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yb2si2o7陶瓷制备及其高温CMAS熔盐与水蒸气/氧腐蚀行为

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Yb2Si2O7陶瓷制备及其高温CMAS熔盐与水蒸气/氧腐蚀行为

作者：李影哈尔滨工业大学

学位级别：硕士

航空发动机作为先进装备的典型代表,致力于向高效率、高推重比方向发展。硅基陶瓷凭借着优异的高温性能成为了新一代航空发动机热端部件的候选材料,但服役时存在的高温腐蚀失效限制了硅基陶瓷在实际中的应用,由于环境障碍涂层材料能够... 详细信息

航空发动机作为先进装备的典型代表,致力于向高效率、高推重比方向发展。硅基陶瓷凭借着优异的高温性能成为了新一代航空发动机热端部件的候选材料,但服役时存在的高温腐蚀失效限制了硅基陶瓷在实际中的应用,由于环境障碍涂层材料能够缓解硅基陶瓷的高温腐蚀失效,为硅基陶瓷应用于实践提供可能。本文以ybsio陶瓷为研究对象,采用高温固相法合成ybsio粉体,探究合成工艺、原料粉混合比例对粉体物相组成的影响,通过调整烧结方法和工艺参数探究了ybsio陶瓷的致密化烧结工艺,设计并进行了不同条件下的高温CMAS熔盐腐蚀实验和高温水蒸气/氧腐蚀实验,探究了ybsio陶瓷的高温腐蚀行为与腐蚀机理。将原料粉ybo与si o按照1:2.2的摩尔比例混合,采用高温固相法在1500°C/4h条件下合成出纯相的ybsio粉体。采用热压烧结在1550°C/2h/30MPa/氩气条件下制备出致密度高达98%、室温至1400C温度范围内平均热膨胀系数为4.1×10K的纯相ybsio陶瓷。ybsio陶瓷的高温CMAS熔盐腐蚀行为包括熔盐渗入和腐蚀反应两个过程。CMAS熔盐沿晶界渗入到基体内部,反应生成针棒状Cayb(si o)o磷灰石相和非晶si o。随着腐蚀温度的升高,腐蚀反应过程近似由界面反应控制型转变为扩散控制型。腐蚀温度的升高增大了CMAS熔盐与ybsio陶瓷的腐蚀反应程度,CMAS熔盐中Ca元素含量是决定ybsio陶瓷与CMAS熔盐之间腐蚀反应过程的关键。当Ca元素含量较高时,反应生成磷灰石相和非晶si o,而随着腐蚀反应的进行,渗入CMAS熔盐中的Ca元素含量显著下降,在靠近基体一侧出现一些细小的ybsio物相。ybsio陶瓷与高温水蒸气/氧之间的腐蚀反应属于循环腐蚀过程,反应分为两个阶段,反应初期元素si流失并与高温水蒸气反应生成si(oH),腐蚀反应以晶界腐蚀为主。当si元素含量降低后,腐蚀反应以yb元素流失为主,与高温水蒸气反应生成ybsi o、气态yb(oH)和si(oH),此时晶内腐蚀程度高于晶界,腐蚀反应生成ybsi o提高了材料的抗高温水蒸气/氧腐蚀性能,界面反应常数与温度满足关系式K=exp(25.26–51.36/T)。降低ybsio陶瓷中si元素含量可提高其抗高温水蒸气/氧腐蚀性能。

关键词：环境障涂层 yb2si2o7 组织结构 CMAS熔盐腐蚀高温水氧腐蚀

EBCs用yb2si2o7陶瓷的高温腐蚀行为及机制研究

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EBCs用Yb2Si2O7陶瓷的高温腐蚀行为及机制研究

作者：陈暄中南大学

学位级别：硕士

ybsio由于具有高熔点、低热导率、良好的相稳定性、与硅基陶瓷相匹配的热膨胀系数等特点,在第三代环境障涂层(Environmental barrier coatings,EBCs)材料—稀土硅酸盐中展示出显著优势。多种环境因素的交互影响使EBCs面临严重的环境腐... 详细信息

ybsio由于具有高熔点、低热导率、良好的相稳定性、与硅基陶瓷相匹配的热膨胀系数等特点,在第三代环境障涂层(Environmental barrier coatings,EBCs)材料—稀土硅酸盐中展示出显著优势。多种环境因素的交互影响使EBCs面临严重的环境腐蚀失效问题,如熔融硅酸盐腐蚀、水蒸气腐蚀等。目前,ybsio在复杂服役环境下的腐蚀行为及机理研究尚不系统。为此,本文研究了1400℃下ybsio在不同腐蚀环境下的腐蚀行为及机理,为EBCs的体系设计与性能优化提供参考。主要研究结果如下:(1)研究了ybsio与钙铁铝硅酸盐(Calcium-Ferrum-Alumina-silicate,CFAS)在1400℃下的相互作用及腐蚀机制。CFAS腐蚀过程伴随着CFAS熔体的渗透、ybsio的溶解、反应产物Cayb(si o)o的析出和残留CFAS的本征结晶。Cayb(si o)o的形成使熔体中Ca浓度降低,腐蚀30 h后CFAS熔体与ybsio之间达到化学平衡,反应层厚度停止增加,保持为约115.4μm。CFAS熔体渗透深度随时间和沉积量增加而增大,渗透速率随时间延长先降低后升高。大部分残留CFAS反应结晶形成石榴石(CaFe(si o)、ybFeo)和钙铝石(CaAlo)。(2)研究了ybsio在1400℃水蒸气环境中的腐蚀行为及机制。水蒸气腐蚀由点蚀到晶界腐蚀再到晶面腐蚀,分别表现为点蚀坑、晶界孔洞和凹陷、晶粒凹陷。ybsio先与水蒸气反应生成si(oH)气体挥发,降解形成ybsi o,伴随着yb:si比的增大。随后ybsi o完全挥发形成si(oH)和yb(oH)气体,或发生二次降解形成ybsio和yb(oH)。(3)研究了ybsio在1400℃下的CFAS-水蒸气耦合腐蚀行为及机制。CFAS-水蒸气耦合腐蚀过程中,腐蚀程度随时间增加逐渐增大。当腐蚀时间≤10 h时,耦合腐蚀后ybsio陶瓷由耦合腐蚀层、CFAS渗透层和基体层组成。耦合腐蚀层同时出现水蒸气腐蚀孔洞、短裂纹和CFAS腐蚀产物Cayb(si o)o。30 h后,ybsio陶瓷被CFAS熔体完全渗透,由耦合腐蚀层、CFAS腐蚀反应层和CFAS渗透层组成。继续延长腐蚀时间,CFAS腐蚀反应区域增大,50 h后ybsio陶瓷由耦合腐蚀层和CFAS腐蚀反应层组成。CFAS腐蚀与水蒸气腐蚀之间存在协同作用。一方面,陶瓷晶界的CFAS熔体降低ybsio晶粒的稳定性,使其易与水蒸气反应,挥发程度增加,孔洞和短裂纹的形成和扩展加剧。另一方面,大量的裂纹和孔洞又为CFAS熔体提供连贯的渗透通道,使熔体渗透深度增大,促进热失配裂纹产生。因此,在同样处理时间内,相比单因素腐蚀,CFAS-水蒸气耦合腐蚀对ybsio陶瓷的损伤程度显著增加。图55幅,表8个,参考文献93篇

关键词：环境障涂层材料 yb2si2o7 熔融硅酸盐腐蚀水蒸气腐蚀耦合作用

NaVo3等熔盐对yb2si2o7块体的热腐蚀行为

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NaVO3等熔盐对Yb2Si2O7块体的热腐蚀行为

作者：张永秋吉林大学

学位级别：硕士

ybsio具有良好的高温相稳定性,较低的热膨胀系数及在硅酸盐中较好的水氧腐蚀抗力,成为环境障涂层(Environmental Barrier Coatings,EBCs)的理想材料。目前,对ybsio的研究主要集中在水氧腐蚀和Cao-Mgo-Alo-sio(简称CMAS)腐蚀的研究上,熔... 详细信息

ybsio具有良好的高温相稳定性,较低的热膨胀系数及在硅酸盐中较好的水氧腐蚀抗力,成为环境障涂层(Environmental Barrier Coatings,EBCs)的理想材料。目前,对ybsio的研究主要集中在水氧腐蚀和Cao-Mgo-Alo-sio(简称CMAS)腐蚀的研究上,熔盐热腐蚀的研究报道还鲜有报道。因此,本文研究了NaVo、Vo和NaSo熔盐对ybsio块体材料的热腐蚀行为,为ybsio这种先进EBCs材料的腐蚀防护提供参考。主要研究结果如下:(1)NaVo为弱酸盐,但热腐蚀作用较强,在较低温度下就会腐蚀ybsio陶瓷块体。在500℃-900℃时,腐蚀反应产物为ybVo和少量sio。ybVo呈两端带有四面角锥的杆状,sio呈层片团聚状。从500℃到600℃,ybVo晶体尺寸有所增加,700℃-900℃时ybVo晶体变化不明显,但层片团聚状的sio随着温度的增加而增大,并呈椭球状。腐蚀深度随着温度的升高而增加,从500℃到900℃分别为3.5μm、3.9μm、4.7μm、4.8μm和5.2μm。在480℃及以下温度未检测到ybVo等腐蚀产物,腐蚀前后ybsio样品重量无变化,表明NaVo对ybsio陶瓷块体的热腐蚀临界温度为低于熔点的500℃。500℃-900℃腐蚀后因出现ybVo产物,腐蚀样品比ybsio陶瓷块体的重量有少量增加。(2)在1000℃-1250℃高温下,NaVo对ybsio陶瓷块体的腐蚀产物只有ybVo,形貌也是两端带有四面角锥的杆状,温度升高数量递减;同时腐蚀深度逐渐减少,分别为4.6μm、3.9μm和3.0μm。1300℃-1500℃时,腐蚀产物变为ybsio,形貌为多边形颗粒,温度升高数量逐渐增加。(3)Vo为酸性氧化物,700℃-900℃时与ybsio陶瓷块体发生热腐蚀反应,腐蚀产物为颗粒状ybVo,颗粒尺寸随着温度的升高逐渐增大,数量减少;腐蚀深度逐渐增加,分别为2.6μm、3.4μm和3.8μm。腐蚀介质酸性的强弱导致腐蚀产物ybVo的晶体形貌不同,NaVo为弱酸盐,与ybsio陶瓷块体进行腐蚀反应时ybVo的形核率低,晶体生长发达呈长杆状;Vo呈酸性,发生腐蚀反应时ybVo形核率高,其生长受到抑制,形貌为颗粒状。在600℃及以下进行热腐蚀试验,没有发生腐蚀反应,表明Vo对ybsio陶瓷块体的热腐蚀临界温度约为700℃。(4)在≤900℃较低温度下,NaSo对ybsio陶瓷块体无热腐蚀作用。在≥1000℃时,NaSo对ybsio陶瓷块体产生热腐蚀作用,腐蚀产物为ybsio和硅酸钠Nao·xsio,形貌为带有凹坑的多边形,并且温度对腐蚀产物ybsio的数量及ybsio陶瓷块体的腐蚀深度有一定的影响。1000℃-1300℃范围内,随着温度的升高,腐蚀反应驱动力增大,腐蚀产物ybsio增加;在更高的1400℃-1500℃,由于NaSo沸点为1404℃,NaSo挥发使其浓度下降,腐蚀作用减弱,故腐蚀产物ybsio随着温度的升高而减少。在1000℃-1500℃高温下,NaSo对ybsio陶瓷块体的腐蚀深度先增加后减少,这与腐蚀产物ybsio的数量随着热腐蚀试验温度变化的原因相同。

关键词：热腐蚀 yb2si2o7 熔盐 XRD SEM 腐蚀机制

高温等离子喷涂yb2si2o7涂层的成分、微观结构和力学性能演变

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高温等离子喷涂Yb2Si2O7涂层的成分、微观结构和力学性能演变

基体温度对yb2si2o7等离子喷涂涂层微观结构和界面结合状态的影响

中国稀土学会2021学术年会

作者：黄晶琪邓龙辉蒋佳宁董淑娟涂昀伟曹学强武汉理工大学硅酸盐建筑材料国家重点实验室

采用大气等离子喷涂(APS)在siC@siC复合材料(CMC)基体表面制备了si/ybsio涂层,研究了基体温度和热处理对涂层成分、结晶度、微观结构以及力学性能的影响。结果表明:由于喷涂过程中高蒸汽压的sio过度挥发和高温熔滴的快速冷却,导致涂层... 详细信息

采用大气等离子喷涂(APS)在siC@siC复合材料(CMC)基体表面制备了si/ybsio涂层,研究了基体温度和热处理对涂层成分、结晶度、微观结构以及力学性能的影响。结果表明:由于喷涂过程中高蒸汽压的sio过度挥发和高温熔滴的快速冷却,导致涂层内出现了ybsio稳态相和亚稳态相,提高基体温度有利于亚稳态相向稳态相的转变。在低温(500℃)基体下喷涂,高/低孔隙率层分别出现在涂层的顶/底部,而在高温(900℃,1000℃,1100℃)基体下喷涂,高/低孔隙率层的位置出现了反转,分别位于涂层的底/顶部,扁平粒子中热梯度随基体温度的变化造成了这一现象。其中高孔隙率层为部分结晶层,低孔隙率层为全非晶或全结晶层。由于在喷涂过程中扁平粒子的不断累积和等离子火焰的持续加热,涂层表面温度也会随着喷涂过程的进行而逐渐提高,造成了涂层底部到涂层顶部的低温到高温的温度差(热梯度),这一温度差导致了涂层内热梯度方向的ybsio择优生长晶粒。提高基体温度会降低高温熔滴的冷却速度和应力积累,涂层内的垂直裂纹随基体温度的升高而降低。涂层内孔隙降低了涂层的维氏硬度和弹性模量。相比于低温基体样品,高温基体样品的力学性能受到结晶的影响而显著提高。

关键词：环境障涂层基体温度 yb2si2o7 热梯度孔隙率

来源： cnki会议评论

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基体温度对Yb2Si2O7等离子喷涂涂层微观结构和界面结合状态的影响

Investigation on the preparation of si/mullite/yb_2si_2o_7 environmental barrier coatings onto silicon carbide

中国稀土学会2020学术年会暨江西(赣州)稀土资源绿色开发与高效利用大会

作者：黄晶琪曹学强武汉理工大学硅酸盐建筑材料国家重点实验室

采用等离子喷涂(APS)在碳化硅纤维增强复合材料(CMC)基体表面制备了ybsio单层涂层,研究了基体温度(300, 400, 500, 600℃)对涂层结晶率、力学性能、孔隙率以及涂层与基体的界面结合状态的影响规律,并通过数值计算结果,研究了不同基体温... 详细信息

采用等离子喷涂(APS)在碳化硅纤维增强复合材料(CMC)基体表面制备了ybsio单层涂层,研究了基体温度(300, 400, 500, 600℃)对涂层结晶率、力学性能、孔隙率以及涂层与基体的界面结合状态的影响规律,并通过数值计算结果,研究了不同基体温度下高温熔滴撞击基体后的铺展和凝固过程的演变规律。结果表明:基体温度对于涂层的结晶率影响很小,结晶率均在30～40%,可能是由于基体温度远低于ybsio的结晶温度(≈1050℃)。而随着基体温度的提高,涂层的孔隙率由8.31%降低到6.58%,涂层的维氏硬度由5.80 GPa提高到7.01GPa,弹性模量由87.30GPa提高到114.33GPa,维氏硬度与弹性模量的比值(HV/E)从0.066降低到0.061。孔隙率的降低有利于提高涂层的气密性,降低氧化剂的渗透。HV/E值略有降低,说明涂层的塑性有所增强。另一方面,随着基体温度的提高,涂层与基体的界面结合状态明显改善。基体温度为300,400℃时,界面处观察到垂直裂纹和弱结合处,并且界面附近有很多的微裂纹和微孔等缺陷。基体温度为500,600℃时,界面结合良好,尤其在基体温度为600℃时,界面附近的微裂纹和微孔明显减少。通过数值模拟结果,随着基体温度的提高,高温液滴的铺展率和液相分数也随之提高,当下一个高温液滴撞击时,更高的液相分数有利于粒子间的结合。

关键词：环境障涂层 yb2si2o7 数值模拟界面结合微观结构

来源： cnki会议评论

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Journal of Rare Earths 2010年第3期28卷 399-402页

作者：许越闫钊通 School of Chemistry and Environment Beijing University of Aeronautics and Astronautics

With the development of aero-engine,gas import temperatures of hot section structural materials are increasingly *** alloy materials due to the rapidly decreased mechanical properties at relative high temperature are gradually replaced with silicon-based non-oxide silicon carbide ***,silicon carbide ceramic materials tend to spall and deform in engine combustion environment,need environmental barrier coatings for the protection of the *** preparation of si/mullite/yb2si2o7 envir...

关键词： yb2si2o7 mullite environmental barrier coatings silicon carbide rare earths

Y_2o_3添加对yb_2si_2o_7无压烧结致密化的影响

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人工晶体学报 2014年第3期43卷 513-517页

作者：陈艳霞王树彬卢艳茹北京航空航天大学材料科学与工程学院空天先进材料与服役教育部重点实验室北京100191

以Y2o3粉末和溶胶一凝胶法制备的活性sio2凝胶为原料，在1550℃保温4h合成了具有单斜结构的单相yb2si2o7粉体。采用无压烧结方法获得了yb2si2o7陶瓷。通过添加Y2o3烧结助剂，获得了气孔率为3．2％的致密yb2si2o7陶瓷。采用XRD、SEM方法... 详细信息

以Y2o3粉末和溶胶一凝胶法制备的活性sio2凝胶为原料，在1550℃保温4h合成了具有单斜结构的单相yb2si2o7粉体。采用无压烧结方法获得了yb2si2o7陶瓷。通过添加Y2o3烧结助剂，获得了气孔率为3．2％的致密yb2si2o7陶瓷。采用XRD、SEM方法对烧结体的结构、成分和形貌进行测试与表征。结果表明：烧结体均为单相的yb2si2o7，不含其它杂质相。Y2o3的添加大大降低了烧结体的气孔率，促进了烧结的致密化。所得致密yb2Y2o3陶瓷的平均晶粒尺寸为1—2μm，大部分晶粒为颗粒状晶粒。

关键词： yb2si2o7 无压烧结 Y2o3 气孔率

环境障涂层用yb_2si_2o_7粉体的溶胶凝胶法制备及表征

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合成材料老化与应用 2017年第1期46卷 28-33页

作者：龙文彪罗瑞盈北京航空航天大学北京100191

以yb(No3)3·5H2o和TEoS为初始原料采用溶胶凝胶工艺制备yb_2si_2o_7粉体,研究了乙醇的含量对溶胶凝胶过程和粉体粒径形貌的影响,并通过X射线衍射分析、热重差热分析及拉曼光谱分析对凝胶的相转变和热历程进行分析。研究表明,乙醇含量增... 详细信息

以yb(No3)3·5H2o和TEoS为初始原料采用溶胶凝胶工艺制备yb_2si_2o_7粉体,研究了乙醇的含量对溶胶凝胶过程和粉体粒径形貌的影响,并通过X射线衍射分析、热重差热分析及拉曼光谱分析对凝胶的相转变和热历程进行分析。研究表明,乙醇含量增加,粉体粒径减小,粒度均匀,溶胶凝胶时间延长;yb(No3)3与C2H5oH的摩尔比为1∶10,制备的凝胶经过1200℃煅烧2 h后得到单相的β-yb_2si_2o_7粉体,粉体粒径大小为130nm^140nm,粉体可作为环境障涂层材料应用于碳化硅陶瓷基复合材料的腐蚀防护。

关键词： yb2si2o7 溶胶凝胶工艺粉体制备表征

(yb1-xYx)2si2o7和(Lu1-xYx)2si2o7硅酸盐抗CMAS腐蚀性能研究

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(Yb1-xYx)2Si2O7和(Lu1-xYx)2Si2O7硅酸盐抗CMAS腐蚀性能研究