检索结果-南通市图书馆

作者：孙金旭哈尔滨工业大学

学位级别：硕士

生物型膜污染在膜法水分离技术过程长期存在且不可避免,直接影响膜分离效能与膜材料使用寿命。由于生物型污染过程的复杂性,目前国内研究存在着对微生物在膜表面的吸附过程研究较少、影响生物污染发展的关键因素不明确、化学清洗方法对... 详细信息

生物型膜污染在膜法水分离技术过程长期存在且不可避免,直接影响膜分离效能与膜材料使用寿命。由于生物型污染过程的复杂性,目前国内研究存在着对微生物在膜表面的吸附过程研究较少、影响生物污染发展的关键因素不明确、化学清洗方法对膜性能的影响的认识不足等问题。本论文以聚偏氟乙烯微滤膜为研究对象,对典型细菌与膜表面的界面作用能分析,识别了影响细菌在膜表面吸附的关键因素;分析长期过滤下膜通量、阻力和膜表面生物膜之间的内在关联,确定了不同因素对生物污染发展的影响,并明确了生物污染中界面能变化对细菌吸附的影响;通过对生物污染和化学清洗后膜性质的分析,研究了微滤膜的长期运行性能。研究了细菌在微滤膜界面的沉积和吸附行为。通过研究细菌沉积导致的膜通量和阻力的变化,识别了错流过滤中细菌在微滤膜表面沉积污染的模型。通过xdlvo理论对细菌颗粒与微滤膜的界面作用能计算以及静态吸附实验验证,确定了不同因素对细菌吸附的影响。结果表明:错流过滤开始时细菌污染符合中间孔堵模型,随后符合滤饼过滤模型,操作压力和细菌浓度是主要影响因素;共存有机物会影响细菌吸附,如蛋白类污染后的微滤膜的膜-细菌界面能由11800 KT下降至-1953 KT,显著加快了细菌吸附;此外,温度、离子强度也对吸附过程有一定影响。研究了不同条件下膜界面生物污染的发展规律及其对膜过滤性能影响。分析了不同条件下膜表面生物质质量与污染阻力的变化;分析了生物膜对污染物的截留作用,并对污染膜界面与细菌间的界面能进行了计算分析。结果表明:环境温度与营养物质是决定微生物生长的关键,最终生物膜的质量主要取决于进料液营养物质浓度。生物膜质量与可逆污染阻力及不可逆污染阻力间存在显著相关性。生物膜能够有效截留可生化性较强的污染物成分,但对难降解污染物的截留作用有限。随着生物膜的逐渐成熟,细菌与膜间的界面能显著减小,在16h污染后界面能下降至-8100KT,表明生物污染发展过程中细菌吸附能力不断增强。研究了长期污染膜物理清洗及NaClO、NaOH化学清洗对膜通量和分离性能的恢复效果,并对微滤膜与铜绿假单胞菌的界面能进行分析。结果表明:长期的生物污染会导致膜孔的严重堵塞及表面性质的变化。化学清洗能有效缓解污染,但清洗后膜与细菌间界面能显著降低,经次氯酸钠清洗后的微滤膜细菌吸附量达到了初始微滤膜吸附量的200倍左右,显著加剧了细菌的吸附。

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纳米银与腐殖酸混合污染物超滤膜污染机理研究

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作者：李玲玉山东大学

学位级别：硕士

随着纳米材料的生产和应用的逐年递增,AgNPs在生物技术、电子、医学、环境修复、生物传感器、农业以及食品工业等多个领域得到了广泛应用。然而,AgNPs排放到陆地或水生环境后,会与自然界中天然有机物(NOM,Natural organic matter)发生... 详细信息

随着纳米材料的生产和应用的逐年递增,AgNPs在生物技术、电子、医学、环境修复、生物传感器、农业以及食品工业等多个领域得到了广泛应用。然而,AgNPs排放到陆地或水生环境后,会与自然界中天然有机物(NOM,Natural organic matter)发生相互作用而加剧生态毒性,因此,必须在特定的环境中评估AgNPs释放到含有NOM的水生生态系统中的后果,从而为如何有效的去除水体中纳米银的技术和方法提供思路。目前,超滤是去除水体中纳米颗粒的最有前途和最可靠的技术。遗憾的是,超滤过程会对膜自身产生污染,即膜通量下降和过滤阻力增大,从而严重降低了膜过滤行为的可持续性和经济效益,成为制约超滤技术广泛应用的主要障碍。此外,AgNPs高比表面积特征使其具备了独特的理化性质,其与NOM以及其它水溶液条件下会发生繁杂的化学反应与转化。鉴于此,本研究以腐殖酸(HA,Humic acid)作为天然有机物,运用xdlvo理论定量解析了不同膜材料、不同离子强度以及不同pH下AgNPs-HA混合物超滤膜污染机制,深入分析了界面作用能控制AgNPs-HA混合物超滤膜污染的主要机制,探究了 xdlvo理论定量评估AgNPs-HA混合物超滤膜污染机制的适用性。总体来说,本研究旨在为膜工艺在未来实际运行中选择最优运行条件以及减轻污染提供理论上的支持和依据。研究发现,随着离子强度和pH值的降低,AgNPs-HA混合物超滤膜污染更加严重,与PES膜相比,疏水性的PVDF膜相对通量下降更大;与PES100膜相比,分子量更小的PES50膜污染更严重;低离子强度下,超滤膜污染更严重,这是因为AgNPs在水中释放出的Ag+与Cl-生成了更加稳定且带有负电荷的AgCl,混合污染物和膜的负电荷密度和电位值增加,增大了物质的静电排斥性,阻碍了污染物之间的聚集。随着离子强度的增加,生成的AgCl越多,污染物与污染物之间以及膜与污染物之间的静电排斥力增强,膜-污染物以及污染物-污染物之间界面吸引力减小,膜污染减轻。相同pH下,AgNPs-HA混合物造成的膜污染要轻于其它纳米颗粒与天然有机物混合物造成的膜污染,这是因为背景电解质为NaCl,生成的AgCl减轻了膜污染。随着离子强度的降低和pH的增加,物理清洗效率升高,化学清洗效率减小,相应的可逆污染阻力所占的比例增大,这是因为此时膜与污染物之间以及污染物与污染物之间的界面相互吸引力减小。不可逆污染主要发生在膜过滤的初期阶段,这是因为初期阶段的膜污染行为主要由膜与污染物之间的相互作用控制,污染主要发生在超滤膜孔内,仅通过简单的物理清洗不能够很好的去除,不可逆污染所占比例增加。在不同的离子强度和pH值下,经过xdlvo理论的计算,发现极性相互作用和范德华相互作用在总相互作用能中占据主导地位。低离子强度和低pH值下,膜-污染物与污染物-污染物之间的界面相互作用能越小,即界面吸引力越大,膜污染越严重。三种膜界面相互作用能大小为:PVDF100

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浮珠浮选法采收小球藻的工艺优化与机理研究

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作者：沈洲长安大学

学位级别：硕士

随着生物技术的提高,小球藻由于其占地面积小、培养快、附加值高等特点,受到了广泛的关注。小球藻其既能够同目前的种植农作物一样满足人类和动物对食品的需求,也能够作为清洁能源,如氢气、生物柴油的优质原料,为工业的发展提供动力。... 详细信息

随着生物技术的提高,小球藻由于其占地面积小、培养快、附加值高等特点,受到了广泛的关注。小球藻其既能够同目前的种植农作物一样满足人类和动物对食品的需求,也能够作为清洁能源,如氢气、生物柴油的优质原料,为工业的发展提供动力。所有以小球藻为原料的产业中,共同的也是制约其发展的关键一步即是小球藻的采收,过高的采收成本使得小球藻的产业难以大规模商业化。为提高采收效率,降低采收成本,本文研究了一种新型的采收技术,即浮珠采收工艺,对这种新型方法的采收原理进行了探讨。根据不同的浮珠材料,提出了针对小球藻的筛选指标。同时,对八个可能影响小球藻采收结果的因子进行了显著性分析,利用响应面法对影响显著的参数根据采收要求进行了环境调整,使其达到最优采收率的要求。研究结果表明:(1)不同材质的浮珠对小球藻采收效率的影响不同。硅硼酸钠、粉煤灰、空心玻璃珠、乳胶颗粒都表现出了较为明显的采收效果,其中硅硼酸钠的效果最好,然而发泡塑料几乎没能采收任何小球藻。经酸处理后,浮珠的采收效率均上升,其中粉煤灰采收率的提升最为明显。(2)在浮珠-小球藻界面的关系中,发现不同材质的浮珠与小球藻的界面相互作用形式不同。在硅硼酸钠-小球藻界面间距17nm左右处发现了第二能穴,而其他浮珠-小球藻界面中没有发现第二能穴。第二能穴的发现证明了小球藻与硅硼酸钠浮珠能够在一定距离处相互靠近粘附,从而藻体能够较易被浮珠携带上浮到液面处,完成采收。硅硼酸钠、空心玻璃珠表面显亲水性,粉煤灰与乳胶颗粒表面显疏水性。(3)不同材质的浮珠在采收小球藻时的压缩水化层行为有着一定的区别,并根据这一点推导获得一个针对小球藻采收的浮珠材质的筛选指标,越接近于0,采收效果越好。经实验验证,四种浮珠的值与采收率的关系与所推导的相一致。(4)在pH值、温度(℃)、粒径(μm)、浮珠浓度(mg/L)、浮选时间(min)、搅拌速率(rpm)、壳聚糖浓度(g/L)、茶皂素浓度(mg/L)八种可能影响浮选采收结果的因子中,经Plackett-Burman设计实验筛选后,发现粒径、浮珠浓度和搅拌速率三项因子影响显著。(5)在浮珠浓度、搅拌速率和粒径三项影响显著的因子中,采收率对粒径的变化最为敏感。对采收过程进行响应面优化后,获得采收率(Y)与浮珠浓度(X)、搅拌速率(X)、浮珠粒径(X)的响应方程为Y=0.83+0.035X+0.00995X-0.023XX+0.071XX-0.062X-0.096X-0.2(3。根据实际情况并利用最小二乘法解得小球藻浮珠浮选采收的最优工艺为:颗粒浓度0.546g/L、搅拌速率133rpm、粒径56μm。实验验证所预测的最大采收率与实际情况相符。(6)较传统采收方法而言,浮珠浮选法经济可行性更好,采收过程不产生二次污染,满足降低成本以扩大规模的需求。

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城市污水二级出水超滤膜污染行为理论预测的初步研究

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作者：唐卫婷西安建筑科技大学

学位级别：硕士

选取海藻酸钠(SA)、牛血清蛋白(BSA)、腐殖酸(HA)为城市污水二级出水的代表性污染物,以醋酸纤维(CA)/聚醚砜(PES)/聚偏氟乙烯(PVDF)等主流商业膜材料为超滤膜界面,利用超滤过程中膜污染行为的通量衰减模型,验证了分子动力学方法(MD)和... 详细信息

选取海藻酸钠(SA)、牛血清蛋白(BSA)、腐殖酸(HA)为城市污水二级出水的代表性污染物,以醋酸纤维(CA)/聚醚砜(PES)/聚偏氟乙烯(PVDF)等主流商业膜材料为超滤膜界面,利用超滤过程中膜污染行为的通量衰减模型,验证了分子动力学方法(MD)和扩展胶体空间理论(xdlvo)理论,获取的超滤膜-污染物界面间微观作用参数,对二级出水超滤膜污染行为进行理论预测的实际应用性。主要的研究工作有:1.以染料探针为辅助,研究了共振光谱和紫外光谱分析技术,对二级出水三种代表性污染物HA、SA及BSA的检测方法。建立了混合水样中标准物浓度与吸光度良好的线性关系;以电位滴定法和Zeta电位等分析技术,进一步分析了三种代表性污染物的特征官能团构成及表面性质,该方法对实际水样的分析有较高的回收率,为确认二级出水中优势污染物及其分布建立了较为完善的分析方法。2.分别以SA,BSA,HA为二级出水的代表性组成单元,以分子动力学技术,考察了代表性污染物与UF膜间的结合能(ΔE)。根据SA与水杨酸与PVDF膜间、半胱氨酸与PES膜间的ΔE较高;同一膜面上,ΔE绝对值大小顺序为:半胱氨酸-膜>水杨酸-膜>海藻酸钠-膜,预测出三种污染物在PVDF膜上的污染最严重,CA膜最轻:蛋白类物质的膜污染行为最严重,污染物分子结构中的羧基较羟基易引起膜污染。3.根据xdlvo理论计算结果:代表性污染物SA,BSA,HA与CA膜的粘附自由能(ΔGmlfAD)绝对值最小,与PVDF的最大。SA为优势污染物时,污染物与膜的ΔGmlfAD绝对值较小;BSA及HA存在下的混合污染物与膜间的ΔGmlfAD绝对值较大等结果。预测出蛋白质为优势污染物的水样膜污染趋势最大,而以多糖为代表性污染物的水样膜污染程度较轻。4.超滤实验对膜污染预测的验证结果显示:二级出水三种代表性污染物HA、BSA、SA等的膜污染规律,与xdlvo理论和MD的预测基本一致。MD对BSA的预测结果与实际膜污染行为间存在差异,可能与选取的蛋白质类代表物半胱氨酸有关。二级出水代表性污染物的二元混合液的超滤膜污染规律,与xdlvo理论仍保持良好的相关性。四组具有特征优势污染物分布的二级出水的膜污染规律,与MD及xdlvo理论的预测结果基本相符。

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聚酰胺薄层纳米复合膜的制备及其水中除嗅效能与机制

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作者：熊若晗哈尔滨工业大学

学位级别：硕士

聚酰胺薄层复合膜(TFC)在膜法水处理技术领域已经得到了广泛的应用,现已用于海水淡化、水质净化以及污水回用等领域。但在应用过程中,TFC膜仍具有一定的局限性,如何控制膜污染、兼顾渗透性和选择性,是现阶段膜改性技术重要的研究方向和... 详细信息

聚酰胺薄层复合膜(TFC)在膜法水处理技术领域已经得到了广泛的应用,现已用于海水淡化、水质净化以及污水回用等领域。但在应用过程中,TFC膜仍具有一定的局限性,如何控制膜污染、兼顾渗透性和选择性,是现阶段膜改性技术重要的研究方向和热点。本课题基于此出发,利用间苯二胺(MPD)和均苯三甲酰氯(TMC)界面聚合过程中产生的盐酸原位催化硅烷偶联剂3-氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)的水解过程,制备含有二氧化硅(SiO)纳米粒子的聚酰胺薄层纳米复合膜(TFN)。通过扫描电镜和X-射线光电子能谱初步证实聚酰胺薄层上的叶状结构以及膜表面确实含SiO纳米粒子,且聚酰胺主体与纳米颗粒之间的团聚和相分离是TFN膜形成的关键。但随着APTES添加量的增加,纳米粒子团聚,叶状结构出现粘连。同时,相较于TFC,TFN膜的交联度更低,且C—O/Si—O占比显著提高。联合原子力显微镜、膜流动电位分析仪、接触角测定仪、傅里叶红外光谱手段对膜表面性质进行表征。SiO纳米粒子可以通过共价键和氢键键合到聚酰胺基质。随着APTES浓度的增加,膜表面整体负电性先减小后增加,当C=0.01%(w/v)时,膜的负电性减弱幅度最大,更接近于中性。而粗糙度呈现先增加再减小的趋势。较高的APTES浓度导致更多的SiO纳米粒子掺入聚酰胺层中,使粗糙度增加,但过高浓度的APTES会导致叶状结构粘连,使粗糙度略有降低。正是由于膜表面上形成了SiO纳米粒子,更加有利于膜的润湿,从而形成了更亲水和可渗透的聚酰胺膜,TFN膜的接触角反而下降。利用溶解-扩散模型和xdlvo理论充分分析了TFC膜与TFN膜的选择渗透性以及抗污染性能。与原始TFC膜相比,APTES添加量为0.01%的TFN膜纯水透过系数为12.2LMH/MPa,明显高于TFC膜的7.9 LMH/MPa,从根本上解释了TFN膜纯水通量大幅提高的原因。在截盐率方面,虽TFN膜均略低于原始TFC膜,但基本在90%以上,满足应用。利用拓展的xdlvo理论计算得到,TFC膜的粘附自由能小于0,而TFN膜均大于0,且添加量为0.01%时,粘附自由能最大为66.26m J/m。同时,TFN膜与污染物表面自由能的△G也最大,因此其抗污染性能最强。此外,过滤污染过程中TFN膜与BSA之间的粘附自由能一直占据主导地位,BSA分子之间的凝聚自由能则贡献较少,这也解释了TFN抗污染性能增强的原因。特别地,本课题的目标污染选择了饮用水中的嗅味物质——土臭素(GSM)和2-甲基异茨醇(2-MIB)。确定了TFN膜对以上两种嗅味物质具有更好的去除效果,尤其是GSM的去除率,基本保证在97%以上。溶液p H和离子强度均对去除效果有一定的影响。随着p H的增加,电荷排斥作用消失,只有尺寸排斥和吸附联合作用,此外p H还会干扰膜与嗅味物质表面氢键的形成,影响嗅味物质在膜表面的吸附,最终在表观上呈现出嗅味物质的去除率下降。而NaCl对水化学势的影响将改变聚合物溶胀和松弛的程度,从而使膜的厚度发生改变。因此,随着溶液中NaCl浓度的增加,去除率呈现稳步上升。利用溶解-扩散模型计算得到APTES添加量为0.01%的TFN膜和TFC膜用来表征膜对2-MIB渗透性的参数DK?δ分别为0.5785、0.6632。与盐渗透率相反,TFN膜具有更低的2-MIB渗透性,主要归因于材料的差异,而不是膜厚度的差异。

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镍基聚偏氟乙烯复合分离膜的制备及其抗污性能研究

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作者：刘莹浙江师范大学

学位级别：硕士

随着工业化进程的加快,水污染问题日益加剧。膜分离技术被认为是解决水污染问题的关键技术之一。与传统的水处理技术相比,膜分离技术具有效率高、水质好、设备紧凑、占地少、易控制、运行简单等多方面优势。自60年代以来,膜法水处理技... 详细信息

随着工业化进程的加快,水污染问题日益加剧。膜分离技术被认为是解决水污染问题的关键技术之一。与传统的水处理技术相比,膜分离技术具有效率高、水质好、设备紧凑、占地少、易控制、运行简单等多方面优势。自60年代以来,膜法水处理技术愈来愈受到重视,并成为国内外专家的重点研究方向。然而,膜污染严重制约着膜技术的广泛应用,是膜技术发展的瓶颈性问题。因此,膜污染控制成为当前的研究热点之一。本研究通过高分子膜以提高膜抗污染性能。将镍基聚偏氟乙烯分离膜与磁场、电场及光催化相结合以提高膜的抗污性。并采用Derjaguin-Landau-verwey-overbeek(xdlvo)理论对膜的抗污染性能进行评估和热力学分析。主要研究结果如下:(1)通过简单的一步沉积法制备具备超高催化脱色效率的新型Ni@Ag膜填充材料,并用于染料溶液脱色。在自然光照条件下,制备的Ni@Ag光催化剂在2 min内对10 mg·L亚甲基蓝(MB)的脱色率超过92.60%。此外,在10分钟自然光照射后,对5种商品染料的混合溶液的脱色率超过74.38%。通过小角X射线散射(SAXS)等一系列表征和密度泛函理论(DFT)揭示了超高效光催化活性的理论机理。Ni@Ag光催化剂具有超高脱色性和可回收性,在工业纺织废水处理方面具有潜在的应用前景。(2)提出了一种新颖的共混膜的制备方法。以Ni@Ag为磁性载体制备磁性氧化锌(NZPs),并在磁场辅助作用下,使铸膜液中的NZPs受力迁移到膜表面,而后通过相转化过程得到了新型(聚偏氟乙烯)PVDF-NZPs复合分离膜。PVDF-NZPs复合分离膜的亲水性和通量显著提高,且抗污染性能显著增强。而且,改性复合膜还具备优异的光催化自洁性,经过催化自洁后,膜通量恢复率高达100%。(3)通过在PVDF表面覆盖镍钴合金层制备了一种新型导电膜。在外加电场的辅助下对刚果红(CR)溶液、罗丹明B(RB)溶液和MB溶液进行过滤。在20V的电场电压下,改性膜对CR、RB及MB的截留率分别高达99.16%、52.12%和90.05%,通量为263.67±24.14 L mh bar,这一结果优于以往的大多数文献报道。此外,该导电膜表现出原位曝气功能,可进一步强化膜抗污染性能。另外,在电场存在的情况下,即使没有外部压力,也可以利用电解水生成的气体产生压差,实现自动过滤,这对无外压过滤具有启发意义。

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煤化工废水反渗透膜污染的关键有机污染物识别及其形成机制研究

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作者：段宁鑫南昌大学

学位级别：硕士

煤化工废水零排放处理工艺（Zero liquid discharge,ZLD）多采用多级反渗透（Reverse osmosis,RO）组合系统进行废水浓缩和净化,但RO膜污染限制工艺稳定运行及其应用推广。本研究以某煤化工厂废水零排放处理系统为研究对象,考察了RO过... 详细信息

煤化工废水零排放处理工艺（Zero liquid discharge,ZLD）多采用多级反渗透（Reverse osmosis,RO）组合系统进行废水浓缩和净化,但RO膜污染限制工艺稳定运行及其应用推广。本研究以某煤化工厂废水零排放处理系统为研究对象,考察了RO过程（两级RO,中水RO阶段,浓水RO阶段）的运行效能,重点探究煤化工废水中溶解性有机物（Dissolved organic matter,DOM）的关键组成及其变化特征,阐明有机膜污染特征;优化膜清洗方案,明确其清洗机理;基于（extended Derjaguin-Landau-Verwey-Overbeek,xdlvo）理论预测膜污染行为,解析膜污染机制,以期为ZLD系统的稳定运行及膜污染高效防控提供理论支持。主要研究结果如下:（1）明确了煤化工废水的水质特征和零排放处理工艺的运行效果。研究发现系统整体运行性能较好且满足用水要求,预处理阶段可有效降低废水硬度,但对有机物和硅的去除效果不佳,导致RO系统的有机和盐含量负荷过高。废水中DOM以蛋白质、腐殖质类和多糖类为主。腐殖酸物质明显高于蛋白质和多糖类物质。RO过程可以有效削减腐殖质类物质,但对富里酸类和类蛋白物质的去除效果较差。大分子类腐殖质物质易与膜结合,且Si污染潜势较高。（2）揭示了实际运行两级RO膜表面的污染物构成特征。中水段RO膜表面污染物主要是硅铝结垢-有机物-微生物形成复合污染物;浓水段RO膜表面污染物主要以无机盐-微生物为主。通过采用16Sr RNA测序解析了两段RO膜面不同位置的微生物群落组成,发现两段RO微生物群落组成和结构有显著差异,中水段RO以单胞菌（pseudoxanthomonas）和黄杆菌属（Flavihumibacter）为主,分解有机化合物;浓水阶段以嗜盐菌属（Algoriphagus）为主,主要去除无机盐,且中水段膜表面变形菌门（Proteobacteria）丰度高于浓水段。（3）阐明RO与污染物的总界面作用能的变化主要受极性作用能影响。采用xdlvo理论进行膜污染机制分析,研究发现HA、Ca2++HA、Ca2++SA均发生明显的结合作用,单一和混合有机物与膜之间的范德华（LW）和静电（EL）作用能均较小,但极性（AB）相互作用能表现为吸引作用且占据主导地位,总界面作用能的变化主要受极性作用能影响,所以污染层的变化主要通过改变极性作用能来实现。（4）优化了两级RO膜清洗方式,揭示了RO膜污染机制。进一步明确中水段RO膜表面关键污染物主要为蛋白质、多糖、腐殖酸等有机物及Si O2等无机物;浓水段RO膜表面以Si胶体/硅酸盐为主要污染物。通过多次优化膜清洗方式,结果发现,中水段RO以先碱后酸清洗效果最佳,浓水段RO以先酸后碱清洗效果最佳,主要是由于两段RO污染层不同的分布特征。

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离子液体（[Cho][Ala]）促进微藻絮凝沉降的研究

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作者：谷红昆明理工大学

学位级别：硕士

微藻能提供多种有价值产物,受到了越来越多的关注。然而,由于细胞微小、细胞与水的比重接近、细胞表面带负电荷等原因,使得微藻生物质的采收极为困难。微藻的采收环节已成为制约微藻产品产业化进程中的关键问题。目前常用的采收方法主... 详细信息

微藻能提供多种有价值产物,受到了越来越多的关注。然而,由于细胞微小、细胞与水的比重接近、细胞表面带负电荷等原因,使得微藻生物质的采收极为困难。微藻的采收环节已成为制约微藻产品产业化进程中的关键问题。目前常用的采收方法主要有离心法、过滤法、气浮法以及絮凝法。其中絮凝法因其操作简单和低能耗而备受关注。但是,目前主流使用的絮凝剂都会对环境造成不同程度的污染。为了贯彻党的十八大提出的“绿水青山就是金山银山”的理念。提出了使用离子液体絮凝采收微藻生物质的新方法。本研究以腔星藻Coelastrella ***作为研究对象,从14种离子液体中找寻出适宜的离子液体[Cho][Ala]探究添加不同浓度[Cho][Ala]对微藻絮凝采收效率的影响;根据Plackett-Burman实验确定对微藻絮凝效率影响显著的因素,采用最陡爬坡实验快速逼近微藻最大絮凝效率,利用响应面-中心组合设计（RSM-CCD）实验建立回归模型,确定微藻絮凝的最优化条件,并进行验证;使用20 L发酵罐扩大培养,对添加[Cho][Ala]后的微藻絮凝进行放大实验;研究添加[Cho][Ala]对其它6种不同微藻絮凝效率的影响;通过扫描电镜（SEM）、微藻细胞表面性质的研究,热力学分析结合xdlvo（extended Derjaguin-Laudau-Verwey-Overbeek）理论模型计算微藻细胞之间的界面自由能,阐述离子液体[Cho][Ala]絮凝采收微藻细胞的可能机理。本论文利用离子液体[Cho][Ala]提高了微藻絮凝沉降效率,为微藻的收获提供了新方法,同时也延展了离子液体的应用范围。具体研究结果如下:（1）以从云南普者黑湖中分离的微藻Coelastrella ***作为研究对象,在14种离子液体中,[Cho][Ala]具有更高的絮凝效率。在微藻培养稳定期（第9天）添加不同浓度的离子液体[Cho][Ala]进行絮凝实验,发现在沉降0.5-2h区间,微藻细胞絮凝沉降迅速,且沉降1 h,[Cho][Ala]浓度在20-200 mg L时,微藻絮凝效率随浓度增加而迅速升高,在[Cho][Ala]浓度为200 mg L时絮凝效率为75.82%。明确了离子液体[Cho][Ala]可促进微藻的絮凝沉降。（2）通过单因素实验和Plackett-Burman实验,发现[Cho][Ala]在促进微藻絮凝沉降的过程中,p H、搅拌转速（rpm）、温度（℃）、初始藻液浓度、搅拌时间（min）以及[Cho][Ala]浓度这七种影响因素中,温度（℃）和搅拌时间（min）对絮凝效率的影响显著。响应面-中心组合设计实验,获得微藻在条件:p H为8、搅拌转速为150 rpm、温度22℃、藻液浓度约为3.9000×10～8 cells m L、搅拌时间3.45 min以及[Cho][Ala]浓度为290 mg L时,此时絮凝效率能够达到84.70%。（3）20 L发酵罐培养条件下,Coelastrella ***在第6天时达到微藻生长的稳定期,絮凝沉降实验结果表示,添加离子液体[Cho][Ala]后的微藻絮凝效率可达到71.08%,是对照的2.65倍。发现离子液体[Cho][Ala]能够显著地促进微藻Desmodesmus ***、Tetradesmus obliquus Zhao和Acutodesmus ***的絮凝效率,其中HLGY藻中仅添加20 mg L的[Cho][Ala],絮凝效率就能得到显著的提高。但是,离子液体[Cho][Ala]对微藻Monoraphidium ***-1、Monoraphidium ***-10和Monoraphidium ***-3的絮凝效率影响不显著。（4）SEM表明,添加[Cho][Ala]后,微藻CHZ的细胞更倾向于聚集形成大的絮凝体。添加离子液体[Cho][Ala]会影响微藻细胞的表面性质,主要体现为微藻表面疏水性和Zeta电位的变化。通过测定微藻细胞的疏水率,发现添加[Cho][Ala]后,微藻的疏水率由原来的13.27%增加至40.27%。另外,水的接触角随着[Cho][Ala]的加入,由原来的62.00°变为83.93°,表明了微藻疏水性的提高。此外,添加[Cho][Ala]后Zeta电位由-14.45 m V增加至-4.96 m V。（5）表面热力学分析表明,随着[Cho][Ala]的加入,黏附自由能(?))从最初的0.5188 m J m减少到-51.0164 m J m,并且表明[Cho][Ala]可以提高微藻细胞的疏水性。（6）根据xdlvo理论绘制藻细胞与藻细胞之间的界面关系图,发现添加[Cho][Ala]后,范德华相互作用能（LW）变化不显著,而静电作用能（EL）和路易斯酸碱相互作用能（AB

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基于MXene改性的聚合物膜的制备及其污水处理的性能研究

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作者：黄正义浙江师范大学

学位级别：硕士

人口爆炸以及社会发展带来了极大的水环境问题,如原油泄漏、染料排放、生活污水、工业废水等都在侵蚀着地球上为数不多的淡水资源。与此同时,人类对水资源索取的需求业越来越大,造成了严重的水资源短缺问题。因此,为应对当今世界快速发... 详细信息

人口爆炸以及社会发展带来了极大的水环境问题,如原油泄漏、染料排放、生活污水、工业废水等都在侵蚀着地球上为数不多的淡水资源。与此同时,人类对水资源索取的需求业越来越大,造成了严重的水资源短缺问题。因此,为应对当今世界快速发展所带来的水资源短缺问题,水处理技术的研究和发展受到了极大关注。其中,膜分离技术被认为是21世纪最实用的水处理技术,相比于传统处理工艺有占地面积小、出水水质高、运行简单、成本低等特点,在目前的水处理领域有着较强的竞争力。但是由于膜污染现象的存在,使得膜分离技术的进一步应用受阻,是膜技术发展的瓶颈性问题。为此而崛起的膜改性领域成为了膜分离应用进程中的一盏明灯,能够有效控制膜污染问题,也可迎合不同状况研发附带不同性能的膜,是目前研究的热点之一。在此,本研究选取了目前于二维材料领域受关注度较高的MXene,通过一系列改性方法合成各种杂化物,并与聚合物膜相结合制备新型改性膜,提高了膜的分离效率,提升了膜的抗污性能,赋予膜光催化自清洁效益。还通过扩展的Derjaguin–Landau–Verwey–Overbeek(xdlvo)理论解释了改性膜的防污机理,且由于MXene纳米带(MNRs)的制备方法,规定了MXene基改性膜应在非碱性条件下使用。主要研究结果如下:(1)首先通过原位还原法开发了磁性Ni@MXene纳米粒子,然后在湿相转化过程中通过外部磁场被提升到聚醚砜(PES)膜的上层,制备了PES-Ni@MXene膜。该膜具有超高通量,也显示出了显着的防污能力,牛血清蛋白(BSA)和腐植酸(HA)溶液的通量回收率(FRR)分别为64.6%和99.8%。同时,最优膜对刚果红(CR)溶液有着优异的截留率以及较为明显的油水分离能力。为了分析防污机理,xdlvo理论计算了膜表面和污染物(BSA和HA)之间的相互作用能。这项研究为开发高效的基于MXene的膜提供了新的动力。(2)通过简单水热法制备并引入二维Ti O@MXene纳米材料来制备PES-Ti O@MXene复合膜。复合膜显示出优异的分离性能和防污能力。过滤牛血清蛋白(BSA)溶液时,最佳膜通量(截留率为95%)达到756.8 L·m·h·bar。此外,PES-Ti O@MXene复合膜在紫外线照射下具有优异的自清洁功能。根据扩展的Derjaguin-Landau-Verwey-Overbeek(xdlvo)方法,PES-Ti O@MXene复合膜显示出最佳界面条件,显着降低了与污垢之间的相互吸引作用。简便的制备方法以及高效的膜性能表明本研究提出的PES-Ti O@MXene复合膜具有良好的应用前景。(3)通过对MXene进行KOH碱化,制备新型的纤维状MNRs材料,并将该材料真空抽滤在混合纤维素膜(MCE)表面制备新型的MCE-MNRs二维复合膜。该膜具有超亲水性,以及水下超疏油性,对油滴呈现出超强的抗黏附能力。同时,改性膜通量可达到1.59×10 L·m·h·bar,对柴油、汽油、食用油以及正己烷四种不同的油水混合物的截留率都>99%。此外,由于材料的氧化,改性膜还附带着光催化自清洁效益。污染后的膜在紫外光照射下通量恢复可达76%,有着良好的自清洁能力。因此,基于简便的改性方法以及优异的性能,本研究中提出的新型改性膜在油水分离方向有着很大的应用价值。

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同方学位论文库评论

关于MBR中膜污染的界面热力学机制的研究及其在改性膜中的应用

引用

作者：冯姝姝浙江师范大学

学位级别：硕士

近年来,水资源的日益紧缺和高质量饮用水的需求使废水循环利用吸引了越来越多的目光。针对传统的生物废水处理过程中一直难以解决的固液分离问题,膜生物反应器(MBR)技术成为该问题最有效的解决方法之一。MBR技术的应用可以广义地定义为... 详细信息

近年来,水资源的日益紧缺和高质量饮用水的需求使废水循环利用吸引了越来越多的目光。针对传统的生物废水处理过程中一直难以解决的固液分离问题,膜生物反应器(MBR)技术成为该问题最有效的解决方法之一。MBR技术的应用可以广义地定义为将废水的生物降解与膜过滤相结合的系统。事实证明,它们可以有效去除有机和无机污染物以及微生物,因而MBR受到越来越多的关注。然而,膜污染问题是MBR领域的最大瓶颈,限制了该技术的发展。因此,深入地了解膜污染的机制以及寻求有效的改性措施以减轻膜污染是该研究的热点方向。本文尝试了改性提高膜抗污染性的研究。以亲水性丙烯酸羟乙酯(HEA)为单体通过辐射接枝法对疏水性聚偏氟乙烯(PVDF)膜进行改性。对改性膜进行一系列性能表征,并基于分形理论和扩展的Derjaguin-Landau-verwey-overbeek(xdlvo)理论对抗污染性能进行热力学分析加以证明。接着借助一个实验室规模的浸没式MBR系统考察了在分形理论结合xdlvo理论研究膜污染过程中分形粗糙度(G)和随机相(φm,n)对界面相互作用的影响。主要研究结果如下:(1)用亲水性HEA单体接枝改性后的膜表现出增强的亲水性、含水率,沉降能力和润湿性。有趣的是,过滤测试发现在酸性范围内接枝膜的水通量对溶液pH有明显的敏感性。原子力显微镜(AFM)分析提供了随着溶液pH的变化接枝膜表面孔径随之减小的证明。这由于随着pH的增加化学势变化引起接枝链基质的溶胀造成的膜表面孔径减小。同时发现接枝膜比对照膜具有明显降低的通量下降率。此外,接枝膜对于牛血清白蛋白溶液(BSA)的通量明显大于纯水通量。这是由于接枝的聚合物链发生溶胀时双电层压缩作用所导致的。(2)结合了分形理论和xdlvo理论探讨了对照膜和接枝膜分别在光滑膜-光滑颗粒和分形膜-光滑颗粒两个情景下的界面相互作用,进一步从热力学角度验证了接枝膜具有更高的抗污染性能。这项研究不仅提供了一种对pH敏感的PVDF膜的应用,也提出了提高接枝膜的性能的新的机制。(3)通过功率谱法分析AFM图像得到模拟真实表面需要的参数。根据与分形理论有关的双变量Weierstrass-Mandelbrot(WM)函数,我们可以构建出与真实膜表面近似的膜表面,并比较两者的形貌和表面粗糙度值,结果表示该方法是可行的。(4)基于xdlvo理论计算出污泥颗粒和膜表面之间的界面相互作用。同时结合表面元素积分法(SEI)和复合Simpson法则简化繁琐的计算公式,实现高效的计算过程。系统地评估了光滑膜-光滑颗粒和分型膜-光滑颗粒两种情景下的界面相互作用(包括酸碱作用力,范德华力和静电双层作用力)。(5)分形粗糙度是分形表面最重要的属性之一。在这项研究中,发现随机粗糙的膜表面是分形表面,其可以通过优化的双变量WM函数进行数学模拟。膜表面的分形粗糙度与模拟表面的统计粗糙度值之间有明显的函数关系。界面相互作用的评估表明膜表面分形粗糙度的增加会增强并延长膜和污染物之间的界面相互作用,并在这项研究的条件下,将显著增加污泥颗粒在膜表面上的粘附倾向。这个有趣的结果可以归因于分形粗糙度的增加同时改善了分离距离和污泥颗粒粘附的作用表面积。(6)随机相作为分形几何中重要的参数,在模拟分形表面的过程中起到举足轻重的作用。本文探究了随机相对膜表面形态和界面相互作用的影响。研究过程中发现随机相的改变会对膜表面形貌有显著的影响,同时随机数在一定范围内模拟表面的粗糙度值也会在较小范围内波动变化。此外,界面作用力的结果表明随机数在一定倍数内,界面作用会随之减小。本文在热力学的背景下,研究了分形粗糙度和随机相两个参数对界面相互作用和膜污染的影响,为MBR中膜污染的控制提供了参考。

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