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Si改性对v_2o_5/wo_3-tio_2催化剂NH_3-SCR活性和热稳定性的影响（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2016年第8期37卷 1340-1346页

作者：刘雪松吴晓东许腾飞翁端司知蠢冉锐清华大学材料学院先进材料教育部重点实验室北京100084 清华大学深圳研究生院新材料研究所广东深圳518055

v_2o_5/wo_3-tio_2是NH_3-SCR领域应用最为广泛的商用脱硝催化剂,该催化剂具有良好的抗硫中毒性能;但其水热稳定性却相对较差,高温条件下运行会严重失活.这主要是由于锐钛型tio_2在高温下发生团聚或相变,生成比表面积较小的晶红石型tio... 详细信息

v_2o_5/wo_3-tio_2是NH_3-SCR领域应用最为广泛的商用脱硝催化剂,该催化剂具有良好的抗硫中毒性能;但其水热稳定性却相对较差,高温条件下运行会严重失活.这主要是由于锐钛型tio_2在高温下发生团聚或相变,生成比表面积较小的晶红石型tio_2,进而导致活性组分v_2o_5和wo_3团聚或挥发.结局问题的关键是提高载体tio_2的水热稳定性,而添加Al,Zr和Si等元素对tio_2进行改性则被认为是最有效的方法之一.Si改性的v_2o_5/wo_3-tio_2催化剂水热老化后仍然具有较高的比表面积、较多的酸性位和稳定晶体结构,但其作用机理仍不明确.本文分别考察了750oC水热老化处理24h对v_2o_5/wo_3-tio_2和v_2o_5/wo_3-tio_2-Sio_2催化剂结构和催化活性的影响,并采用X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H_2-TPR)、拉曼光谱(Raman)和氨气程序升温脱附(NH_3-TPD)等手段研究了Si改善v_2o_5/wo_3-tio_2催化剂水热稳定性的原因.结果表明,水热老化后,Si改善的催化剂和载体的比表面积降幅较小.XRD结果表明,Si添加到tio_2中可形成Ti-o-Si固溶体,固溶体的形成使tio_2晶界能提高,可防止水热老化过程中tio_2的团聚和相变,进而提高其水热稳定性.负载v后,Si对载体的稳定作用则更加明显.这主要是因为低熔点的v_2o_5会加剧载体的团聚和相变.结合H_2-TPR和Raman结果可知,v_2o_5/wo_3-tio_2催化剂水热老化后发生tio_2团聚或相变,进而导致活性组分多聚态v_2o_5团聚生成v_2o_5晶粒或Ti-v-o固溶体,而后者对SCR反应活性的贡献非常低;同时,水热老化还使得助剂wo_3从wo_3-tio_2中脱离出来,因而导致催化剂活性和选择性下降.然而由于v_2o_5/wo_3-tio_2-Sio_2催化剂载体具有良好水热稳定性,经水热处理后仍保持着锐钛晶型和较小的晶粒,抑制了活性组分v_2o_5的严重团聚或形成固溶体;同时还使得高分散态v_2o_5轻微团聚形成主要活性组分多聚态v_2o_5,因此催化活性反而提高.另外,由于v_2o_5/wo_3-tio_2-Sio_2催化剂中形成了Ti-o-Si固溶体,进而产生更多的酸性位,水热处理后,其酸性位降低幅度较小;而v_2o_5/wo_3-tio_2催化剂酸性位数量明显减少,这与其载体和活性组分的烧结和相变相关,这也是导致其失活的主要原因之一.

关键词： v2o5/wo3-tio2 硅 NH3-SCR 水热稳定性多聚态钒脱硝

Alkali resistance promotion of Ce-doped vanadium-titanic- based NH3-SCR catalysts

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Journal of Environmental Sciences 2018年第11期30卷 155-161页

作者： Zidi Yan Xiaoyan Shi Yunbo Yu Hong He State Key Joint Laboratory of Environment Simulation and Pollution Control Research Center for Eco-Environmental Sciences Chinese Academy of Sciences Beijing 100085 China University of Chinese Academy of Sciences Beijing 100049 China Center for Excellence in Regional Atmospheric Environment Institute of Urban Environment Chinese Academy of Sciences Xiamen 361021 China

The effect of K deactivation on v2oJwo3-tio2 and Ce-doped v2o5/wo3-tio2 catalysts in the selective catalytic reduction （SCR） of Nox by NH3 was studied. Ce-doped v2o5/wo3-tio2 showed significantly higher resistance to K deactivation than v2o5/wo3-tio2. Ce-doped v2o5/wo3-tio2 with K/v = 4 （molar ratio） showed 90% Nox conversion at 350℃, whereas in this case v2o5/wo3-tio2 showed no activity. The fresh and K-poisoned v2o5/wo3-tio2 and Ce-doped v2o5/wo3-tio2 catalysts were investigated by means of in situ diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy （DRIFTS）, NH3-temperature progress decomposition （NH3-TPD）, X-ray photoelectron spectroscopy （XPS） and H2-temperature program reduction （H2-TPR）. The effect of Ce doping on the improving resistance to K of v2o5/wo3- tio2were discussed.

关键词： Selective catalytic reduction Ammonia Nitrogen oxides v2o5/wo3-tio2 Alkali deactivation

v2o5-tio2低温SCR催化剂活性及应用研究

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V2O5-TiO2低温SCR催化剂活性及应用研究

作者：朱繁北京工业大学

学位级别：硕士

选择性催化还原(SCR)技术具有脱Nox效率高(>90%)和运行稳定等优点而成为世界脱硝市场的主流技术。低温SCR催化剂的使用，降低了烟气中Nox被还原的温度，从而使SCR系统成本降低，减少催化剂的用量，延长催化剂寿命。因此，研发高活性的低... 详细信息

选择性催化还原(SCR)技术具有脱Nox效率高(>90%)和运行稳定等优点而成为世界脱硝市场的主流技术。低温SCR催化剂的使用，降低了烟气中Nox被还原的温度，从而使SCR系统成本降低，减少催化剂的用量，延长催化剂寿命。因此，研发高活性的低温SCR催化剂具有重要的经济和实际意义。本文在原有研究基础上制备了vo-tio催化剂，并考察了vo负载量对于催化剂脱硝效率的影响。实验发现，当vo的负载量在0.5wt%变化时，随着v的加入的增大，脱硝效率和So转化率呈现上升的趋势。当vo负载为3wt%，反应温度为180℃时，Nox转化率达到90%以上，So转化率低于1.2%。确定了vo的最佳负载量为3wt%。在实验室原有研究结论基础上，分别负载了6～15wt%的助剂Moo和wo，继续拓展研究了6wt%以上含量的Moo和wo对催化剂的影响。结果表明，v-Mo-Ti催化剂Nox选择性催化还原活性优于v-W-Ti催化剂;Moo的添加可以明显抑制催化剂So氧化活性，在120～220℃反应温度区间，Moo的负载量在9wt%以上，可使So转化率降低到1%以下。在3wt%vo/6wt%Moo-tio和3wt%vo/6wt%wo-tio配方基础上添加不同量的Mgo和NH4F，对催化剂进行表面修饰改性。对于两个系列催化剂，0.1wt%的Mgo可以改善催化剂的Nox活性;对于v-Mo-Ti系列催化剂，1wt%的F-修饰可以显著改善的Nox活性，对于v-W-Ti系列催化剂，1.5wt%F-修饰时活性较好。考察了氨氮比、烟气中o含量、空间速度以及烟气温度等实验条件对v-Ti基催化剂的影响，确定了所研制SCR催化剂的最适宜的运行条件。根据实际烟气状况，设计了低温SCR脱硝的工艺流程和设备单体，在反应器中使用实验室制备的蜂窝催化剂。在烟气温度为17000℃时，脱硝系统脱硝效果良好，系统运行稳定。当运行温度达到240～260℃，SCR系统能够达到93%以上的去除效率。

关键词：低温 SCR v2o5/Moo3-tio2 v2o5/wo3-tio2 So2转化率

Sio2改性钒钨钛催化剂的NH3-SCR反应性能

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稀有金属 2018年第1期42卷 53-58页

作者：王洪友邵逊哲王丽詹望成郭耘卢冠忠华东理工大学工业催化研究所

柴油机以低油耗、高效率、动力强的优点，近年来得到了广泛的应用，但其尾气对城市环境的污染日益严重。NH3-SCR是目前处理柴油机尾气No2最成熟的技术，v2o5／W03-tio2催化剂因具有良好的No3净化效率和优异的抗硫性能已得到商业应用，... 详细信息

柴油机以低油耗、高效率、动力强的优点，近年来得到了广泛的应用，但其尾气对城市环境的污染日益严重。NH3-SCR是目前处理柴油机尾气No2最成熟的技术，v2o5／W03-tio2催化剂因具有良好的No3净化效率和优异的抗硫性能已得到商业应用，但低温活性和高温稳定性还有待提高。本文研究了Si02改性对v2o5／W03-Ti02催化剂（v205负载量为3％（质量分数））NH3-SCR反应性能的影响。评价结果表明，Si02改性催化剂在空速为60000h-1的条件下，低温区SCR反应性能有所下降，但是高温区SCR反应性能显著提高，催化剂表现出较宽的操作温度窗口，即Nox转化率在205～520 之间达80％以上。与v20，／W03-Ti02催化剂相比，温度窗口向高温拓宽了约50℃，并且经550℃老化50h后其活性基本保持不变。表征结果表明，Sio2改性显著增大了催化剂的比表面积，抑制了Ti02颗粒的增大，可稳定钨钛载体的结构，有利于钒和钨物种的分散；同时Sio2改性还增加了催化剂表面酸位点的数量和强度，并抑制NH3在高温氧化生成副产物。

关键词： v2o5/wo3-tio2 Sio2 Nox NH3-SCR