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环境科学 2024年第8期45卷 4419-4431页

作者：杨丽蓉许萌徐学哲严晨冰余雪银川市生态环境监测站银川750001 中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所合肥230031 安徽中科蓝壹信息科技有限公司合肥230000

基于银川市2022年O_(3)浓度观测数据,分析了O_(3)浓度月变化特征,并基于5~7月银川市城区站点的气象要素、常规污染物和vocs浓度观测数据,比较了污染日与非污染日的气象要素及前体物浓度的差异,并利用0维大气框架模型(FOAM)和正定矩阵因... 详细信息

基于银川市2022年O_(3)浓度观测数据,分析了O_(3)浓度月变化特征,并基于5~7月银川市城区站点的气象要素、常规污染物和vocs浓度观测数据,比较了污染日与非污染日的气象要素及前体物浓度的差异,并利用0维大气框架模型(FOAM)和正定矩阵因子分解(PMF)模型探讨了O_(3)生成敏感性及vocs主要来源.结果表明:①2022年银川市O_(3)污染出现在5~7月,ρ(O_(3)-8h_(-90per))分别为156、170和174μg·m^(-3),超标率分别为9.7%、26.7%和29.0%.②O_(3)污染日的气温、太阳总辐射和各类前体物浓度小时均值相较于非污染日均有所升高,其中丙烷、异丁烷、乙烷、正丁烷和二氯甲烷体积分数较非O_(3)污染时期增加显著,分别增加了33.1%、29.1%、25.0%、22.7%和21.3%,污染物排放增加及不利气象条件共同促进了O_(3)的生成.③5~7月整体、非污染日和污染日vocs物种OFP值排名前5的物种一致,均为乙醛、间/对-二甲苯、乙烯、异戊二烯和甲苯,主要来自溶剂使用源、天然源和化工行业排放.④本地O_(3)生成多处于vocs控制区,相对增量反应活性(RIR)分析表明污染日和非污染日O_(3)生成均对烯烃和芳香烃的敏感性较强,而NO_x为负敏感性,丙酮、乙烯和异丁烷等活性物种对于O_(3)生成的贡献较高,实施vocs与NO_x减排比例远大于1的减排方案可有效降低本地O_(3)浓度.⑤银川市大气vocs主要来源为机动车排放源(32.3%)、工艺过程源(20.7%)、燃烧源(19.2%)、溶剂使用源(12.7%)、汽油挥发源(9.1%)和天然源(6%),并且污染日机动车排放源贡献率较非污染日增加4.6%,说明机动车排放源是银川市夏季vocs管控的重要对象.

关键词：臭氧(O_(3)) 臭氧敏感性分析 F0AM模型 vocs来源解析正定矩阵因子分解(PMF)模型

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2020年和2021年南京城区臭氧生成敏感性和vocs来源变化分析

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环境科学 2023年第4期44卷 1943-1953页

作者：陆晓波王鸣丁峰喻义勇张哲海胡崑江苏省南京环境监测中心南京210013 南京信息工程大学环境科学与工程学院江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室江苏省大气环境与装备技术协同创新中心南京210044

PM_(2.5)和臭氧(O_(3))协同防控是“十四五”期间空气质量提升的重点.O_(3)生成与其前体物挥发性有机物(vocs)和氮氧化物(NO_(x))呈高度非线性关系.基于南京市城区站点2020年和2021年的4~9月O_(3)、 vocs和NO_(x)的连续在线监测数据,比... 详细信息

PM_(2.5)和臭氧(O_(3))协同防控是“十四五”期间空气质量提升的重点.O_(3)生成与其前体物挥发性有机物(vocs)和氮氧化物(NO_(x))呈高度非线性关系.基于南京市城区站点2020年和2021年的4~9月O_(3)、 vocs和NO_(x)的连续在线监测数据,比较了两年间O_(3)及其前体物浓度的变化,进一步利用基于观测的盒子模型(OBM)和正定矩阵因子分解(PMF)模型分析了O_(3)-vocs-NO_(x)敏感性和vocs来源.结果表明,2021年的4~9月O_(3)日最大浓度、 vocs和NO_(x)浓度的平均值相较于2020年同期约下降7%(P=0.031)、 17.6%(Pvocs的平均相对增量反应活性(RIR)分别为0.17和0.14, 0.21和0.14,说明O_(3)生成处于vocs和NO_(x)协同控制区.基于人为源vocs和NO_(x)削减情景所模拟的O_(3)生成潜势等值线(EKMA曲线)也支撑这一结论.PMF解析结果显示工业和交通排放是vocs的主要来源,其中与工业排放相关有5个因子,包括工业液化石油气(LPG)使用、苯化工、石化、甲苯相关的工业和溶剂涂料使用,对总vocs浓度的贡献率为55%~57%.机动车尾气和汽油挥发因子的贡献率之和为43%~45%.进一步计算各因子的RIR值,结果显示石化和溶剂涂料使用的RIR值最高,说明从臭氧防控的角度,需要优先削减这两类源的vocs排放.随着vocs和NO_(x)减排措施的实施,O_(3)敏感性和vocs来源会改变,因此在“十四五”期间仍需持续关注,以及时调整O_(3)防控策略.

关键词： O_(3)-vocs-NO_(x)敏感性基于观测的模型(OBM) vocs来源解析正定矩阵因子分解(PMF)模型南京

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济南市城区夏季臭氧污染过程及来源分析

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环境科学 2022年第2期43卷 686-695页

作者：孙晓艳赵敏申恒青刘杨杜明月张文娟许宏宇范国兰公华林李青松李大秋高晓梅张丽娜山东省济南生态环境监测中心济南250101 山东大学环境研究院青岛266237 济南大学水利与环境学院济南250024 德州市生态环境局乐陵分局乐陵253600

2019年夏季,在济南市城区开展了大气臭氧(O_(3))及其前体物[挥发性有机物(vocs)和氮氧化物(NOx)]的综合观测研究,观测发现,日最大8hφ(O_(3))均值为(10^(3).0±14.5)×10^(-9),φ(NOx)平均值为(16.7±11.3)×10^(-9),vocs的体积分数和活性水平分别为(22.4±9.4)×10^(-9)和(9.6±3.8)s^(-1).利用局地O_(3)化学收支分析,发现济南具有较高的局地O_(3)生成潜势,白天局地O_(3)平均生成速率为35.6×10^(-9)h^(-1).运用基于观测的盒子模型(OBM)和PMF受体模型对济南O_(3)生成的控制因素、关键vocs来源进行了分析,结果表明济南市城区O_(3)生成总体处于人为源vocs敏感区,且对烯烃的敏感性最强.O_(3)生成机制由早晨的vocs敏感区向午后的vocs-NOx过渡区转变,相应地O_(3)生成效率由18.3×10^(-9)h^(-1)提高到29.6×10^(-9)h^(-1).机动车尾气排放和汽油挥发是城市vocs的主要来源,对O_(3)生成贡献明显.

关键词：济南臭氧(O_(3)) 敏感性分析相对增量反应活性(RIR) vocs来源解析

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广州典型城区臭氧污染成因和控制策略

广州典型城区臭氧污染成因和控制策略

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作者：谢雨彤暨南大学

学位级别：硕士

近年来,我国近地面臭氧(O)水平逐年上升,O污染事件频发。珠三角地区作为中国发达城市群之一,O污染程度更加严重,引起广泛的关注。广州市黄埔区位于广州东部,作为新兴城区之一,当地人口、交通和工业的高速发展同时也带来了一系列的O污染... 详细信息

近年来,我国近地面臭氧(O)水平逐年上升,O污染事件频发。珠三角地区作为中国发达城市群之一,O污染程度更加严重,引起广泛的关注。广州市黄埔区位于广州东部,作为新兴城区之一,当地人口、交通和工业的高速发展同时也带来了一系列的O污染问题,复杂的工业体系和密集的交通干线也为O前体物排放源控制增加了难度。为分析黄埔区O污染现状及成因,并提出有效的O控制建议,本研究选择广州黄埔区第八十六中学站点于2020年7月1日至2021年6月30日进行为期1年的空气质量参数和挥发性有机物(vocs)的在线监测。经过一系列分析和讨论,主要得出以下研究结论:(1)监测期间,黄埔区的O污染主要集中在夏秋季节,且季节变化特征正在减弱。O与其前体物NO(NO=NO+NO)和vocs的日变化特征呈现有明显的负相关性。vocs呈冬季高春季低的季节特征,各组分中烷烃比例最高,但芳香烃对O生成贡献最大。二甲苯、甲苯和乙烯是当地O生成关键物种。(2)气象影响方面,春季O污染易受热带气旋和偏南风的影响;夏秋季易受热带气旋影响,冬季O污染易受反气旋和偏南风的影响,高温和低湿的晴朗天气条件易发生O污染。前体物排放影响方面,四季芳香烃对O本地生成污染起主导作用,O生成关键物种相近,即二甲苯、甲苯和乙烯等。(3)对于春冬季节,O控制建议为以2:1至3:1的vocs/NO比例进行削减,其中,春季以控制Avocs来源中的涂料溶剂源和汽车尾气源为主,冬季以控制Avocs来源中的涂料溶剂源、汽车尾气源和LPG使用源为主。对于夏秋季节,O控制建议为以3:1的vocs/NO比例进行削减,以控制Avocs来源中的涂料溶剂源为主。

关键词：臭氧(O3) 挥发性有机物(vocs) O3污染成因 O3控制策略 vocs来源解析

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云南16城市臭氧浓度变化特征及成因分析

云南16城市臭氧浓度变化特征及成因分析

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作者：王志军昆明理工大学

学位级别：硕士

随着中国城乡一体化和工业的迅猛增长,城市空气质量受到了严重的影响,尤其是O二次污染的情况更加明显,许多城市的O浓度都在不断上升,云南城市O污染问题也已经凸显。云南大部分高原地区海拔在1500-2000米之间,太阳紫外线较强,且易受东南... 详细信息

随着中国城乡一体化和工业的迅猛增长,城市空气质量受到了严重的影响,尤其是O二次污染的情况更加明显,许多城市的O浓度都在不断上升,云南城市O污染问题也已经凸显。云南大部分高原地区海拔在1500-2000米之间,太阳紫外线较强,且易受东南亚生物质燃烧传输的影响。本文以云南16城市大气O为研究对象,运用统计学方法,气团后向轨迹、OBM、EKMA和PMF等模型,探究2015-2021年云南16城市近地面O污染来源及影响因素;并以景洪市和保山市为例研究区域传输对边境城市O浓度的影响;以昆明为例研究O及其前体物敏感性关系和挥发性有机物（vocs）的来源。获得主要结论如下:（1）2015-2021年云南16城市O浓度水平呈现逐年升高再下降的趋势,并有显著的季节变化特征,春季O浓度水平最高,在云南边境的景洪、普洱、临沧、保山和芒市尤为凸显。小时均值变化特征为典型的单峰形态,最低值出现在08:00左右,最高值则是在15:00～16:00之间。（2）云南O年均浓度较高的区域主要分布在滇东北的昭通和昆明,以及滇西的保山。其中低海拔的西双版纳州O年均值表现为低浓度,但超过二级标准天数最多。迪庆州因其高海拔及特殊的地理位置等原因,与其他城市间的空间离散系数（COD）显著不同,表现出O来源的显著差异性。温度和相对湿度与O浓度呈现出总体上的显著正相关和负相关关系。昭通和昆明的风速与O浓度关系表明,平均风速为3m/s时O呈现低浓度值的频率较高。（3）云南边境O浓度主要受本地生成和外来输送的影响。景洪市紧邻东南亚生物质燃烧区域,呈现出春季O浓度远高于其他季节的情况。保山市O浓度PSCF和WCWT值研究表明,O污染主要是外部来源。春季途径东南亚排放源（生物质燃烧）的偏西和偏南气流可能是影响云南边境地区O浓度最主要的输送途径。（4）监测期间昆明市城区vocs平均浓度为55.67±18.79μg/m。烷烃、芳香烃、烯烃和炔烃的浓度分别为32.23±10.36、14.63±3.44、6.74±1.46和2.07±0.53μg/m,丙烷（3.76μg/m）、乙烷（3.50μg/m）、甲苯（2.85μg/m）、乙烯（2.51μg/m）和异丁烷（2.46μg/m）等浓度较高。昆明市城区具有较快的局地O生成速率,φ（O）的上升主要来自局地光化学生成。城区O生成主要处于vocs控制区,郊区处于协同控制区和NO控制区的比例相对较高。为了控制昆明市O污染,应协同减少活性烯烃,芳香烃和NO,而不是单独减少vocs的排放。（5）以P（Ox）为等值线的EKMA曲线的结果表明昆明市O生成总体处于典型vocs控制区,脊线比例约为2.6:1。同样说明昆明市O生成主要分布在vocs敏感区域,O生成受vocs的影响更加显著。（6）城区烯烃的反应活性最强,其占总vocs的比例为44.1%。烷烃反应活性最弱,在OFP中的贡献比例仅为25.8%。经过PMF源分析,城区vocs的主要排放源则是机动车尾气排放源和溶剂使用挥发源,郊区vocs的主要来源是燃烧源和工业排放源。结合MCM模式的模拟结果,本研究建议应优先关注机动车尾气排放源和涉及行业的溶剂使用挥发源的vocs减排措施,以降低城区环境空气中vocs浓度,从而达到改善空气质量的目的。

关键词：云南臭氧气象因子 OBM模型 vocs来源解析

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