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热活化延迟荧光卤化亚铜配合物闪烁体的制备及x射线成像应用

热活化延迟荧光卤化亚铜配合物闪烁体的制备及X射线成像应用

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作者：姜阳阳南京邮电大学

学位级别：硕士

闪烁体是一类可将高能光子(例如x射线,γ射线)转换为可见光的材料,在辐射检测、工业无损检测和医疗诊断治疗领域中有巨大的应用潜力。然而,商业的闪烁体材料几乎均需在高温条件下通过切克劳斯基方法进行晶体生长获得,难以实现纳米化,且... 详细信息

闪烁体是一类可将高能光子(例如x射线,γ射线)转换为可见光的材料,在辐射检测、工业无损检测和医疗诊断治疗领域中有巨大的应用潜力。然而,商业的闪烁体材料几乎均需在高温条件下通过切克劳斯基方法进行晶体生长获得,难以实现纳米化,且往往伴随吸湿性强等问题,这大大限制了其实际应用。Cu(Ⅰ)配合物的分子结构可设计性强,通过简单地溶液法可以精准调控其分子结构和光物理性能,所获得的Cu(Ⅰ)配合物发光材料具有高环境稳定性、低成本和激发态性质丰富等优点。本论文拟通过合理设计Cu(Ⅰ)配合物结构、控制卤素和金属中心轨道在前线轨道中的贡献,调控闪烁体激发态行为,提高激子利用率,获得高质量闪烁体并制备柔性闪烁体屏,进而实现低剂量和高分辨x射线成像。主要研究工作如下:1.基于膦氮配体铜(Ⅰ)配合物闪烁体的设计、合成与x射线探测应用研究针对现有商业闪烁体材料合成制备条件苛刻和吸湿性强等问题,我们选取环境稳定性好、成本低且激发态丰富的Cu(Ⅰ)配合物作为研究对象,通过简单的溶液反应合成了两种单核铜(Ⅰ)配合物以及两种双核铜(Ⅰ)配合物。通过测试配合物材料的光物理性质,探究铜(Ⅰ)配合物的发光原理和构效关系,通过对铜(Ⅰ)配合物核结构的调控可以实现对其激发态性质、发光颜色和发光寿命的调控。通过x射线发光光谱、光产额、最低检测限等测试铜(Ⅰ)配合物闪烁体的辐射发光性能,实验结果表明,Cu(Ⅰ)配合物闪烁体材料表现出优良的辐射发光性能,并证实了热激活延迟荧光(TADF)过程在闪烁体辐射发光中的重要作用。进一步通过简单的滴涂方法获得柔性的闪烁体薄膜,实现了x射线下的清晰成像。2.基于单核铜(Ⅰ)配合物的闪烁体的设计、合成与x射线探测应用研究具有热激活延迟荧光(TADF)的闪烁体材料可以同时捕获辐射诱导的单重态和三重态激子,因此可以实现高效x射线激发发光。然而由轻元素组成的纯有机TADF材料表现出较低的x射线吸收系数,导致x射线激发发光相对较弱。在本章中我们通过设计含有不同卤素原子的TADF单核Cu(I)配合物,研究重元素对x射线发光性能以及成像性能的影响。实验结果表明,基于溴化亚铜和碘化亚铜的TADF单核Cu(I)配合物由于结合了高Z值的卤素原子的高x射线吸收性能和TADF闪烁体的充分利用x射线辐射诱导的单重态和三重态激子优势,获得具有优异的x射线光产额、超高空间分辨率和低检测限的柔性闪烁体薄膜。该研究成果充分表明,通过在TADF材料中掺入重卤族元素来实现强x射线激发发光是一种很有前景的策略,为探索新的低成本、环保和高性能闪烁体提供了更多的可能性。

关键词：铜(Ⅰ)配合物 x射线激发闪烁体热激活延迟荧光 x射线成像

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