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HfC-134a裂解制备三氟乙烯催化剂的研究

HFC-134a裂解制备三氟乙烯催化剂的研究

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作者：赵洋浙江师范大学

学位级别：硕士

三氟乙烯(TrfE)是一种非常重要的含氟烯烃,广泛用于含氟树脂的生产。在本论文中,我们制备了一系列催化剂,用于HfC-134a(1,1,1,2-四氟乙烷)裂解制备三氟乙烯,具有工艺节能环保、经济高效等特点。并运用多种技术手段对催化剂进行了表征。... 详细信息

三氟乙烯(TrfE)是一种非常重要的含氟烯烃,广泛用于含氟树脂的生产。在本论文中,我们制备了一系列催化剂,用于HfC-134a(1,1,1,2-四氟乙烷)裂解制备三氟乙烯,具有工艺节能环保、经济高效等特点。并运用多种技术手段对催化剂进行了表征。论文具体内容如下：1.利用沉积沉淀法制备了y-mg-al-f催化剂,并与alf3催化剂作比较,且将催化剂应用于HfC-134a裂解脱Hf制备三氟乙烯的反应。可以发现,1100℃焙烧的y-mg-al-f催化剂具有较高的活性和反应稳定性。反应温度400℃时,HfC-134a转化率大于25%。催化剂的表面酸性和积碳是影响催化剂活性和稳定性的重要原因,而掺杂mg、y的催化剂比A1f3催化剂具有较高的TrfE选择性、稳定性以及较少的积碳。2.利用沉积沉淀法制备了MOx/A12O3(M=Ni、mg、Co、Ce)催化剂,研究了不同助剂对催化剂反应性能的影响。应用XRD考察了氟化预处理前后MOx/al2O3催化剂中A1物种的转变,并应用于HfC-134a裂解制备三氟乙烯反应。结果表明,Ni、Co‘Ce添加能有效提高alf3催化剂的HfC-134a裂解性能,而mg对alf3催化性能起抑制作用。其中Nifx/alf3催化剂催化性能最高,当反应温度为400℃时,原料HfC-134a的转化率最高可达21.4%,目标产物TrfE的选择性在99.7%以上,且反应较为稳定。MOx/al2O3催化剂的积碳、高活性均与其表面酸量有关。3.研究了焙烧温度和Ni的掺杂量对Ni-al-f催化剂HfC-134a裂解制备TrfE性能的影响。发现焙烧过程能改变催化剂的结构和表面酸量,经1100℃焙烧的催化剂具有最高的HfC-134a转化率,300℃焙烧的催化剂具有最少的积碳。并且随着助剂Ni含量的增加,原料HfC-134a的转化率也相应提高。与此同时,还研究了Ni、Co、Ce、Cu作用于al2O3的双组份催化剂对HfC-134a裂解稳定性的影响。

关键词：沉积沉淀法 y-mg-al-f 积碳酸量 MOx/al2O3 焙烧温度 Nifx/alf3

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