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科学通报：英文版 2019年第20期64卷 1502-1509页

作者： Yang An Yuanyuan Liu Hongtao Bian Zeyan Wang Peng Wang Zhaoke Zheng Ying Dai Myung-Hwan Whangbo Baibiao Huang State Key Laboratory of Crystal Materials Shandong UniversityJinan250100China Institute for Innovative Materials and Energy Yangzhou UniversityYangzhou225002China Key Laboratory of Applied Surface and Colloid Chemistry Shaanxi Normal UniversityXi’an710119China School of Physics Shandong UniversityJinan250100China Department of Chemistry North Carolina State UniversityRaleighNC27695-8204USA State Key Laboratory of Structural Chemistry Fujian Institute of Research on the Structure of Matter(FJIRSM)Chinese Academy of SciencesFuzhou350002China

uio-67 is a Zr-based metal–organic framework(MOF) containing an organic linker namely, the dianion of biphenyl-4,40-dicarboxylic acid(bpdc). Ce4+metal ions(0.02 Ce to Zr atom ratio) were incorporated into uio-67 via partially replacing bpdc with the dianion of 2,20-bipyridine-5,50-dicarboxylic acid(bpydc);thus, the latter forms a bpydc-Ce complex. The resulting product(i.e., uio-67-Ce) demonstrated a photocatalytic hydrogen evolution rate that was over 10 times higher than that of uio-67. Through this modification, a new energy transfer channel is opened up. The energy transfer between the bpdc and bpydc-Ce ligands(i.e., from excited bpdc to bpydc-Ce) weakened the recombination of the charge carriers, which was confirmed by photoluminescence, emission lifetime, and transient absorption measurements. This study presents a new way to construct highly efficient MOF photocatalysts.

关键词： MOFs uio-67 Bipyridine-tetravalent cerium Photocatalytic hydrogen evolution Energy transfer

uio-67系列MOFs材料在光催化领域的应用

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化工新型材料 2022年第9期50卷 53-59页

作者：曹轩铭丛玉凤黄玮何佳航辽宁石油化工大学石油化工学院抚顺113001

金属有机骨架(MOFs)材料是一种结构可设计、高比表面积的多孔材料,已知成功合成的MOFs种类已经多达2000多种。但MOFs材料大多存在固有缺陷,在一定程度上限制了其在光催化领域的广泛应用。uio-67的合成对于MOFs稳定性的研究具有重要意义... 详细信息

金属有机骨架(MOFs)材料是一种结构可设计、高比表面积的多孔材料,已知成功合成的MOFs种类已经多达2000多种。但MOFs材料大多存在固有缺陷,在一定程度上限制了其在光催化领域的广泛应用。uio-67的合成对于MOFs稳定性的研究具有重要意义,与大部分MOFs材料相比,uio-67系列有着更出色的热稳定性、化学稳定性及发达的微孔结构。首先介绍了uio-67理想状态下的结构特征,并通过与同系列的uio-66及uio-68结构上的对比,阐述了其营造缺陷结构的催化机理。其次,对uio-67系列材料在光催化领域进行了分类介绍,综述了近年uio-67系列材料在光催化裂解水制氢、光催化还原CO_(2)及光催化降解有机污染物方面的应用。最后提出uio-67系列材料及功能化衍生物在光催化应用中面临的挑战和发展趋势。

关键词：金属有机骨架 uio-67 光催化

负载杂多酸簇的uio-67的制备及其催化活性研究

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化工新型材料 2023年第7期51卷 221-224,230页

作者：曹轩铭丛玉凤黄玮何佳航辽宁石油化工大学石油化工学院抚顺113001

利用溶剂热合成法制备了金属有机骨架材料uio-67,采用后修饰法将多金属氧酸盐负载到其表面,得到uio-67-bpy-NiMo_(11)复合材料。利用FT-IR、XRD、TGA、N_(2)物理吸附和SEM表征手段对制备的材料进行结构表征;利用自制的MOFs材料催化氧化... 详细信息

利用溶剂热合成法制备了金属有机骨架材料uio-67,采用后修饰法将多金属氧酸盐负载到其表面,得到uio-67-bpy-NiMo_(11)复合材料。利用FT-IR、XRD、TGA、N_(2)物理吸附和SEM表征手段对制备的材料进行结构表征;利用自制的MOFs材料催化氧化二甲基硫醚制备二甲基亚砜,考察了五种uio系列MOFs催化剂、溶剂种类、反应时间及氧化剂用量等对氧化反应的影响,确定最佳反应条件。结果表明,uio-67-bpy-NiMo_(11)对二甲基硫醚的氧化反应具有优秀的催化活性,在循环使用五次后,仍然保持较好的催化活性。

关键词：金属有机骨架材料 uio-67 二甲基硫醚二甲基亚砜

uio-67膜复合铂镍纳米线电催化析氢研究

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化工新型材料 2022年第6期50卷 151-155页

作者：蒋东江曹欢攀张鑫高全花许海涛华东理工大学化工学院上海200237

采用溶剂热法合成项链状的铂镍纳米线(PtNi NWs),将PtNi NWs封装uio-67膜中,制得核壳结构催化剂PtNi@uio-67。通过透射电镜(TEM)、比表面积及孔径分析仪(BET)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、X射线粉末衍射(XRD)和电感耦合等离子体-原子发射光... 详细信息

采用溶剂热法合成项链状的铂镍纳米线(PtNi NWs),将PtNi NWs封装uio-67膜中,制得核壳结构催化剂PtNi@uio-67。通过透射电镜(TEM)、比表面积及孔径分析仪(BET)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、X射线粉末衍射(XRD)和电感耦合等离子体-原子发射光谱(ICP-AES)等研究手段对催化剂进行表征,并测试其在酸性环境下电催化析氢(HER)性能。结果表明:uio-67膜的引入,对纳米线起到分散和保护作用,其催化活性和稳定性优于单独的PtNi纳米线。

关键词：金属有机骨架 uio-67 铂镍纳米线核壳结构析氢

uio-67负载羰基金属配合物在气体治疗和核磁共振成像中的应用

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UiO-67负载羰基金属配合物在气体治疗和核磁共振成像中的应用

作者：王冯生上海师范大学

学位级别：硕士

恶性肿瘤是当今世界严重危害人类身体健康的主要疾病之一,自上世纪70年代以来,我国的恶性肿瘤发病率及死亡率一直呈上升的趋势。而当下的常规癌症治疗方法具有创伤性较大,特异性低,治疗费用昂贵,治疗周期长等局限。因此新型的癌症治疗... 详细信息

恶性肿瘤是当今世界严重危害人类身体健康的主要疾病之一,自上世纪70年代以来,我国的恶性肿瘤发病率及死亡率一直呈上升的趋势。而当下的常规癌症治疗方法具有创伤性较大,特异性低,治疗费用昂贵,治疗周期长等局限。因此新型的癌症治疗方法正在如火如荼的研究中。纳米技术的快速发展,为癌症治疗方式带来了新的思路。利用纳米粒子负载小分子药物并将其准确的递送到肿瘤病灶深处,从而实现癌症的靶向治疗。由于纳米粒子具有良好的实体瘤的高通透性和长滞留效应(EPR),可以实现肿瘤药物高效利用,从而降低了治疗的副作用。气体治疗已广泛应用在肿瘤治疗中,如一氧化碳(CO)、硫化氢(HS)和氢气(H)等,利用气体治疗可以缓解化疗中常见的肿瘤耐药性问题,提高了肿瘤药物和活性氧(ROS)的治疗效果。核磁共振成像是利用核磁共振原理的最新医学影像技术,目前已成为肿瘤疾病、心脑血管疾病早期筛查的有效武器。因此合成具有增强成像效果的聚合物纳米粒子作为小分子药物的载体便可以实现肿瘤的诊断治疗一体化。在本篇论文中,我们利用溶剂热的方法先合成了金属有机框架Ui O-67,继续通过配位作用负载五羰基溴化锰,进一步使用磷酸PEG改善水溶性,合成Ui O-67负载羰基金属配合物纳米粒子(Ui O-67-Mn(CO)Br-PEG和Ui O-67-Fe(CO)I-PEG),合成的纳米粒子在氙灯照射之后,可以在产生CO气体的同时将HO转化为羟基自由基(·OH)。我们详细的探讨了溶液的反应过程,实验结果展现出的优良性质,使得Ui O-67负载羰基金属配合物纳米粒子有望在CO气体治疗和化学动力学疗法的联合治疗发挥作用。我们还发现CO气体释放过程实际上是强配体羰基的脱去的过程,这会导致五羰基溴化锰配位中心的Mn从低自选状态转变为高自旋状态,促使T成像效果大大增强。

关键词：羰基金属配合物 uio-67 气体疗法羟基自由基核磁共振成像

uio-67-Sal-CuCl2在空气中催化芳香醇的选择性氧化

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高等学校化学学报 2019年第6期40卷 1178-1183页

作者：钱文浩黄玮丛玉凤李富盛辽宁石油化工大学化学化工与环境学部抚顺113001 大连理工大学精细化工国家重点实验室大连116024

利用水热法一步合成了金属有机骨架(MOFs)材料uio-67-Sal,并将3种铜盐固定在其表面,研究了\{3种\}铜MOFs材料催化芳香醇选择性氧化的性能.结果表明,uio-67-Sal-CuCl2催化剂对芳香醇选择性氧化反应具有良好的催化活性,且在重复使用4次后... 详细信息

利用水热法一步合成了金属有机骨架(MOFs)材料uio-67-Sal,并将3种铜盐固定在其表面,研究了\{3种\}铜MOFs材料催化芳香醇选择性氧化的性能.结果表明,uio-67-Sal-CuCl2催化剂对芳香醇选择性氧化反应具有良好的催化活性,且在重复使用4次后,依然保持较好的催化效果.

关键词：金属有机骨架材料 uio-67 芳香醇氧化选择性

uio-67及其改性材料对VOCs吸附性能的研究

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UiO-67及其改性材料对VOCs吸附性能的研究

作者：石晓宇上海理工大学

学位级别：硕士

如今,随着不断加快的工业化进程和不断提高的人民生活水平,环境污染问题也逐渐受到人们的重视。挥发性有机化合物是一种具有广泛来源、诸多种类、复杂成因以及巨大危害等特征的一类大气污染重要组成成分,其主要包含非甲烷烃类、含氧类... 详细信息

如今,随着不断加快的工业化进程和不断提高的人民生活水平,环境污染问题也逐渐受到人们的重视。挥发性有机化合物是一种具有广泛来源、诸多种类、复杂成因以及巨大危害等特征的一类大气污染重要组成成分,其主要包含非甲烷烃类、含氧类、卤烃类以及其他有机化合物,在特定条件下会产生雾霾和大气颗粒物,进而对环境和人体都会造成极大危害。常见的挥发性有机物有芳香族和酮类化合物,其中苯系物(苯、甲苯、二甲苯)和丙酮是最典型的有机物,对它们的控制和治理已经成为我国大气污染控制的重要方向之一。目前,由于吸附法具有相对成熟的处理工艺、能耗小以及高效等特点而受到广泛应用。针对有机物分子的性质已开发出多种优异性能的吸附剂。金属有机骨架材料由于具有多样的表面官能团、超高的比表面积、易改性以及优良的稳定性等特点,在吸附方面表现出优异的应用前景。其中,锆基金属有机骨架uio-66因其杰出的特性已被广泛使用,而uio-67(uio-66同构体类似物)兼具uio-66的优异性质,其有机配体更长、比表面积更高且孔更大,被认为是气体吸附方向更具潜力的材料。因此,本论文选用uio-67作为目标吸附剂,在探求稳定合成的前提下,旨在通过改性得到更稳定且更有效的吸附材料。论文主要涉及uio-67改性材料的合成及结构表征,并对丙酮和几种单一苯系物在uio-67及其改性材料上的常温吸附、竞争吸附、脱附以及再生性能等进行研究,并辅以理论计算进行机理探寻。主要研究内容如下:(1)采用缺陷工程方法(添加单羧酸调节剂乙酸、甲酸和苯甲酸)制备得到高结晶度的uio-67,对其进行表征,并研究对甲苯的吸附性能。结果表明,酸改性的材料均表现出更高的吸附量,其中,苯甲酸合成的uio-67(67-ben)表现出最大的吸附量(480 mg/g),这是由于其拥有最多的缺失链缺陷和补偿链缺陷。此外,探究了温度和含水量对吸附性能的影响,温度的升高会抑制甲苯的吸附,而水分子的存在会促进吸附,这可能是因为水分子与金属团簇结合后破坏了原有的结构,产生了额外的吸附位点,该过程中4,4-联苯二甲酸(BPDC)和苯甲酸的丢失可通过核磁共振氢谱加以验证。理论计算探究的机理表明,吸附性能的提升归因于π-π、OH-CH和OH-π的协同作用,其中,OH-π作用最强。同时,结构的变化使μ-OH基团暴露得更多,氢键作用加强,从而更有力地增强了吸附。(2)通过改变苯甲酸投加量制备改性uio-67,对材料进行表征分析,并测试甲苯的吸附性能。实验表明,在Zr和苯甲酸投加比为1:10时(67-ben-10)实现了最大吸附量(480 mg/g),这是由于其具有较多的额外吸附位点、最多的苯甲酸根、较强的π-π和氢键作用。此外,进一步以67-ben-10为研究对象,探究其对丙酮、苯和三种二甲苯的吸附性能,结果表明,吸附性能与极化率、分子的直径、厚度和宽度有关。另外,测试了含水量对67-ben-10吸附三种二甲苯的影响,可以发现在有水情况下能促进吸附,这是由于结构的缺失产生了更多的吸附位点,同时,暴露出的更多的μ-OH基团增强了氢键作用。理论计算表明67-ben与邻二甲苯的作用力最强,与苯的作用力最弱,这与脱附实验相一致。(3)以氧化石墨烯(GO)复合法成功制得了uio-67/GO,对其进行一系列表征分析,并对甲苯的吸附性能进行测试。实验对比了GO加入形式和投加量对甲苯吸附量的影响,相比之下,添加GO溶液比添加GO固体合成的复合材料表现出更大的甲苯吸附量,其中添加0.5%的GO溶液可得到高达876 mg/g的吸附量,这是由于其具有较大的比表面积和孔径、最多的额外吸附位点。另外,当体系中进一步引入水分子时,吸附性能显著下降,这是因为GO比BPDC更具亲水性,水接触角测试和理论计算均验证了这一点。为了比较材料与甲苯间的结合能力,进行了程序升温脱附,实验表明,相较于uio-67,复合材料更易脱附甲苯,常温常压吸脱附实验也验证了这个结论。最后,循环实验表明复合材料具有较好的再生性能。

关键词： VOCs吸附 uio-67 酸调节缺陷 GO

溶剂热法合成纳米配位聚合物uio-67及有机染料吸附性能研究

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河南化工 2018年第12期35卷 21-24页

作者：张嘉静姜欣姜雪杨吉民山东临沂大学化学化工学院山东临沂276000

利用配位调节剂辅助溶剂热法可控合成了纳米配位聚合物Ui O-67,利用扫描电子显微镜(FESEM)、X射线粉末衍射(XRD)、傅里叶-红外光谱(FT-IR)和差热分析(TGA)等手段进行结构表征。由于Ui O-67纳米材料具有大的比表面积和孔体积,制备的纳米... 详细信息

利用配位调节剂辅助溶剂热法可控合成了纳米配位聚合物Ui O-67,利用扫描电子显微镜(FESEM)、X射线粉末衍射(XRD)、傅里叶-红外光谱(FT-IR)和差热分析(TGA)等手段进行结构表征。由于Ui O-67纳米材料具有大的比表面积和孔体积,制备的纳米材料对甲基橙具有出色的吸附能力,在热力学方面,Langmuir热力学方程比Freudlich热力学方程更能描述实验结果。

关键词：配位聚合物 uio-67 染料吸附纳米材料

uio-67中引入金属活性位点用作磷酸酯芳香化反应

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UiO-67中引入金属活性位点用作磷酸酯芳香化反应

MOF添加剂对聚合物基全固态电解质的改性研究

中国化学会第八届全国配位化学会议

作者：李备蓓袁大强中科院福建物质结构研究所中国科学院大学

由于uio系列金属有机框架材料具有高度的水热以及化学稳定性,从而在气体吸附分离、催化等领域受到广泛关注。我们首先合成了uio-67-bpydc材料,随后利用联吡啶中的氮原子具有较强的螯合配位作用,通过后修饰合成的方式将一价铜以及二价钯... 详细信息

由于uio系列金属有机框架材料具有高度的水热以及化学稳定性,从而在气体吸附分离、催化等领域受到广泛关注。我们首先合成了uio-67-bpydc材料,随后利用联吡啶中的氮原子具有较强的螯合配位作用,通过后修饰合成的方式将一价铜以及二价钯离子引入到框架中（图1）。粉末衍射结果表明,引入金属离子后,晶体的结构得到了很好的保持（图2）。在此基础上,我们探讨了它们对磷酸酯的芳香化等反应的催化性能。

关键词： MOFs uio-67 配位作用催化性能

来源： cnki会议评论

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cnki会议

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MOF添加剂对聚合物基全固态电解质的改性研究

作者：张琪江苏科技大学

学位级别：硕士

随着电动汽车领域和各种储能系统的飞速发展,传统的可充电锂离子电池已无法满足人们对其更高性能的需求。因此,既具有高能量密度又具备高安全性的新型全固态锂离子电池映入了研究人员的眼帘。其中,固态复合型电解质是当前该领域研究的... 详细信息

随着电动汽车领域和各种储能系统的飞速发展,传统的可充电锂离子电池已无法满足人们对其更高性能的需求。因此,既具有高能量密度又具备高安全性的新型全固态锂离子电池映入了研究人员的眼帘。其中,固态复合型电解质是当前该领域研究的主要方向之一,因为它的电化学性能、力学性能和热稳定性等特点非常优异。使用固态复合型电解质,可以有效地解决锂离子不均匀沉积问题和界面兼容性不佳等问题,从而增强全固态锂离子电池的循环性能和寿命。本文从高能量密度和高安全性的角度出发,详细探讨了相关机理。具体内容如下:(1)首次将PVB添加剂引入电解质膜中,制备了由纳米结构MOFs(uio-67)、PVDF-HFP、PVB和Li TFSI组成的电解质膜。对电解质膜进行了电化学表征(EIS、LSV、CV和电池测试)。SCE UBP-2(PVB:PVDF-HFP=1:10)表现出较高的锂离子迁移数(t=0.72)和良好的离子电导率(60℃时为3.27×10S cm),该电解质膜在锂对称电池中可以在0.1 m A cm下连续循环2500小时以上而不会发生短路。此外,使用该电解质膜的全电池也有着优异的性能,60℃时在0.1 C下循环200次后,保持了较高的可逆放电容量154.9 m Ah g时,3 C时容量仍然可以保持到约100 m Ah g。(2)设计了一种新型凝胶聚合物电解质(UPP-5),该电解质由离子液体结合金属有机框架纳米颗粒(IL@MOFs)组成。将IL([PP][TFSI])成功地引入到MOFs(uio-66-NH)中制备了新型GPE UPP-5,为锂电沉积提供了稳定的电解质/电极界面。UPP-5 GPE的锂离子迁移数提高至0.52,与金属锂负极间具有良好的兼容性,电化学稳定窗口约为5.5 V。此外,含有UPP-5电解质的Li/LFP全电池在0.2 C下表现出约160 m Ah g的电池容量,循环超过100次而没有任何衰减。(3)采用简单溶液铸造法制备了一种核壳结构MOFs(uio-66-NH@67)为填料的新型SCE膜。在60℃时具有满意的离子电导率(2.09×10 S cm),约5.0 V的宽电化学稳定窗口和优良的锂离子迁移数(t=0.6687)。在0.1 m A cm下,具有SCE-66@67的锂对称电池可以稳定循环700 h而没有发生内部短路。更重要的是,在3 C时,它仍能保持约120.9 m Ah g的放电容量。

关键词：固态锂金属电池固态电解质聚偏二氟乙烯-共六氟丙烯 uio-67 uio-66-NH2