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W_(18)O_(49)/C-TiO_(2)直接Z型光催化剂的制备及光解水制氢性能

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材料工程 2021年第5期49卷 75-81页

作者：张坤杨玉蓉陈飞阳齐琪张春光高帆黑河学院理学院黑龙江黑河164300

采用水热法制备W_(18)O_(49)/C-TiO_(2)直接Z型光催化剂。使用XRD,SEM,TEM,HRTEM,PL等测试手段对样品的结构、形貌、光生载流子的输运特性及能带结构进行表征。在模拟太阳光照射下,不添加任何牺牲剂,研究样品的光解水制氢性能及其量子... 详细信息

采用水热法制备W_(18)O_(49)/C-TiO_(2)直接Z型光催化剂。使用XRD,SEM,TEM,HRTEM,PL等测试手段对样品的结构、形貌、光生载流子的输运特性及能带结构进行表征。在模拟太阳光照射下,不添加任何牺牲剂,研究样品的光解水制氢性能及其量子效率。结果表明:W_(18)O_(49)/C-TiO_(2)直接Z型光催化剂的构建显著提高催化剂的光吸收性能,加速光生电荷的分离和传输,使更多的光生电子参与光催化还原反应,从而使样品具有高效的光催化活性。光解水制氢测试显示,W_(18)O_(49)/C-TiO_(2)直接Z型异质结在模拟太阳光照射下,在不添加任何牺牲剂的条件下,产氢速率达209μmol·h^(-1)·g^(-1),并具有较强的光催化稳定性,在24 h的循环测试中,产氢量保持不变。

关键词： W_(18)O_(49) C-TiO_(2) Z型光解水制氢

高效的CdS/Ti-Fe_(2)O_(3)异质结光阳极:研究Z型电荷迁移机制增强光电化学水氧化活性

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Chinese Journal of Catalysis 2021年第5期42卷 762-771页

作者：李银银武倩楠步琦璟张凯林艳红王德军邹晓新谢腾峰吉林大学化学学院吉林长春130012 吉林大学化学学院无机合成与制备化学国家重点实验室吉林长春130012

近年来以Z型机制为转移的光催化体系成微光电化学分解水领域的研究热点.相比较传统的异质结,Z型异质结能够保留具有高氧化能力与高还原能力的位点,从而提高光电化学效率.其中,证明电荷的Z型迁移机制成为研究人员努力的方向,比较有效的... 详细信息

近年来以Z型机制为转移的光催化体系成微光电化学分解水领域的研究热点.相比较传统的异质结,Z型异质结能够保留具有高氧化能力与高还原能力的位点,从而提高光电化学效率.其中,证明电荷的Z型迁移机制成为研究人员努力的方向,比较有效的证明方法包括自由基捕获、XPS分析和检测还原位点等.对于Z型异质结,界面电场处电荷的迁移行为是至关重要的,但目前常用的证明手段对界面电场处电荷的迁移行为研究还比较少.因此,本文精心设计了CdS/Ti-Fe_(2)O_(3)异质结光阳极来探索光电化学分解水中的电荷转移行为.采用开尔文探针测试、表面光电压谱测试和瞬态光电压谱测试等光物理测试手段监测CdS/Ti-Fe_(2)O_(3)Z型异质结光阳极界面电场中光生电荷的迁移行为.其中,开尔文探针和表面光电压测量表明,CdS/Ti-Fe_(2)O_(3)界面驱动力有利于激发电子快速迁移至CdS;由于Z型异质结是一个双光子的过程,因此在瞬态光电压的过程中采取了双光束策略,即用不同波长的光分别从两个半导体侧进行照光,以充分发挥内层CdS的电子传输层的作用.结果表明,在双光束照射下界面电场增强,使得更多Ti-Fe_(2)O_(3)电子与CdS空穴结合,使得更多Ti-Fe_(2)O_(3)电子与CdS空穴结合,更多的空穴迁移到Ti-Fe_(2)O_(3)的表面去参与反应,充分证明了CdS/Ti-Fe_(2)O_(3)光阳极的Z型迁移机制.基于界面电场有效的电荷迁移与分离的分析,对Z型异质结光阳极进行了光电化学的测试,与单纯Ti-Fe_(2)O_(3)光阳极相比,CdS/Ti-Fe_(2)O_(3)光阳极表现出优异的光电化学性能.其中,25CdS/Ti-Fe_(2)O_(3)光阳极的光电流密度在1.23V(相对于标准氢电极)达到1.94 mA/cm^(2),比单纯Ti-Fe_(2)O_(3)光电流高出两倍.阻抗测试结果表明,CdS/Ti-Fe_(2)O_(3)光阳极能够减小电荷传输阻力,从而加快电荷分离效率,这也间接证明了Z型光阳极的成功构筑,因此,本文提供了一个有效且新颖的手段来证明光电化学分解水中光催化系统的Z型电荷转移机制.

关键词： CdS/Ti-Fe_(2)O_(3) Z型电荷迁移界面电场异质结光阳极

电纺法构筑高光催化活性的Z型TiO_2/g-C_3N_4/RGO三元异质结（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2019年第3期40卷 458-469页

作者：胡黎明闫俊涛王春蕾柴波李建芬武汉轻工大学化学与环境工程学院湖北武汉430023

太阳能光催化技术广泛应用于处理环境污水中.Z型光催化剂体系具有较强的氧化还原能力,降低半导体的带隙,且使导带更负,价带更正,有效拓宽光生电子-空穴空间距离,抑制其复合,大大提高了光催化剂的催化性能,因此,构筑直接的Z型光催化体系... 详细信息

太阳能光催化技术广泛应用于处理环境污水中.Z型光催化剂体系具有较强的氧化还原能力,降低半导体的带隙,且使导带更负,价带更正,有效拓宽光生电子-空穴空间距离,抑制其复合,大大提高了光催化剂的催化性能,因此,构筑直接的Z型光催化体系已成为光催化领域的研究热点之一.TiO_2具有较好的光催化性能和良好的化学稳定性,但其禁带较宽,只能被太阳光中约占4%的紫外光激发,对太阳光中约占50%的可见光不响应,且光生电子-空穴易复合.g-C_3N_4是非金属光催化剂,具有较好的光催化活性,可见光吸收非常强,但比表面积较小,光生电子-空穴易复合.还原氧化石墨烯(RGO)具有大的比表面积和优异的传输载流子能力,可显著提高光催化剂的比表面积,同时降低电子空穴复合效率,从而在一定程度上改善光催化剂性能.大量研究证实, TiO_2/g-C_3N_4/RGO三元异质结的光催化性能明显优于单组份TiO_2, g-C_3N_4和二元TiO_2/g-C_3N_4光催化剂,但现有制备工艺复杂且耗时,因此,简易地构筑具有高光催化性能的Z型TiO_2/g-C_3N_4/RGO三元异质结仍具有挑战性.本文采用简易的直接电纺法构筑了高光催化活性的Z型TiO_2/g-C_3N_4/RGO三元异质结光催化剂,通过调节尿素的用量成功制备了一系列不同形貌的TiO_2/g-C_3N_4/RGO三元异质结.并采用X-射线衍射、红外光谱、拉曼光谱、X射线光电子能谱、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、紫外-可见漫反射吸收光谱、氮气吸附-脱附测试、光电化学测试和荧光光谱等技术对所制备样品的晶型、组成、形貌、光捕获能力、载流子分离能力、比表面积、光电流、阻抗、光降解性能以及羟基自由基的生成进行系统性测试.以罗丹明B为目标探针分子,考察了模拟太阳光下所制备的光催化剂的光催化活性,结果表明,尿素添加量为0.6g时,电纺构筑的TiO_2/g-C_3N_4/RGO三元异质结在60min具有99.1%的光催化降解效率,显著优于纯TiO_2, g-C_3N_4,二元TiO_2/g-C_3N_4以及制备的其它TiO_2/g-C_3N_4/RGO三元异质结光催化剂.基于光电化学测试、活性物种淬灭实验和荧光光谱分析测试羟基自由基等分析结果,提出了一个合理的Z型增强光催化活性机理.

关键词：电纺 Z型二氧化钛/氮化碳/还原氧化石墨烯三元异质结光催化

增强可见光催化活性的Z型MoO3/Bi2O4复合光催化剂的制备（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2020年第1期41卷 161-169页

作者：江天贵王楷郭婷吴晓勇张高科武汉理工大学资源与环境工程学院矿物资源加工与环境湖北省重点实验室湖北武汉430070 武汉理工大学硅酸盐建筑材料国家重点实验室湖北武汉430070

全球工业化进程的加快使人们饱受环境污染问题的困扰.半导体光催化技术作为一种高效、绿色、有潜力的新技术,在环境净化方面有着广阔的应用前景.Bi2O4是近年来新开发出的一种铋基光催化剂,在环境净化方面已有一些研究.但是,单体光催化... 详细信息

全球工业化进程的加快使人们饱受环境污染问题的困扰.半导体光催化技术作为一种高效、绿色、有潜力的新技术,在环境净化方面有着广阔的应用前景.Bi2O4是近年来新开发出的一种铋基光催化剂,在环境净化方面已有一些研究.但是,单体光催化剂通常存在光响应范围窄、光生载流子复合率高等问题,这些不足限制了Bi2O4的进一步应用.因此,需要通过适当的改性来拓宽其光响应范围和提高其载流子的分离效率,从而提高其光催化活性.构建Z型异质结被认为是提高光催化剂光生载流子分离效率并进一步提高光催化活性的有效方法.MoO3是一种宽禁带的n型半导体,具有独特的能带结构、光学特性和表面效应,是一种非常有前景的半导体光催化剂.虽然MoO3材料的光生载流子复合率高,带隙(2.7-3.2 eV)大,不利于其参与光催化反应,但MoO3与其他合适的半导体配位形成复合材料后能够有效提高其光生载流子的分离效率,从而提高其光催化活性.本研究采用简单的水热法制备了一种新型Z型MoO3/Bi2O4复合光催化剂,SEM和TEM分析结果表明,MoO3和Bi2O4紧密结合在一起.X射线光电子能谱分析表明,MoO3和Bi2O4之间存在很强的界面相互作用,这有助于电荷转移和光生载流子的分离.光致发光光谱、电阻抗和光电流测试也证明了MoO3/Bi2O4复合光催化剂的光生载流子分离效率更高,形成了更强的光电流.通过在可见光下降解RhB溶液评价了所合成光催化剂的光催化性能.15%MoO3/Bi2O4(15-MB)复合光催化剂表现出了最佳的可见光催化活性,在40 min内对10 mg/L RhB溶液的降解率达到了99.6%,其降解速率是Bi2O4的2倍.此外,15-MB复合光催化剂在经过五次循环降解RhB溶液后仍保持良好的光催化活性和稳定性,表明MoO3/Bi2O4复合光催化剂具有较强的应用潜力.通过自由基捕获实验确定了光催化反应中主要的活性自由基为 O2-和h+.通过莫特-肖特基测试和带隙计算得到MoO3和Bi2O4的价带和导带位置.最后,根据实验和分析结果提出了Z型MoO3/Bi2O4复合光催化剂在可见光下降解RhB溶液的机理.本研究为设计铋基Z型异质结光催化剂用于高效去除环境污染物提供了一种有前景的策略.

关键词：氧化钼四氧化二铋 Z型异质结可见光降解

Z型La-SrTiO/Ag/AgO异质结光催化降解亚甲基蓝研究

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化工新型材料 2023年

作者：张晨阳陈晓飞祁浩杰李超胡广志邢茜马磊李再兴云南大学生态与环境学院北京石油化工学院环境工程系河北科技大学环境科学与工程学院天俱时工程科技集团有限公司北京石油化工学院新材料与化工学院

采用溶胶凝胶法、化学沉淀法和光还原法合成了具有高催化活性的Z型La-SrTiO3/Ag/Ag2O异质结光催化剂。对该光催化剂进行了SEM、TEM、XRD、XPS、UV–vis、PL和EPR的表征分析，并考察了初始亚甲基蓝(MB)浓度、pH和H2O2浓度等相关运行参数... 详细信息

采用溶胶凝胶法、化学沉淀法和光还原法合成了具有高催化活性的Z型La-SrTiO3/Ag/Ag2O异质结光催化剂。对该光催化剂进行了SEM、TEM、XRD、XPS、UV–vis、PL和EPR的表征分析，并考察了初始亚甲基蓝(MB)浓度、pH和H2O2浓度等相关运行参数对光催化剂催化性能的影响。结果表明，成功制备的La-SrTiO3/Ag/Ag2O复合材料对光具有较大的吸光度，可以有效抑制了光致电子-空穴对的复合。该催化剂具有较高的光催化降解活性，光照120min后对30×10-6的MB降解效率可达到98%。

关键词：光催化剂 Z型 La-SrTiO /Ag/Ag O 亚甲基蓝

Z型La-SrTiO_(3)/Ag/Ag_(2)O异质结光催化降解亚甲基蓝研究

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化工新型材料 2023年第7期51卷 209-215,220页

作者：张晨阳陈晓飞祁浩杰李超胡广志邢茜马磊李再兴河北科技大学环境科学与工程学院石家庄050000 天俱时工程科技集团有限公司石家庄050000 云南大学生态与环境学院昆明650091 北京石油化工学院新材料与化工学院北京102617 北京石油化工学院环境工程系北京102617

采用溶胶-凝胶法、化学沉淀法和光还原法合成了具有高催化活性的Z型La-SrTiO_(3)/Ag/Ag_(2)O异质结光催化剂。对该光催化剂进行了SEM、TEM、XRD、XPS、UV-Vis、PL和EPR的表征分析,并考察了初始亚甲基蓝(MB)浓度、pH和H_(2)O_(2)浓度等... 详细信息

采用溶胶-凝胶法、化学沉淀法和光还原法合成了具有高催化活性的Z型La-SrTiO_(3)/Ag/Ag_(2)O异质结光催化剂。对该光催化剂进行了SEM、TEM、XRD、XPS、UV-Vis、PL和EPR的表征分析,并考察了初始亚甲基蓝(MB)浓度、pH和H_(2)O_(2)浓度等相关运行参数对光催化剂催化性能的影响。结果表明,成功制备的La-SrTiO_(3)/Ag/Ag_(2)O复合材料对光具有较大的吸光度,可以有效抑制了光致电子-空穴对的复合。该催化剂具有较高的光催化降解活性,光照120min后对30×10^(-6)的MB降解效率可达到98%。

关键词：光催化剂 Z型 La-SrTiO_(3)/Ag/Ag_(2)O 亚甲基蓝

基于掺zn氮化碳和BiVO_4构建Z型光催化系统实现完全分解水（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2018年第3期39卷 472-478页

作者：秦臻房文健刘军营韦之栋江治上官文峰上海交通大学燃烧与环境技术研究中心上海200240

随着现代工业的迅猛发展和化石燃料的过量使用,全球范围内能源和环境问题日益严峻,因此利用丰富的太阳光能分解水来直接制取清洁的氢气具有诱人的应用前景.目前,聚合物半导体石墨相氮化碳(g-C_3N_4)因其廉价、稳定、不含金属组分和独特... 详细信息

随着现代工业的迅猛发展和化石燃料的过量使用,全球范围内能源和环境问题日益严峻,因此利用丰富的太阳光能分解水来直接制取清洁的氢气具有诱人的应用前景.目前,聚合物半导体石墨相氮化碳(g-C_3N_4)因其廉价、稳定、不含金属组分和独特的电子能带结构已被广泛应用于光解水产氢研究.然而,氮化碳具有结晶度差、光生载流子易复合的缺点.众所周知,Z型体系可以很好地减少电子和空穴的复合问题.同时,催化剂只需分别满足光解水过程的一端,这使得半导体光催化剂的选择非常丰富,可以大大拓宽材料体系.因此,将g-C_3N_4运用到Z型体系中的研究得到了广泛关注.然而,这些研究多集中在如何增强g-C_3N_4的产氢能力方面,对实现水的完全分解的研究鲜见报道.本实验设计了这样一种Z型体系:使用掺zn的g-C_3N_4作为产氢端,BiVO_4作为产氧端,Fe3+/Fe2+作为氧化还原对.实验结果表明,该体系可以在全波段下实现水的完全分解(氢氧比为2:1),并且保持相当高的稳定性.实验所使用的氮化碳为固相法烧结尿素制得,zn的掺杂采用浸渍法,同时通过水热法合成BiVO_4,使用Pt作为助催化剂.通过搭建含有不同组成成分的Z型体系,将它们的性能和表征结果进行比较分析.通过XRD,UV-Vis,SEM和XPS等测试手段对催化剂进行表征.XRD分析结果表明成功合成了掺杂zn的石墨相氮化碳.UV-Vis则显示随着zn浓度的提高,吸收边发生变化.通过改变掺杂zn的浓度,得到了能够实现完全分解水的Z型体系,其最佳掺杂比例为:zn Cl2和氮化碳的质量比为1:10.为了排除单催化剂和Pt颗粒对完全分解水性能的影响,分别作了单独产氢端、单独产氧端、预负载Pt和光沉积Pt的性能测试.从SEM中没有发现g-C_3N_4和BiVO_4的异质结结构.这些结果表明所搭建的是典型的利用氧化还原离子对为中间电子传输载体的Z型体系,经长达12 h的持续测试证明其具有较高的稳定性.为了研究zn在构建Z型中所起的作用,分别采用文献中报道的原位和浸渍法实现zn的掺杂.对这两种掺杂方式的性能测试表明,只有采用浸渍法时,所构建的Z型体系具有完全分解水的能力.对这两种方法得到的掺zn氮化碳进行表面化学组成和价态(XPS)的分析.结果显示,两种掺杂方法都可以通过形成zn=N键的形式实现zn的掺杂,但浸渍法使zn在g-C_3N_4表面分布更均匀,同时对氮化碳原本三嗪环的破坏较小,因此具有更好的还原能力,可以与BiVO_4匹配以构成Z型体系.实验通过采用掺杂zn的氮化碳作为产氢催化剂,BiVO_4作为产氧催化剂,Fe3+/Fe2+作为氧化还原中间体,构建了典型的Z型体系.该体系在zn的掺杂浓度为10%时能够实现长时间稳定的完全分解水.

关键词：氮化碳钒酸铋 Z型氧化还原介质分解水

基于Ⅱ型和Z型Ag_(3)PO_(4)基异质结光催化材料的研究进展

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功能材料 2021年第2期52卷 2109-2117页

作者：杜春艳宋佳豪谭诗杨阳露张卓王世涛余关龙禹丽娥长沙理工大学水利工程学院长沙410114 洞庭湖水环境治理与生态修复湖南省重点实验室长沙410114

太阳能光催化技术在环境污染治理方面表现出了广阔的应用前景。磷酸银(Ag_(3)PO_(4))因具有高量子效率、无毒、禁带宽度小等优点,逐渐成为光催化领域的研究热点。然而纯Ag_(3)PO_(4)在光催化过程中易发生光腐蚀、稳定性较差,这严重限制... 详细信息

太阳能光催化技术在环境污染治理方面表现出了广阔的应用前景。磷酸银(Ag_(3)PO_(4))因具有高量子效率、无毒、禁带宽度小等优点,逐渐成为光催化领域的研究热点。然而纯Ag_(3)PO_(4)在光催化过程中易发生光腐蚀、稳定性较差,这严重限制了其实际应用。主要介绍了基于Ⅱ型和Z型Ag_(3)PO_(4)基异质结光催化材料的类型、制备方法、结构特点及光催化机理,并对近几年Ag_(3)PO_(4)基异质结光催化材料在降解有机污染物的最新研究进展进行综述,最后对Ag_(3)PO_(4)基异质结光催化材料的研究发展趋势进行了展望。

关键词： Ag_(3)PO_(4) 光催化 Ⅱ型 Z型异质结

直接Z型zn2SnO4-xNx/znO1-yNy异质结光催化剂的制备及机理

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无机化学学报 2019年第9期35卷 1551-1560页

作者：王敏谈国强张丹李斌王颖党明月任慧君夏傲刘运陕西科技大学材料科学与工程学院无机材料绿色制备与功能化陕西省重点实验室西安710021 陕西科技大学文理学院西安710021 陕西科技大学电子信息与人工智能学院西安710021

采用微波溶剂热法成功制备直接Z型zn2SnO4-xNx/znO1-yNy核壳结构异质结光催化剂。2种物质不同的功函数改变了其表面电荷密度,并在界面处形成内建电场,导致其从传统的Ⅰ型镶嵌异质结转变为Ⅱ型异质结,再转变为Z型异质结构。N杂质原子替代... 详细信息

采用微波溶剂热法成功制备直接Z型zn2SnO4-xNx/znO1-yNy核壳结构异质结光催化剂。2种物质不同的功函数改变了其表面电荷密度,并在界面处形成内建电场,导致其从传统的Ⅰ型镶嵌异质结转变为Ⅱ型异质结,再转变为Z型异质结构。N杂质原子替代O原子进入zn2SnO4和znO的晶格,在两者的价带(VB)顶部形成双杂质能级。核壳结构的Z型异质结光催化剂对罗丹明B的降解速率为纯相zn2SnO4-xNx的1.40~1.43倍,同时具有良好的循环稳定性,且可以降解亚甲基蓝、甲基橙、水杨酸等污染物。Z型异质结的形成使其光生电子-空穴对具有较强的氧化还原能力,而双杂质能级的存在可以拓宽其光响应范围并提高载流子的分离效率。因此,zn2SnO4-xNx/znO1-yNy异质结光催化剂高的光催化活性归因于Z型异质结和双杂质能级的协同作用。

关键词：光催化氮掺杂 Z型 zn2SnO4-xNx znO1-yNy