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稀土掺杂倍半氧化物透明陶瓷的制备及其闪烁性能研究

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稀土掺杂倍半氧化物透明陶瓷的制备及其闪烁性能研究

作者：冯桂青福建师范大学

学位级别：硕士

闪烁体是一种可用作辐射探测的光电功能材料,它能够将入射的高能射线（如x射线和γ射线等）或者高能粒子（热中子等）转化为探测器可以识别的光电信号,已经被广泛应用于核物理和高能物理、核医学成像和工业勘探等相关领域。目前,传统的... 详细信息

闪烁体是一种可用作辐射探测的光电功能材料,它能够将入射的高能射线（如x射线和γ射线等）或者高能粒子（热中子等）转化为探测器可以识别的光电信号,已经被广泛应用于核物理和高能物理、核医学成像和工业勘探等相关领域。目前,传统的闪烁晶体材料通常需要苛刻的生长条件和高昂的成本,这使得它们在实际应用中受到一定的限制。因此,人们一直在寻找制备工艺简单、成本低廉且性能设计可控的闪烁材料。与无机闪烁晶体材料相比,闪烁陶瓷材料具有制备成本低、周期短、掺杂均匀和易于批量制备等优点。本论文以YO和LuO倍半氧化物为基质材料,采用真空烧结的方法,成功制备出了系列闪烁透明陶瓷材料;通过Eu离子掺杂或Eu/Tb离子共掺设计,进而调控了闪烁透明陶瓷的红光发射性能,并对其闪烁性能进行了探究;与此同时,本论文开展了闪烁透明陶瓷成像应用研究,进一步评估了其在射线成像方面的应用潜力。主要工作如下:1.采用真空烧结法制备了透明陶瓷(YLa)O:xEu（x=2.0%、4.0%、6.0%和8.0%）,该样品表现出典型的红光发射。探讨了Eu离子的掺杂机理,并通过比较不同掺杂浓度下的辐射发光强度变化,确定其最佳掺杂浓度为6.0%Eu,且激活离子Eu在陶瓷内部分布均匀。实验结果表明,所制备的(YLa)O:6.0%Eu透明陶瓷在632～1822 nm之间的线性透过率超过80.1%。辐射发光性能研究表明,该透明陶瓷具备良好的x射线探测灵敏度和抗辐照损伤能力,其检测极限可达129.8n Gy·s,低于医用检测极限(5.5μGy s),仅为其1/42。2.通过稀土离子敏化设计,同时结合二次球磨工艺,成功制备出了(YLaEu)O:y Tb（y=0.01%、0.03%、0.05%和0.07%）透明陶瓷。在6.0%Eu离子的掺杂基础上,进一步完成了Eu/Tb离子共掺调控设计,并对不同Tb离子掺杂的辐射发光光谱进行研究,得出其最佳调控浓度为0.05%Tb。研究表明,相比于单掺Eu离子的情况下,Eu/Tb离子共掺透明陶瓷的辐射发光强度提高了1.32倍,射线响应灵敏度优于商用BiGeO（BGO）和(YLa)O:6.0%Eu,检测极限为46.5 n Gy s,低于单掺6.0%Eu约2.79倍。此外,该陶瓷具备良好的抗辐照稳定性和抗疲劳性能。3.针对高密度透明陶瓷设计,进一步制备了(LuGd)O:xEu（x=2.0%、4.0%、6.0%和8.0%）透明陶瓷,并通过比较辐射发光强度,来探究其基质掺杂比例和Eu离子的最佳掺杂浓度。研究表明,(LuGd)O:xEu透明陶瓷的最佳掺杂组分为4.0%Eu;(LuGd)O:4.0%Eu透明陶瓷样品的辐照发光强度达到了BGO的30.6倍,具备优异的x射线截止能力,其射线探测灵敏度优于商用BGO和Lu AG:Ce。同时,该样品具有良好的抗辐照稳定性和较低的探测极限（17.23 n Gy·s1）。4.为了评估闪烁陶瓷的应用潜力,本论文采用自制成像系统对上述三种陶瓷进行x射线成像应用探索,并使用线对卡对透明陶瓷样品进行了成像分辨率的测试。结果表明,(YLa)O:6.0%Eu及其0.05%Tb共掺、(LuGd)O:4.0%Eu透明陶瓷分别能够达到18线对每毫米(lp?mm)、15线对每毫米(lp?mm)、和20线对每毫米(lp?mm)的成像分辨率,这些数值均高于商用BGO晶体的分辨率(9.1lp mm)。此外,我们利用性能优异的透明陶瓷进行了实物成像效果研究,均可以清晰分辨物体内部构造,可以实现对不同密度材料的成像应用。成像应用测试表明,我们所制备闪烁透明陶瓷在高分辨x射线成像领域具有较大的应用潜力。

关键词：闪烁体透明陶瓷稀土掺杂红光发射 x射线成像

激光增材AlSi10Mg合金多缺陷诱导的疲劳裂纹扩展分析

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激光增材AlSi10Mg合金多缺陷诱导的疲劳裂纹扩展分析

作者：钱伟建西南交通大学

学位级别：硕士

主流增材制造(Additative Manufacturing,AM)方法之一的激光选区熔融成形技术(Selective Laser Melting,SLM)可以生产出具有低孔隙率的复杂三维金属部件,与传统加工方法相比优势显著。因其技术特点与轨道交通装备部件轻量化、制造绿色... 详细信息

主流增材制造(Additative Manufacturing,AM)方法之一的激光选区熔融成形技术(Selective Laser Melting,SLM)可以生产出具有低孔隙率的复杂三维金属部件,与传统加工方法相比优势显著。因其技术特点与轨道交通装备部件轻量化、制造绿色化远景目标高度契合,已成为推动装备跨越式发展、增强高铁核心竞争力的战略前沿技术之一。鉴于铝合金重量轻、比强高等优点,基于SLM成形的复杂铝合金部件在高速列车轻量化结构设计方面应用潜力巨大。但不同于发展较为成熟的钛合金、不锈钢、镍基高温合金等金属,铝合金特殊的物理、化学性质使得其在SLM成形过程中更易产生气孔、未熔合等缺陷,诱导过早疲劳失效,是阻碍其发展与应用的重要问题之一。为探明SLM成形AlSi10Mg合金固有缺陷致疲劳损伤问题,本文通过常规力学及疲劳性能测试试验获得其沉积方向单轴拉伸性能、高周疲劳性能、疲劳裂纹扩展门槛值及扩展速率等材料特性。综合利用x射线断层扫描技术(x-ray Computed Tomography,x–CT)及扫描电子显微镜(Scanning Electron Microscope,SEM)开展增材缺陷初始态扫描、原位疲劳裂纹扩展监测及断裂表面观察等表征测试工作,为精准追踪裂纹源缺陷、还原疲劳失效薄弱环节提供依据。在断裂力学框架下,基于上述试验测试结果建立了单一疲劳裂纹扩展模型及多疲劳裂纹协同扩展(synergistic multiple Fatigue Crack Growth,sm FCG)模型以解决疲劳裂纹扩展寿命评估及多裂纹聚结问题。此外,通过大量仿真模拟计算,建立了数据驱动的机器学习模型以量化多裂纹间耦合效应。研究表明,SLM成形AlSi10Mg合金具有优于传统铸造铝合金的综合力学性能。样品含有大量气孔及未熔合缺陷,且随机分布在样品表面、近表面及内部,但疲劳裂纹多源于样品表面或近表面较大未熔合缺陷,随后稳定扩展并最终形成典型半椭圆裂纹前缘。在较高应力水平下,部分疲劳样品断裂表面较为粗糙,形貌分布复杂,具有多源开裂特征。所述单一疲劳裂纹扩展模型具有较好评估效果,计算误差在10%左右,且对疲劳裂纹前缘形貌具有很好的预测效果。所述sm FCG模型可有效评估多疲劳裂纹聚结问题,可获得更加符合工程实际的评估结果。前沿机器学习方法的引入为定量探讨不同分布情况下多裂纹耦合效应这一经典问题提供新思路,且表明机器学习方法在此类问题中具有应用潜力,值得进一步深入研究。上述工作为后续AlSi10Mg合金的SLM成形工艺优化及其性能评价提供试验数据参考,为推动其工程化应用与发展提供理论支撑。

关键词：增材制造 x射线成像原位疲劳试验疲劳多裂纹断裂力学机器学习

面向x-ray成像的闪烁玻璃和复合薄膜的设计制备及性能研究

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面向X-ray成像的闪烁玻璃和复合薄膜的设计制备及性能研究

作者：杜鹏程南京邮电大学

学位级别：硕士

x射线因其出色的探测能力,已广泛应用于核物理、医学诊断和工业无损检测等领域。闪烁体作为其中的关键部分,存在提高吸收率、光产率和稳定性等多方面的挑战。特别是应用于x射线成像的闪烁薄膜,其扮演着提供高空间分辨率的角色。稀土离... 详细信息

x射线因其出色的探测能力,已广泛应用于核物理、医学诊断和工业无损检测等领域。闪烁体作为其中的关键部分,存在提高吸收率、光产率和稳定性等多方面的挑战。特别是应用于x射线成像的闪烁薄膜,其扮演着提供高空间分辨率的角色。稀土离子掺杂的无机闪烁体作为现阶段高能射线探测领域中较为成熟可行的方案,已经获得了大量实验证明。但是将它们应用在x射线成像领域,还需进一步改进制备工艺、加工厚度、光产额、效率等问题。本论文研究了Tb掺杂的氟硅酸盐玻璃和Lu AG:Ce-PDMS复合薄膜的光学特性和闪烁特性,并进一步研究了这些材料在x射线成像中的表现,具体的研究内容如下:(1)针对x射线成像对闪烁体高光产率和高透明度的需求,基于稀土离子在玻璃网络中的发光峰位及CCD探测器的响应范围,设计了Tb掺杂的氟硅酸盐玻璃组分,并采用传统的熔融淬冷法制备。通过特殊设计的玻璃组分,它显示出极高的量子效率(95.44%),从而提高了闪烁光产量。在x射线激发下,它表现出在542 nm处达到峰值的强窄带发射,其光子数约占总数的58%,峰值位于Si PM显示最大PDE(32.5%@550 nm)的波长附近。在300-800 nm范围内,Tb掺杂的氟硅酸盐玻璃的xEL积分强度是相同厚度的商业BiGeO单晶的243%,测得空间分辨率为166 lp/mm。实验结果表明,Tb掺杂的氟硅酸盐玻璃由于闪烁光产率高、尺寸不受限制和成本低,有望作为闪烁体应用在间接型x射线成像设备上。(2)采用柠檬酸盐溶胶-凝胶燃烧法制备了Lu AG:Ce纳米粉末。研究了不同热处理条件对Lu AG:Ce纳米粉末微观结构和发光性能的影响。分别用x射线衍射仪、透射电子显微镜和蓝光激发光致发光仪对所得材料的相组成、形貌和发光性能进行了表征。结果表明,随着热处理温度的升高和热处理时间的增加,Lu AG:Ce纳米粉末的发射强度逐渐增加。此外,在850℃下热处理2h条件下的Lu AG:Ce粉末的平均粒径为40 nm,有利于在有机聚合物中分散均匀。(3)针对x射线成像对闪烁体薄膜高光产率和高吸收率的需求,采用有机-无机复合的方式,将不同质量分数(60-90 wt.%)的Lu AG:Ce纳米粉末与PDMS混合制备了厚度为100μm的有机-无机复合薄膜闪烁体。在300-700 nm波长范围内,厚度为100μm的Lu AG:Ce(90wt%)-PDMS复合薄膜的xEL强度约为BGO晶体的286%,测得空间分辨率为25 lp/mm。实验结果表明,基于Lu AG:Ce-PDMS复合薄膜的间接型x射线探测器复合膜还具有出色的x射线成像能力,为当前x射线医疗成像和工业检查的一些挑战提供了解决方案。

关键词：稀土掺杂闪烁玻璃闪烁薄膜 x射线成像 LuAG:Ce 聚二甲基硅氧烷

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全无机卤化物钙钛矿闪烁材料的制备与表征

全无机卤化物钙钛矿闪烁材料的制备与表征

作者：郭佳乐桂林电子科技大学

学位级别：硕士

闪烁体作为x射线探测及成像系统的核心器件,已被广泛应用于核医学成像、安全检测、工业无损伤探测和高能物理等领域。随着x射线探测技术的发展,人们追求高光产额、快衰减时间、高稳定性、高空间分辨率以及环境友好型的闪烁转换屏。传统... 详细信息

闪烁体作为x射线探测及成像系统的核心器件,已被广泛应用于核医学成像、安全检测、工业无损伤探测和高能物理等领域。随着x射线探测技术的发展,人们追求高光产额、快衰减时间、高稳定性、高空间分辨率以及环境友好型的闪烁转换屏。传统的闪烁晶体具有制备条件复杂、成本高、成像分辨率较低等问题。近几年,全无机卤化物钙钛矿材料具有发光波长连续可调、衰减时间快、检测限低、对x射线截止能力强等优点,已经成为一种有潜力的新型闪烁材料。其中,研究最热的Cs Pb Br闪烁薄膜,由于自吸收强、稳定性弱,加上有毒元素铅,限制了其进一步发展。于是,无铅钙钛矿逐渐成为研究的主流趋势。其中,铜基卤化物钙钛矿具有高光产额、零自吸收、无毒,显示出较优异的闪烁发光特性。但由于平面闪烁薄膜的横向光色散,通常导致较低的成像分辨率。基于以上问题,本文制备了新型的全无机卤化物钙钛矿CsCuI和Cs CuI粉末,并结合聚二甲基硅氧烷（Polydimethylsiloxane:PDMS）模板,设计并制备了基于CsCuI和Cs CuI的像素化结构的x射线闪烁转换屏,并对此新型闪烁转换屏的闪烁与成像性能开展深入研究,研究结果如下:1、采用反溶剂法高效制备出发光量子效率高达94.23%的CsCuI微米晶粉末,在空气中放置100天以后,发光效率仍保持在初始值的94%,CsCuI的光产额高达78800 photons/Me V。结合模板辅助和负压填充法,制备出像素化结构的CsCuI/PDMS阵列,成像空间分辨率高达3.62 lp/mm,比平面薄膜（1.36lp/mm）提高了2.66倍,接近TFT探测器的极限分辨率（4 lp/mm）。2、利用反溶剂法制备了Cs CuI微米棒粉末,具有快荧光衰减时间（123 ns）、良好的稳定性、短余辉等,将Cs CuI微米棒填充至PDMS模板中得到Cs CuI/PDMS阵列,对弹簧胶囊进行高能x射线成像测试,空间分辨率高达2.91lp/mm。该项工作为设计和制备快衰减、较好稳定性、高空间分辨率的闪烁转换屏具有一定的指导意义。

关键词：全无机卤化物钙钛矿闪烁转换屏自陷激子 x射线成像高空间分辨率

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超低辐射x射线“鬼”成像技术

科技纵览 2018年第7期 63-63页

作者：陈黎明吴令安张艾听何雨航中国科学院物理研究所研究员中国科学院物理研究所

中国科学院物理研究所具有丰富x光源研发经验的陈黎明团队和长期从事“鬼”成像研究的吴令安团队合作，针对x射线成像中一直难以取得突破的高辐射剂量问题，利用“鬼”成像技术，首次在实验上实现了超低剂量的x射线成像，为今后生物医... 详细信息

中国科学院物理研究所具有丰富x光源研发经验的陈黎明团队和长期从事“鬼”成像研究的吴令安团队合作，针对x射线成像中一直难以取得突破的高辐射剂量问题，利用“鬼”成像技术，首次在实验上实现了超低剂量的x射线成像，为今后生物医疗等领域x射线无伤探测打下了坚实的基础。

关键词： x射线成像成像技术中国科学院物理研究所低辐射辐射剂量生物医疗 x光源低剂量

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ZnO微纳结构对闪烁特性的影响

ZnO微纳结构对闪烁特性的影响

作者：郭墉南京航空航天大学

学位级别：硕士

氧化锌由于其优异的光电性能能以及良好的物理化学性能在半导体、食品、医疗等行业被广泛应用,其薄膜也可用作成像系统的闪烁屏,闪烁屏质量关乎成像系统的好坏,因此具有重要的研究意义。本文利用溶胶-凝胶法和水浴法,通过控制变量法探... 详细信息

氧化锌由于其优异的光电性能能以及良好的物理化学性能在半导体、食品、医疗等行业被广泛应用,其薄膜也可用作成像系统的闪烁屏,闪烁屏质量关乎成像系统的好坏,因此具有重要的研究意义。本文利用溶胶-凝胶法和水浴法,通过控制变量法探究各种影响薄膜制备的因素,最后制备了质量上乘的氧化锌薄膜,并对其在辐射环境下结构和性能的变化以及其作为x射线成像系统中闪烁屏的性能做了探究。首先,通过一系列实验探究了溶胶-凝胶法和水浴法制备Zn O薄膜时各种因素对样品质量的影响。探究后确定了具体的参数并制成了具有较高质量的氧化锌薄膜。然后,将制备的两种氧化锌薄膜作为x射线成像的闪烁屏进行了成像实验,探究了两种样品成像的效果,并对其成像的效果及两种方法制备出的样品差异进行了分析,结果显示有棒状结构的薄膜展示出较好的成像分辨率。最后,将制备的薄膜样品置于不同伽马射线剂量下进行辐照,辐照后通过对样品进行一系列性能及表征测试,探究了辐照前后氧化锌薄膜内部结构及光学性能的变化,结果显示,随辐照剂量的增加,材料的平均微晶尺寸减小,晶格遭到破坏,薄膜的缺陷也随之增加。本实验创新点在于将低温下通过水热法生长出的取向良好的垂直Zn O纳米线用作x射线转换的闪烁屏幕。利用其特有的柱状结构发挥光导的作用,抑制闪烁光的横向扩散,以此来提高成像的分辨率。

关键词：氧化锌溶胶凝胶法水浴法伽马射线辐照 x射线成像

铜系金属卤化物闪烁体的合成及x射线探测应用

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铜系金属卤化物闪烁体的合成及X射线探测应用

作者：宾相石广西大学

学位级别：硕士

闪烁体将x射线或γ射线转化成可见光被探测器检测,是高能射线探测器的核心部分。传统闪烁体工艺复杂,成本较高,在大规模应用上存在局限性。近年来,低维铜系金属卤化物由于具有无毒环保、易于合成、高发光效率和低成本等优异特性,在x射... 详细信息

闪烁体将x射线或γ射线转化成可见光被探测器检测,是高能射线探测器的核心部分。传统闪烁体工艺复杂,成本较高,在大规模应用上存在局限性。近年来,低维铜系金属卤化物由于具有无毒环保、易于合成、高发光效率和低成本等优异特性,在x射线性能上能够媲美传统闪烁体,被认为是一种极具应用潜力的闪烁体材料。在本工作中,我们探索利用低成本的低温液相析出结晶方法合成零维铜系金属卤化物闪烁体,对一系列闪烁体的晶体结构、光物理性能和x射线闪烁性能进行了系统研究,并利用闪烁体和聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)制作薄膜测试了x射线成像,探讨了铜系金属卤化物闪烁体在x射线成像领域中的应用潜力。本论文的研究结果主要如下:(1)我们通过溶液降温法(STL)以高产率(100 mg/min量级)快速合成了无毒环保的零维有机无机杂化铜系金属卤化物TEACuBr闪烁体(TEA=[(CHCH)N]),突破了闪烁体制备困难、成本较高的局限性。结构与光物理性能表征表明TEACuBr具有属于单斜晶系的零维结构,由此带来了具有大斯托克斯位移和55%的高荧光量子产率自陷激子发射性能。在x射线激发下,TEACuBr闪烁体具有7623 photons/Me V的光产额,这表明其具有用于x射线成像的潜力。进一步制备了基于TEACuBr-PMMA混合物的闪烁体薄膜屏,并用于x射线成像,成功实现了清晰的x射线成像,其空间分辨率达到了3.15 LP/mm。这些结果为有机无机杂化铜系金属卤化物闪烁体的高效低成本液相合成和x射线成像应用提供了指导。(2)通过甲酸辅助溶液降温法(STL)和油酸辅助逆温结晶法(ITC)合成了高质量大尺寸零维全无机铜系金属卤化物CsCux(x=Cl,I)单晶闪烁体。在甲酸和油酸的辅助下,CsCux的结晶速率、单晶的尺寸、晶体质量、光致荧光及x射线荧光性能均得到提高。归因于大尺寸单晶界面缺陷的减少,单晶体显现出高效自陷激子宽带发射和高荧光量子产率(77%)和零自吸收特性,相较于CsCux量子点-有机聚合物薄膜,其对光子的散射显著降低。以上光物理特性确保了其理想的x射线发光能力和接近传统商用闪烁体的高光产额,35385 photons/Me V。由此带来了CsCux-PMMA闪烁体薄膜高清晰的成像性能,空间分辨率接近6.30LP/mm,为全无机铜系金属卤化物单晶闪烁体的合成和x射线探测应用提供了新的思路。

关键词：闪烁体 TEA2Cu2Br4 Cs3Cu2x5(x=Cl,I) x射线成像

透明介质中原位析出CdS量子点及其闪烁性能的研究

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透明介质中原位析出CdS量子点及其闪烁性能的研究

作者：房昭会昆明理工大学

学位级别：硕士

闪烁体是一种能够将x射线或者其他高能带电粒子(如α粒子、β粒子)转化为紫外或可见光的光-光功能转换材料。目前,闪烁体在基础应用研究和辐射探测领域发挥着至关重要的作用,被广泛应用于高能物理、工业无损检测、材料研究以及医学成像... 详细信息

闪烁体是一种能够将x射线或者其他高能带电粒子(如α粒子、β粒子)转化为紫外或可见光的光-光功能转换材料。目前,闪烁体在基础应用研究和辐射探测领域发挥着至关重要的作用,被广泛应用于高能物理、工业无损检测、材料研究以及医学成像等领域。传统的无机单晶(如GdSiO:Ce、Cs I(Tl)、BiGeO(BGO))因其结构的稳定性和优异的光学闪烁性能从而成为商用的闪烁体材料。然而,单晶的制备工艺复杂、生长周期耗时、成本造价高、暴露在水或者高湿环境中易发生变质,这些缺点限制了单晶闪烁体的进一步发展和使用。微晶玻璃闪烁体由于制备简单、成本造价低、透明度高以及物理化学稳定性好等优点被引起了广泛的关注。所以,本论文的工作主要是通过在高稳定的透明玻璃介质中原位生长出CdS量子点微晶,并研究CdS量子点微晶玻璃的闪烁性能,最后探索在x射线成像领域的应用。主要的研究内容如下:(1)探索了CdS量子点微晶在高能电子束的诱导下,从无定形的玻璃基质中原位析出的过程。本实验采用高温熔融以及后期热处理的方法,成功地制备了包含SiO-BO-Zn O-NaO-KO-CdS前驱体的玻璃,并用高能电子束代替了后期的热处理工艺,观察到随着辐照时间的延长,见证了玻璃内部的量子点微晶从无定形的团簇体到晶核形成以及再长大的过程。这一电子束诱导量子点微晶生长的现象主要是由于辐射部位的温度升高给予了形核结晶所需的能量,此外微晶的尺寸还与辐照时间紧密相关。(2)探索了CdS量子点微晶玻璃的闪烁性能。首先通过热处理的工艺,制备了不同退火温度的样品,并利用一系列测试手段探究了样品的结构和光学性能。随着退火温度的升高,CdS量子点微晶玻璃的荧光强度呈现先升高后降低的趋势,且在600℃时达到最强,它们的荧光寿命呈与荧光强度相似的变化规律。并选取发光性能优化到最佳的样品研究它的物理化学稳定性和闪烁性能,结果表明其具有极高的水和热稳定性,在水中浸泡30天后和加热冷却3个循环后,发射强度仍可以分别保持为最初值的92%和95%以上,在x射线下有着良好的闪烁发光性能,并且在高湿度、低剂量(1 mGy/s)和长达3600 s的x射线辐射下,x射线发光强度依旧能够保持初始值的96%以上。最后,拿芯片和圆珠笔尖作为成像物体,使用搭建的x射线成像系统,用数码相机拍出了两个物体的内部微观结构图像,且分辨率高达10 lp/mm。(3)探索了CdS量子点微晶玻璃闪烁体长时间在高剂量(8 mGy/s)x射线辐照下可恢复的性能。通过测试原始和损坏样品的xRD图谱、光致发光光谱、x射线发光光谱等一系列的数据表征,证明在长时间、高剂量的x射线照射下,通过低温退火这种简单的方法可以使CdS量子点微晶玻璃的光学和闪烁性能恢复到初始值的97%以上。研究结果表明CdS量子点微晶玻璃是一种很有应用前景的闪烁体材料,可应用于x射线成像以及工业探伤领域。

关键词： CdS量子点微晶玻璃低剂量稳定 x射线成像高剂量可恢复

基于格子Boltzmann方法研究Ni-YSZ阳极气体与离子传输分布

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基于格子Boltzmann方法研究Ni-YSZ阳极气体与离子传输分布

作者：于德海中国科学技术大学

学位级别：硕士

工业革命以来,人类社会生产力获得快速发展,同时伴随着传统化石能源的过度消耗,一方面化石能源即将面临枯竭,另一方面化石能源的使用造成了严重的环境污染与破坏。目前迫切需要发展无污染、可持续的新型能源。固体氧化物燃料电池是一种... 详细信息

工业革命以来,人类社会生产力获得快速发展,同时伴随着传统化石能源的过度消耗,一方面化石能源即将面临枯竭,另一方面化石能源的使用造成了严重的环境污染与破坏。目前迫切需要发展无污染、可持续的新型能源。固体氧化物燃料电池是一种高效清洁的新型能源发电系统,应用前景广泛。然而其在高温工作环境下,电池内部微结构发生变化,性能衰减较快而阻碍其商业化应用。我们通过x射线纳米CT技术无损获得Ni-YSZ阳极的三维结构,并对电池内部一些连通性、三相界面长度等关键参数进行定量分析。在真实三维结构信息基础上,通过格子玻尔兹曼方法模拟研究了燃料电池运行过程中内部的气体分布和离子电流密度分布,并分析了电池性能衰减可能的原因,可以为阳极制备和结构优化提供一定参考。本文主要工作为:1.调研了燃料电池的发展历史以及全球燃料电池研究现状和应用前景,研究燃料电池的电化学反应机理,分析其存在的明显优势和不足之处。介绍了x射线纳米成像系统的原理和优势,介绍格子玻尔兹曼方法原理,并将三相界面反应位点加入到模型中,使模拟气体分布更加准确,更加贴近真实情况。2.采用x射线纳米成像技术获得Ni-YSZ阳极二维投影图,通过灰度分割和三维重构获得阳极样品内部Ni相、YSZ相和孔隙相的三维空间分布,并采用数据定量分析获得SOFC阳极体积分数、扭曲因子、有效三相界面长度等主要参数。通过分析并比较运行2小时和运行20小时后电池微结构参数,发现电池运行20小时比运行2小时Ni的体积分数下降,三相界面长度大幅降低,这可能由于Ni颗粒的迁移团聚所致,并会最终导致电池性能的衰减。3.采用格子玻尔兹曼方法分别研究了运行2个小时和运行20小时后氢气、水在燃料电池中的三维分布以及离子电流密度的三维分布。通过比较发现,电池运行20小时后,由于阳极微结构发生变化,电池运行过程中氢气的消耗减少,产生的水减少,氧离子消耗减少。这主要是由于Ni颗粒参与了电化学反应的氧化还原过程,致使Ni颗粒发生迁移聚集,进而影响整个Ni-YSZ阳极的内部结构,电池性能降低。

关键词： x射线成像 Ni-YSZ阳极格子Boltzmann方法电流密度