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新型异质结型复合光催化剂的制备表征及其对工业废水中有机污染物光催化降解性能研究

新型异质结型复合光催化剂的制备表征及其对工业废水中有机污染物...

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作者：魏志洁长春师范大学

学位级别：硕士

近年来,快速的工业化发展和人口的激增全球性的环境污染日益严重。光催化技术操作简便、绿色环保,可直接利用太阳光的能量来彻底矿化还有毒性的工业废水中的有机污染物,且无二次污染,是解决环境问题的理想选择。根据异质结催化材料的电... 详细信息

近年来,快速的工业化发展和人口的激增全球性的环境污染日益严重。光催化技术操作简便、绿色环保,可直接利用太阳光的能量来彻底矿化还有毒性的工业废水中的有机污染物,且无二次污染,是解决环境问题的理想选择。根据异质结催化材料的电子结构和独特的光吸收性能,充分利用我国的稀土资源研究和制备具有高催化活性的可见光响应型异质结催化剂则是近几年来光催化领域的重要研究方向。本文根据异质结光催化剂的特点,采取构建Z型异质结的方法分别构建了三种异质结复合可见光催化剂来解决以上问题。本文详细探究了光催化剂的可控制备与性能表征,探究了复合异质结光催化剂的催化性能、微观结构与光催化活性的关系,深入分析了异质结的结构、形貌等对光催化反应过程中光生载流子在界面处的产生与复合效率的影响机理。具体研究内容和成果如下:(1)通过高温固相法合成了一种新型的GdBi Ta O纳米催化剂,并首次采用简便的原位沉淀法制备了由GdBi Ta O和磷酸银组成的异质结光催化剂。研究了GdBi Ta O和AgPO/GdBi Ta O异质结光催化剂的光催化性能。通过X射线衍射仪、扫描电子显微镜-X射线能量色散光谱、X射线光电子能谱仪、同步辐射紫外光电子能谱仪、傅里叶变换红外光谱仪、紫外-可见光漫反射分光光度计和电子顺磁共振光谱仪对GdBi Ta O和AgPO/GdBi Ta O异质结光催化剂的结构性能进行了表征。结果显示,GdBi Ta O结晶良好,具有稳定的立方晶系和空间群Fd3m。发现GdBi Ta O的晶格参数和带隙能分别为a=10.740051?和2.35 e V。在可见光照射30分钟后,以AgPO/GdBi Ta O异质结光催化剂为光催化剂双酚A的去除率达到99.52%,以AgPO和过硫酸钾(AP-PS)为光催化剂双酚A的去除率为95.53%,以N掺杂的Ti O为光催化剂双酚A的去除率是37.00%。根据实验数据,可以发现,以AgPO/GdBi Ta O异质结为光催化剂的双酚A去除率是以N-Ti O为光催化剂的2.69倍。与GdBi Ta O、AP-PS、N-Ti O相比,AgPO/GdBi Ta O异质结在可见光照射下对BPA的光催化降解显示出更高的光催化活性。可见光照射30分钟后,以AgPO/GdBi Ta O异质结为光催化剂总有机碳的去除率为96.21%,以AP-PS为光催化剂总有机碳的去除率为88.10%,以N-Ti O为光催化剂的总有机碳的去除率为30.55%。结果表明,AgPO/GdBi Ta O异质结在降解双酚A的过程中拥有最大的矿化率。在降解BPA的过程中,主要的氧化自由基是-OH。以AgPO/GdBi Ta O异质结作为光催化剂的双酚A的光催化降解过程符合一阶反应动力学规律。(2)首次采用高温固相法合成了新型ABO化合物Gayb Sb O、ybBi Sb O纳米催化剂。通过溶热法合成了Gayb Sb O/FeBi Ta O异质结光催化剂,利用原位沉淀法合成了ybBi Sb O/Cd Bi YO异质结光催化剂。对Gayb Sb O和ybBi Sb O催化剂的结构特性进行了表征。结果表明,这两种ABO化合物具有良好的结晶,具有烧绿石结构,稳定的立方晶系和空间群Fd3m。且ybBi Sb O的晶格参数为a=10.492749?,ybBi Sb O的带隙能为2.377 e V。而Gayb Sb O的晶格参数和带隙能分别为a=10.457113?和2.772 e V。在可见光下照射140分钟后,以ybBi Sb O/Cd Bi YO异质结作为光催化剂,甲基橙(MO)的去除率达到98.90%,以Gayb Sb O/FeBi Ta O异质结作为光催化剂,亚甲基蓝(MB)的去除率达到99.66%。同时以ybBi Sb O/Cd Bi YO异质结为光催化剂总有机碳(TOC)的去除率达到94.12%,以Gayb Sb O/Fe2Bi Ta O异质结为光催化剂,总有机碳(TOC)的去除率为93.61%。此外,用ybBi Sb O/Cd Bi YO异质结作为光催化剂,从MO浓度和可见光照射时间的动态曲线得出的动力学常数k达到0.02433 min。而用Gayb Sb O/FeBi Ta O异质结作为光催化剂,降解MB时动力学常数k是0.02748min。在可见光照射下,以ybBi Sb O/Cd Bi YO异质结为光催化剂,对染料废水中的MO进行光催化降解,符合一阶反应动力学。实验结果表明,ybBi Sb O/Cd Bi YO异质结光催化剂和Gayb Sb O/FeBi Ta O异质结光催化剂具有高稳定性。通过添加捕捉剂的实验,证明超氧负离子对染料废水中MO的氧化去除能力比空穴和羟基自由基大,而对MB的去除过程,羟基自由基具有最大的氧化去除能力。最后,详细揭示了MO和MB的可能降

关键词：异质结光催化剂双酚A 亚甲基蓝甲基橙光催化降解 Gd2BiTaO7 Ag3PO4/Gd2BiTaO7异质结 Ga2ybSbO7 yb2bisbo7 Ga2ybSbO7/Fe2BiTaO7异质结 yb2bisbo7/CdBiYO4异质结

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