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A 3D porous wp2 nanosheets@carbon cloth flexible electrode for efficient electrocatalytic hydrogen evolution

Frontiers of Chemical Science and Engineering 2018年第3期12卷 425-432页

作者： Mingyu Pi Xiaodeng Wang Dingke Zhang Shuxia Wang Shijian Chen College of Physics Chongqing University Chongqing 401331 China College of Physics and Electronic Engineering Chongqing Normal University Chongqing 401331 China

Self-standing porous wp2 nanosheet arrays on carbon fiber cloth （wp2 NSs/CC） were synthesized and used as a 3D flexible hydrogen evolution electrode. Because of its 3D porous nanoarray structure, the wp2 NSs/CC exhibits a remarkable catalytic activity and a high stability. By using the experimental measurements and first-principle calculations, the underlying reasons for the excellent catalytic activity were further explored. Our work makes the present wpz NSs as a promising electrocatalyst for hydrogen evolution and provides a way to design and fabricate efficient hydrogen evolution electrodes through 3D porous nano-arrays architecture.

关键词： wp2 nanosheet arrays hydrogen evolution electrocatalyst flexible electrode

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S/Ni掺杂wp2纳米线自支撑电催化电极的制备及其析氢性能的研究

S/Ni掺杂WP2纳米线自支撑电催化电极的制备及其析氢性能的研究

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作者：张剑桥重庆大学

学位级别：硕士

我国的能源状况不容乐观,能源短缺问题日益严峻。随着人们对能源需求的不断增加和环境污染的日益严重,寻求清洁可持续能源已经成为人类高度关注的问题。氢气由于来源广、能量密度高、无污染等优点备受能源研究领域青睐。作为能源,氢能... 详细信息

我国的能源状况不容乐观,能源短缺问题日益严峻。随着人们对能源需求的不断增加和环境污染的日益严重,寻求清洁可持续能源已经成为人类高度关注的问题。氢气由于来源广、能量密度高、无污染等优点备受能源研究领域青睐。作为能源,氢能具有无可比拟的潜在开发价值。传统的制氢工艺过程往往会有二氧化碳温室气体的排放,电解水制氢由于其高效、清洁、安全等特点为新能源的开发带来了希望,电解水制氢具有操作简单,产品纯度高、运行安全等特点,是未来极具潜力的可持续制氢技术。研究开发和制备低成本、高活性的电催化剂是实现高效电解水制氢的必要前提。电催化析氢反应活性最好的固态催化剂是贵金属铂基催化剂,但是贵金属铂储量稀少且价格昂贵,不适合大规模生产。所以发展廉价高效的非贵金属析氢催化剂成为当下的研究热点和难点,如何提高催化剂催化活性和稳定性具有非常重要的意义和挑战性。目前,非贵金属电催化剂中,过渡金属磷化物(TMPs)因其高活性和高稳定性等优势引起研究者的广泛兴趣,成为当前研究的热点。文章详细介绍了析氢反应的机理,电催化析氢催化剂材料及研究进展。鉴于目前wp催化剂在碱性环境下效率仍有待提升,我们采用掺杂的策略对wp进行改性,制备了S、Ni掺杂wp纳米线自支撑电催化电极,开展了对其析氢性能的研究,主要研究内容归纳如下:(1)成功地在碳布上制备了一种新型的三维硫掺杂wp纳米线自支撑电极,经过优化的硫掺杂wp纳米线,在碱性电解质中表现出优异的析氢反应活性,达到100m A cm的电流密度只需180m V的过电位,达到10m A cm的电流密度只需107m V的过电位,优于原始wp纳米线和其他掺杂样品,这表明通过S掺杂可以显著提高析氢反应的电催化性能。在系统实验研究中,证明了S掺杂可以增大wp纳米线的比表面积,降低电荷转移电阻,优化wp纳米线的电子结构,从而提高了S-wpNWs/CC的活性。本研究还为通过非金属掺杂来调节电子结构,从而进一步提高电催化活性开辟了一条途径。(2)通过水热以及真空封管磷化技术,在碳布上成功制备了Ni掺杂wp纳米线阵列。电化学测试结果表明,在Ni原子掺杂以后,在碱性环境中其析氢反应过电势仅需要115m V就能够达到10m A cm的电流密度,仅需要190m V就能够达到100m A cm的电流密度,相比于未掺杂的wp其电化学性能显著提高。电化学测试表明在镍元素掺杂以后,其导电性以及催化活性面积均显著提高。这项工作提供了一种基于金属掺杂的有效策略,以改善过渡金属基催化剂在析氢反应上的催化性能。

关键词：过渡金属磷化物掺杂 wp2 三维自支撑电极析氢反应

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深海嗜冷希瓦氏菌Shewanella psychrophila wp2的基因组学分析

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应用海洋学学报 2020年第3期39卷 319-328页

作者：聂唱侯佳林王寅炤蹇华哗上海交通大学生命科学技术学院上海200240 上海交通大学微生物代谢国家重点实验室上海200240

嗜冷希瓦氏菌Shewanella psychrophila wp2分离自深海沉积物,其拥有目前希瓦氏菌属(Shewanella)中最大的基因组,为6.4 Mb。通过对S.psychrophila wp2的完整基因组进行系统发育和代谢潜能分析,并与相近菌株进行比较,探究wp2拥有较大基因... 详细信息

嗜冷希瓦氏菌Shewanella psychrophila wp2分离自深海沉积物,其拥有目前希瓦氏菌属(Shewanella)中最大的基因组,为6.4 Mb。通过对S.psychrophila wp2的完整基因组进行系统发育和代谢潜能分析,并与相近菌株进行比较,探究wp2拥有较大基因组的生理和生态意义,深化对Shewanella菌在环境适应性方面的认识。基于串联保守蛋白对wp2基因组进行系统发育分析,根据注释结果对wp2进行代谢通路重建。系统发育进化树显示,wp2属于Group 1分支,和其它嗜冷嗜压Shewanella菌相同,非嗜冷嗜压Shewanella菌株都属于Group 2分支。wp2基因组中与DNA修复、次级代谢产物合成、转运分泌相关的基因数明显多于Shewanella piezotolerans wp3。wp2拥有较多水平转移来源的基因组岛(17个),岛内包含了与嘌呤代谢、氨基糖代谢、运动趋化、群体感应等功能相关的基因。结果表明,通过潜在的水平基因转移,wp2获得了大量的辅助功能基因,增强了它的氮源利用能力、运动和趋化能力,以及应对复杂环境的群体感应能力和抗生素合成功能,从而更加适应生活在寡营养和复杂极端的深海环境。本研究针对S.psychrophila wp2的代谢潜力进行了深入的探索和研究,为将来关于Shewanella菌和微生物的环境适应机制的研究提供了更多数据参考和理论基础。

关键词：海洋生物学深海 Shewanella wp2 基因组分析环境适应

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杂原子掺杂的钨基电极的制备及其析氢性能研究

杂原子掺杂的钨基电极的制备及其析氢性能研究

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作者：刘志中武汉科技大学

学位级别：硕士

氢气具有单位质量含能高、资源丰富、无毒无害等优点,是下一代最有希望的清洁能源。电解水是制备高纯氢气和氧气最简单有效的办法,水的电解分为阴极析氢反应(HER)和阳极析氧反应(OER)。铂基催化剂是析氢反应中最高效的,但铂是贵金属价... 详细信息

氢气具有单位质量含能高、资源丰富、无毒无害等优点,是下一代最有希望的清洁能源。电解水是制备高纯氢气和氧气最简单有效的办法,水的电解分为阴极析氢反应(HER)和阳极析氧反应(OER)。铂基催化剂是析氢反应中最高效的,但铂是贵金属价格昂贵且储量有限,因而铂基催化剂的大面积应用受限。因此,开发高性能的非贵金属析氢催化剂是解决以上问题切实可行的方法。过渡金属催化剂由于储量丰富、价格低廉受到广泛的关注。其中钨及其化合物由于稳定性优异而备受关注。然而,钨基催化剂本征催化性能较低,本文拟通过钴掺杂来提高钨基催化剂性能进行研究。主要研究内容如下:(1)通过水热法在碳布上制备VIII族金属(Fe,Co,Ni)掺杂的WO纳米线,随后氮化处理得到掺杂的WN纳米线阵列。Co掺杂WN纳米阵列(Co/WN NWs)具有多孔结构,且Co均匀分布于WN纳米线。电催化性能显示在全pH范围内展现出优异HER性能,在碱性溶液中展示出151 mV(η)以及82 mV dec的塔菲尔斜率,在酸性溶液中展示出209 mV以及92 mV dec的塔菲尔斜率,以及优异的稳定性在20 h测试后电压保持99%。密度泛函理论(DFT)和态密度(DOS)计算证实,Co掺杂可以有效地降低W位点的d带中心,这是由于W到Co的电子传递,从而降低了H在Co/WN上的吸附能量。增强WN的性能主要归因于W的d带中心的调节以及Co的引入。(2)通过水热方法在碳布上生长氧化钨纳米线阵列以及钴原子掺杂的氧化钨纳米线阵列,然后在磷化氢气氛中磷化得到二磷化钨(wp)纳米线阵列以及Co掺杂的二磷化钨(Co/wp)纳米线阵列。研究结果表明,Co均匀分布在wp纳米阵列,并在全pH范围内明显提升wp的HER性能,在碱性溶液中展示出79 mV(η)以及52 mV dec的塔菲尔斜率,在酸性溶液中展示出99 mV(η)以及61 mV dec的塔菲尔斜率,长时间循环测试20 h,电压稳定保持了92%。分析结果表明Co进入wp晶格后,使得P表面电子云密度明显增加,进而增强了wp的HER性能。

关键词：杂原子掺杂 WN wp2 析氢反应电子结构调变

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wpx/碳复合材料增强甲醇氧化和氧气还原性能的研究

WPx/碳复合材料增强甲醇氧化和氧气还原性能的研究

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作者：张春月黑龙江大学

学位级别：硕士

近年来,随着科技、经济等的飞速发展与进步,人们对能源需求不断增加,因此化石能源的储量逐年降低,并日渐枯竭。且化石类能源燃烧的过程中会排放出大量的NO、SO、CO等有害气体,对我们的生存环境造成严重的影响。因此,对于新能源的开发已... 详细信息

近年来,随着科技、经济等的飞速发展与进步,人们对能源需求不断增加,因此化石能源的储量逐年降低,并日渐枯竭。且化石类能源燃烧的过程中会排放出大量的NO、SO、CO等有害气体,对我们的生存环境造成严重的影响。因此,对于新能源的开发已经迫在眉睫。直接甲醇燃料电池(DMFC)具有甲醇资源丰富、易于存储和运输、价格低廉、能量密度高、操作简便和零排放等优点,被认为是理想的化石类能源的替代品。DMFC的工作效率主要取决于两个重要反应:甲醇氧化反应(MOR)和氧还原反应(ORR)。因此,开发能够促进这两种反应的高效催化剂势在必行。由于Pt在MOR与ORR中的不可替代性,本文主要从研究并制备直接甲醇燃料电池阳极和催化剂载体出发,得到具有高稳定性的MOR和ORR助催化活性的Pt基载体。本研究选择了具有类似Pt特性的过渡金属磷化物中的磷钨化合物(wp和wp)为对象,并用X射线衍射仪(XRD),X射线光电子能谱(XPS),透射电子显微镜(TEM)等考察了所制备载体及催化剂材料的物理和化学特征,同时使用循环伏安法(CV),计时电流法(CA),旋转圆盘电极(RDE)等电化学测试研究了其MOR与ORR电化学性能。在这项研究中,通过一步合成路线合成了wp-CL/AEG复合材料作为MOR/ORR中P的载体/助催化剂。对于MOR,Pt-wp-CL/AEG-3(前体中P与AEG的摩尔比为3.6)显示出最高的电化学表面积(123.05 mA mg)和质量活性(2217.6mA mg-1Pt),分别是商用Pt/C(64.16 mA mg和499.2 mA mg)的1.92倍和4.44倍。Pt-wp-CL/AEG催化剂表现出比Pt/C更高的CO耐受性和稳定性。此外,Pt-wp-CL/AEG-3在酸性介质中也显示出比Pt/C更高的ORR活性,其主要表现出ORR的4e-转移途径(OH-作为主要产物)。在整个反应过程中,AEG大大提高了Pt-wp-CL/AEG催化剂的电荷转移能力;W原子在wp上诱导的暴露P活性位点促进了MOR/ORR过程中甲醇/O的吸附和活化;来自柠檬酸的CL可以保护wp免受空气中的氧化,有助于P活性位点的高活性和稳定性;电荷通过连接的CL从AEG(带正电)转移到wp,然后从wp转移到Pt,这有助于Pt-wp-CL/AEG的高MOR/ORR活性。此外,采用通过溶液自组装和高温碳化的方法合成了wp/C复合材料,并通过硼氢化钠还原法制备出了Pt-wp/C复合材料。电化学测试结果表明Pt-wp/C-900具有最优异的MOR性能,包括好的ECSA为68.35m g,卓越的质量活性为609.4mA mg,优异的电化学稳定性。同时,Pt-wp/C-900和Pt-wp/C-950具有和Pt/C相近的ORR性能,经计算得到Pt-wp/C-900和Pt-wp/C-950催化剂在氧还原过程中,主要经由四电子转移过程,有效地提高了电池的能源转换效率。wp在MOR以及ORR中都起到了助催化的作用,wp粒子参与的过程中成功的提高了MOR与ORR的速率。同时,Pt粒子在碳载体上均匀的分散能够充分地暴露Pt的活性位点,充分地提高了Pt的催化效率。

关键词：直接甲醇燃料电池甲醇氧化反应氧化还原反应 wp wp2

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wp2钢轨“小麻点”缺陷的研究

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武钢技术 1975年第1期 56-61页

大型试验室在钢轨的日常交货检验中,曾数次发现,wp2钢轨缓冷后,在轨头纵向低倍试样上有“小麻点”缺陷,如图1。对这种缺陷认识是不一致的,有的认为是疏松、有的认为是夹杂、有的认为是小白点,但都没有足够的科学依据解释,致使该种缺陷... 详细信息

大型试验室在钢轨的日常交货检验中,曾数次发现,wp2钢轨缓冷后,在轨头纵向低倍试样上有“小麻点”缺陷,如图1。对这种缺陷认识是不一致的,有的认为是疏松、有的认为是夹杂、有的认为是小白点,但都没有足够的科学依据解释,致使该种缺陷得不到正确判断。因此,对“小麻点”进行细致深入的探讨,找出缺陷原因,使钢轨质量得到保证,是十分必要的。

关键词：麻点 wp2 轨头表面缺陷钢轨质量

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高硅含铜低合金钢轨钢(wp2)的试制和生产

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武钢技术 1976年第1期 18-39页

武钢于1969年结合我国富有资源,试制成功并生产了高硅含铜低合金钢轨钢。轨型采用我国自己设计的每米重为45公斤的新型断面。这种钢轨不仅强度大(б_b≥92公斤/毫米~2),硬度高(轨头踏面基体硬度≥280HB),可不淬火使用,而且冲击韧性和塑... 详细信息

武钢于1969年结合我国富有资源,试制成功并生产了高硅含铜低合金钢轨钢。轨型采用我国自己设计的每米重为45公斤的新型断面。这种钢轨不仅强度大(б_b≥92公斤/毫米~2),硬度高(轨头踏面基体硬度≥280HB),可不淬火使用,而且冲击韧性和塑性良好。同时,还具有一定的耐大气腐蚀性能。铺设使用表明:钢轨耐磨耐压耐冲击,接头良好,震动小,线路稳定,列车通过平稳,轨腰轨底腐蚀较轻,是一个优良的钢轨钢品种。自1969年以来已生产44.6万吨。