效率。并进一步研究了具有良好电子转移性能的还原氧化石墨烯(RGO)的表面修饰,以及Cu纳米粒子(NPs)的局域表面等离子效应(LSPR)对其光催化性能的影响。主要研究内容如下:1.采用醇热法联合煅烧的手段构建了一种z型电子转移机制的TiO/CaTiO/CaTiO复合光催化剂,该催化剂能有效提升载流子的寿命,且z型电子转移机制相比传统异质结使得电子e-与空穴h+具有更强的氧化还原能力,从而实现了高效光解水产H2(3.4-160-700-Ca/Ti,25.2814 mmol·h-1·g-1)与光催化Cr(VI)还原为Cr(III),各达到了标准德国产光催化剂P25(TiO)的1.6倍与3.1倍。2.通过光还原法,将氧化石墨烯(GO)还原为还原石墨烯(RGO)对z型TiO/CaTiO/CaTiO进行进一步表面修饰。发现RGO的引入有效改善了z型TiO/CaTiO/CaTiO的在可见光区域的光吸收性能,并通过有效接触使得集中在CaTiO导带的电子e-及时转移,降低了其在催化剂表面或内部的复合机率,使得产H2性能(1.0 wt%RGO-Ca/Ti,34.7843 mmol·h-1·g-1)与催化Cr(VI)还原为Cr(III)效率分别达到P25产H2性能与Cr(VI)还原效率的2.1倍与3.7倍。3.同样采用了光还原法,将Cu还原为Cu纳米粒子(NPs)。在Cu NPs的局域表面等离子效应(LSPR)效应影响下,TiO/CaTiO/CaTiO复合光催化剂在可见光区域的光响应能力进一步提升,同时促进了电子e-向Cu NPs转移,有效提升载流子的分离,从而实现了无贵金属产H2(0.25 wt%Cu-Ca/Ti,4.90074 mmol·h-1·g-1)达到无助剂存在的TiO/CaTiO/CaTiO(3.4-160-700-Ca/Ti)的67倍,同时对六价铬的还原性能2.00 wt%Cu-Ca/Ti达到1.0 wt%RGO-Ca/Ti的1.24倍。以上研究表明,“z型”结构的设计、还原氧化石墨烯的复合和非贵金属纳米粒子的沉积是提高光催化剂产H2和光催化还原重金属离子的有效手段,将大幅度提升光催化反应的量子效率。

关键词： z型结构 RGO CuNPs TiO2/CaTi4O9/CaTiO3 光催化产H2 Cr(Ⅵ)还原