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卡马西平在uv/氯高级氧化工艺中的去除、转化与毒性评价

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环境化学 2021年第10期40卷 3158-3170页

作者：袁霞徐建业吕贞茆永晶杜尔登郑璐彭明国丁朋飞常州大学环境与安全工程学院常州213164 常州市排水管理处常州213016

uv/氯作为一种新型高级氧化工艺在新兴污染物控制领域引起了广泛关注.采用uv/氯工艺对典型抗癫痫药物卡马西平(CBZ)进行降解研究.比较单一uv、单一氯和uv/氯对CBZ的降解效果,考察了uv光强、余氯初始浓度、溶液初始pH值和氨氮浓度等因素... 详细信息

uv/氯作为一种新型高级氧化工艺在新兴污染物控制领域引起了广泛关注.采用uv/氯工艺对典型抗癫痫药物卡马西平(CBZ)进行降解研究.比较单一uv、单一氯和uv/氯对CBZ的降解效果,考察了uv光强、余氯初始浓度、溶液初始pH值和氨氮浓度等因素的影响,解析CBZ在降解过程中的中间产物,提出降解机理,并评估生态风险.结果表明,uv/氯工艺的降解效果明显优于单一uv和单一氯.降解过程遵循准一级反应动力学.降解速率常数随uv光强和余氯初始浓度增大而增大,随氨氮浓度增加而减小,酸性条件更有利于降解过程.采用HRMS Orbitrap和GC-MS鉴定出10种CBZ降解中间产物,CBZ降解主要通过羟基化、氯取代和电子转移等反应实现.发光细菌毒性实验和ECOSAR预测均表明,CBZ在uv/氯工艺中会产生毒性高于母体的中间产物,对水质安全保障造成潜在风险.

关键词：卡马西平 uv/氯高级氧化工艺影响因素降解机理毒性评价

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uv/氯降解铜络合物的特性与机理

环境科学学报 2019年第6期39卷 1763-1771页

作者：王义黄先锋郑向勇李玉宝张业健金展贝克赵敏温州大学生命与环境科学学院

本研究选取Cu-EDTA、Cu-NTA、Cu-柠檬酸和Cu-酒石酸4种典型的铜络合物来探讨uv/氯工艺在酸性和中性条件下降解重金属络合污染物的潜力,并以Cu-EDTA为代表物详细考察了[NaClO]0/[Cu]0(物质的量比)、初始溶液pH值和NO3^-、SO4^2-等共存物... 详细信息

本研究选取Cu-EDTA、Cu-NTA、Cu-柠檬酸和Cu-酒石酸4种典型的铜络合物来探讨uv/氯工艺在酸性和中性条件下降解重金属络合污染物的潜力,并以Cu-EDTA为代表物详细考察了[NaClO]0/[Cu]0(物质的量比)、初始溶液pH值和NO3^-、SO4^2-等共存物质对uv/氯破络性能的影响.结果表明,uv/氯对多种铜络合物具有高效的氧化破络能力,可将Cu浓度从初始的19.2 mg·L^-1降至1.0 mg·L^-1以下.在[NaClO]0/[Cu]0为60、初始溶液pH为3.0~5.0的条件下, uv/氯对Cu-EDTA的破络效果较好,Cu和TOC的去除率分别高于95%和70%,但共存的NO3^-、SO4^2-、Ca^2+和NOM对Cu-EDTA的破络有一定抑制作用.自由基捕获实验和竞争动力学研究结果表明,uv/氯通过HO·和Cl·两者的共同作用实现Cu-EDTA破络,在pH=5.0时的贡献分别为60%和40%.产物鉴定结果证明,Cu-EDTA降解为N-C键逐步断裂的脱羧过程,其中,-N-(CH2-COOH)2和-N-CH2-CH2-N-基团上的N-C键断开生成Cu-ED3A和Cu-NTA,分别贡献约80%和20%.uv/氯对实际络合铜废水仍具有良好的处理效果,Cu浓度由初始的20.4 mg·L^-1降至约1.0 mg·L^-1.

关键词： uv/氯破络铜络合物脱羧

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uv/氯高级氧化工艺研究进展

现代化工 2018年第11期38卷 29-33页

作者：江冲连军锋孙龙朱易春沙海超江西理工大学赣江流域水质安全保障工程技术研究中心江西赣州341000

介绍了uv/氯工艺的反应机理,在此基础上着重介绍uv波长、自由氯浓度、pH以及水中背景物质对该工艺的影响,并阐述了水中污染物的降解机理。同时,对目前该技术的发展现状和现存问题以及发展方向做了总结与展望。

关键词： uv/氯影响因素降解机理羟基自由基活性氯物质

不同光强中压汞灯在uv/Cl2降解对氯苯甲酸的影响研究

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广州化工 2024年第8期52卷 64-66页

作者：郄元帅神木职业技术学院陕西神木719300

紫外光与氯氧化方法的发展是水处理技术中的一项重要进步。这种技术,被称为紫外光解氯(uv/氯),是一种新兴的高级氧化工艺(AOP)。它利用紫外光和氯气产生羟基自由基和活性氯,这些物质能够有效地降解水中的有机污染物。本论文中使用中压... 详细信息

紫外光与氯氧化方法的发展是水处理技术中的一项重要进步。这种技术,被称为紫外光解氯(uv/氯),是一种新兴的高级氧化工艺(AOP)。它利用紫外光和氯气产生羟基自由基和活性氯,这些物质能够有效地降解水中的有机污染物。本论文中使用中压细管流紫外反应器来研究中压紫外结合氯对水中对氯苯甲酸的降解,并探讨不同因素对降解反应的影响。试验结果将与低压汞灯试验进行对比,从实验和理论的角度揭示中压汞灯效率较高的原因。

关键词：高级氧化 uv/氯降解速率对氯苯甲酸

电化学驱动LED-uv/氯降解废水中新兴污染物动力学及机理研究

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电化学驱动LED-UV/氯降解废水中新兴污染物动力学及机理研究

作者：李洋洋浙江大学

学位级别：硕士

含新兴污染物(CECs)的废水具有生物毒性和难降解特性,对水环境和人类健康造成了极大的威胁,也对传统水处理技术提出了挑战,亟需研发新型的水处理技术来有效降解或去除废水中的CECs。uv/Chlorine技术可产生羟基自由基(·OH)和活性氯自由... 详细信息

含新兴污染物(CECs)的废水具有生物毒性和难降解特性,对水环境和人类健康造成了极大的威胁,也对传统水处理技术提出了挑战,亟需研发新型的水处理技术来有效降解或去除废水中的CECs。uv/Chlorine技术可产生羟基自由基(·OH)和活性氯自由基(RCS)用于CECs的高效处理,但次氯酸的运输和管理限制了 uv/Chlorine技术的广泛应用,且次氯酸的不断消耗导致活性物质浓度降低,无法持续稳定降解CECs。电化学阳极产氯(EC/Cl2)技术能够有效利用废水中的Cl-并原位产生游离氯和RCS,通过电化学过程调控游离氯的浓度,可实现对污染物的选择性降解。因此,本论文利用紫外光照射(LED-uv275nm)和EC/Cl2的耦合创新性提出了电化学驱动LED-uv/氯(uv275nm-EC/Cl2)技术,实现了 ·OH和RCS的高效生成及有效利用,同时研究了 uv275nm-EC/Cl2过程中CECs的降解动力学、自由基的产生机理和CECs的降解途径。本论文首先研究了EC/Cl2和uv275nm-EC/Cl2氧化降解CECs的动力学过程。在uv275nm-EC/Cl2过程中,Cl-在RuO2-IrO2/Ti阳极被氧化原位产生Cl·自由基,Cl·与Cl-进一步反应形成各类RCS和游离氯,同时uv275nm活化游离氯可产生大量·OH和RCS。进一步比较研究了不同种类CECs在uv275nm、EC/Cl2和uv275nm-EC/Cl2过程中的降解速率,包括阿特拉津(ATZ)、布洛芬(IBU)、卡马西平(CBZ)、雌二醇(E2)、双氯芬酸(DCF)和左氧氟沙星(LVX)。六种CECs在uv275nm-EC/Cl2过程中均获得了更高的降解速率,其中表观速率常数比uv275nm过程高2.6～171倍,比EC/Cl2过程高1.6～11.7倍。其次,论文通过降解贡献度模型拟合研究分析了 uv275nm-EC/Cl2过程中uv275nm、电极表面直接氧化(EC)、游离氯、·OH和RCS等五种氧化过程在CECs降解中的贡献度:1)无选择性的·OH在ATZ和IBU降解中的贡献度分别为50%和70%;2)选择性的Cl·在CBZ、E2、DCF、LVX降解中的贡献度分别为56%、73%、51%和94%;3)uv275nm对DCF的降解贡献度为33%。使用硝基苯和HCO3-作为淬灭剂研究分析了高浓度CECs条件下uv275nm-EC/Cl2中·OH和RCS对ATZ降解的作用,研究发现·OH的稳态浓度显著下降,从4.33×10-14 M降低为1.09×10-14M。论文使用高精度LC/MS研究分析了 ATZ、IBU、CBZ、DCF和LVX在uv275nm-EC/Cl2、EC/Cl2降解过程中的降解产物(TPs),并提出CECs可能的降解途径。CECs在uv275nm-EC/Cl2过程中具有以下特点:1)·OH和Cl·均可通过电子转移、脱氢和加成途径与有机污染物发生反应;2)由’OH和Cl·引发的多羟基化及羰基化是本研究中CECs降解的主要途径;3)去羧基化是含羧基结构CECs(IBU、DCF和LVX)的重要降解途径;4)杂原子(N、Cl)影响氧化过程中ATZ的脱氯、LVX的开环、DCF的闭环和CBZ的环重组;5)uv275nm有助于ATZ结构中的C-Cl键断裂和DCF的环闭合。研究发现自由基的产生机理和浓度的差异与uv275nm的存在导致EC/Cl2和uv275nm-EC/Cl2过程中CECs的TPs不同。本论文提出的uv275nm-EC/Cl2技术可通过有效利用废水中常见的Cl-,原位生成高浓度·OH和RCS,从而达到高效去除CECs的目的。该技术还可通过电化学过程实现控制并且具有优异的电能效率,在未来CECs的处理中具有广泛的应用前景。

关键词： uv/电化学体系 uv/氯降解产物活性氯新兴污染物

uv/氯高级氧化体系去除Cu（Ⅱ）络合物的效能与机理

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UV/氯高级氧化体系去除Cu（Ⅱ）络合物的效能与机理

作者：王义温州大学

学位级别：硕士

随着工业的迅速发展,重金属污染已成为环境治理中的热点与难点问题。含重金属的废水广泛来源于电镀、印刷电路板、化工和印染等多种行业,具有三致效应和遗传毒性,对人体健康和生态环境造成严重的负面影响。由于乙二胺四乙酸(EDTA)、氨... 详细信息

随着工业的迅速发展,重金属污染已成为环境治理中的热点与难点问题。含重金属的废水广泛来源于电镀、印刷电路板、化工和印染等多种行业,具有三致效应和遗传毒性,对人体健康和生态环境造成严重的负面影响。由于乙二胺四乙酸(EDTA)、氨三乙酸(NTA)、柠檬酸、酒石酸等有机络合剂大量应用,这些行业废水中的铜、镍、铬等重金属通常以稳定的络合物形态存在。重金属络合物因结构稳定,难以被沉淀、吸附、离子交换等常规方法有效去除,是当前重金属污染控制的重点与难点。因此,发展高效络合重金属废水处理新技术是重金属工业废水治理亟待解决的问题之一。uv/氯体系是近年来刚兴起的一种新型高级氧化技术,其同时产生的羟基自由基(HO·)和活性氯(如Cl·、ClO·)等多种强氧化性物质可去除药物、农药、嗅味物质等持久性有机物污染物,并有望实现对重金属络合物的破络。本研究以铜络合物(如Cu-EDTA、Cu-NTA、Cu-柠檬酸和Cu-酒石酸等)为目标化合物,系统研究了uv/氯高级氧化去除重金属络合物的特性与机理。研究表明,反应15min,uv/氯可实现Cu-EDTA的完全去除,且Cu-EDTA降解呈两阶段动力学;反应60min剩余的Cu低于1mg/L,效果远高于单一紫外照射或单一氯氧化过程。氯投量的增加促进了Cu-EDTA的降解和Cu的去除;溶液初始pH的降低可以加速Cu-EDTA的破络和降解,但不利于Cu的去除;共存的硫酸根、硝酸根和NOM对Cu去除表现出一定的抑制作用。此外,uv/氯对Cu-NTA、Cu-柠檬酸和Cu-酒石酸等其他Cu络合物和实际电镀废水的铜络合物具有良好的去除效果,在氯投量与初始Cu摩尔比为60-150的范围内,剩余Cu低于1mg/L。伴随Cu-EDTA的快速降解,氯分解速率也加快,表明Cu-EDTA的降解产物促进氯分解产生活性氧化物种。CuEDTA降解过程中检测到数μM解至数十μM的Cu(I),其生成随pH的增加而加快,且两者之间具有良好的线性关系,表明Cu(I)对Cu-EDTA降解和自由基的生成起到了关键作用,且是Cu-EDTA的限速步骤。Cu-EDTA的降解受Cl增加的影响很小,可忽略Cl的贡献;100mM HCO和叔丁醇显著抑制了Cu-EDTA的降解,表明ClO·对Cu-EDTA降解作用可忽略,HO·和Cl·是uv/氯降解Cu-EDTA主要的活性氧化物种。Cu-EDTA、NB(硝基苯)和BA(苯甲酸)三者竞争动力学研究结果表明,Cl·是uv/氯的主要氧化物质,其贡献占98%,其与Cu-EDTA的反应速率高达扩散控制速率(000 M·s)。外加Cu(I)显著促进了BA的降解,而对NB降解的促进可忽略,表明Cu(I)中间产物强化了uv/氯体系中Cl·的产生。游离态及络合态Cu(I)和ClO的uv-Vis光谱变化证实Cu(I)与ClO发生络合作用。利用高分辨质谱检测到Cu-EDTA降解过程中Cu(I)-ClO络合物、氯代Cu络合产物和脱羧产物等11种关键产物,推断Cu-EDTA降解是由Cu(Ⅱ)/Cu(I)氧化还原循环调控的脱羧过程,而且由LMCT(配体与金属之间的电子转移)和MLCT(金属与配体之间的电子转移)参与的Cu(Ⅱ)/Cu(I)氧化还原循环过程强化了Cl·还的产生,从而自强化了Cu-EDTA的降解。

关键词： uv/氯 Cu-EDTA 破络氯自由基亚铜

uv/氯降解水中氟喹诺酮：直接光降解、氯氧化及二者联合降解

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UV/氯降解水中氟喹诺酮：直接光降解、氯氧化及二者联合降解

作者：江冲江西理工大学

学位级别：硕士

氟喹诺酮类(FQs)抗生素在水环境中的不断检出引起了人们广泛关注,由于传统饮用水处理工艺对其去除效果不佳,高级氧化工艺(AOPs)成为更好的选择。uv/氯作为一种新兴AOP在饮用水处理方面具有得天独厚的优势,但在降解FQs方面仍然存在许多... 详细信息

氟喹诺酮类(FQs)抗生素在水环境中的不断检出引起了人们广泛关注,由于传统饮用水处理工艺对其去除效果不佳,高级氧化工艺(AOPs)成为更好的选择。uv/氯作为一种新兴AOP在饮用水处理方面具有得天独厚的优势,但在降解FQs方面仍然存在许多基础研究上的空白。因此,本文研究了uv/氯AOP降解机理中的氯氧化和uv直接光降解FQs的基础动力学,鉴于uv剂量难以准确测量,对准平行光束仪(QCBA)进行了模拟优化。此外,对uv/氯AOP、uv直接光降解和氯氧化降解FQs的效果进行了对比,并研究了uv直接光降解和氯氧化降解FQs过程中的急性毒性变化。得到的主要结论如下:(1)采用计算流体力学(CFD)对光反应器的搭建参数进行优化。隔板结构的QCBA优于桶式结构,两层隔板的相对位置位于上下的结构可以实现平行性最高(PF′=0.964)的准平行光束;灯管的数量对光束平行度几乎没有影响,多灯管紧挨并列放置可提升光通量(FR);uv灯单位FR的大小对光束平行度没有影响,单位FR与最高点FR呈线性相关关系;实际搭建的三层结构QCBA的PF′测量值为0.973,高于模拟最优结果(PF′=0.964)。(2)探究uv光降解FQs的基础动力学和降解过程中的急性毒性变化。选定的五种FQs的直接光降解符合伪一级动力学。溶液pH对FQs的摩尔吸光系数(ε)、基于uv剂量的直接uv光降解速率常数(k’)与光量子产率(φ)有较大影响,主要取决于FQs的解离形态。FQs不同形态的ε,k’,φ大小关系均为FQ>FQ>FQ;温度可以促进FQs的降解,但影响较小,计算得到FQs的表观活化能范围为13.26—23.14kJ/mol;SO、Cl、NO和HCO/CO对五种FQs的降解均有不同程度上的促进和抑制作用;FQs对水生生物基本没有急性毒性,但对水蚤的慢性毒性介于有毒和无毒之间;光降解在一定剂量的条件下有减弱毒性的潜能,但常规uv消毒剂量40mJ·cm对FQs降解过程中的急性毒性变化影响甚微;(3)探究氯氧化降解FQs的基础动力学和降解过程中的急性毒性变化。pH通过影响FQs和自由氯的形态,进而影响自由氯氧化FQs的过程,分子态的恩诺沙星(ENR)反应速率最高,洛美沙星(LOM)的降解几乎只与阴离子态有关,氧氟沙星(OFL)的降解几乎与阴离子态无关;温度的增加均增大了三种FQ的反应速率,计算得到FQs的表观活化能的范围为26.80—84.27kJ/mol;SO、Cl、NO和HCO/CO几乎均对FQs的氯氧化降解有促进作用,除了Cl对OFL的降解有稍微抑制率作用;氯氧化很难降低FQs降解过程中的急性毒性,甚至生成的中间产物可能比母体更具毒性。(4)对比研究了uv/氯、uv直接光降解和氯氧化降解FQs的效果。uv/氯AOP对三种选定的FQs均表现较强的氧化降解能力,在40mJ·cm以内的uv剂量和10μM以内的氯剂量的条件下几乎实现FQs的完全降解。uv/氯AOP与单独氯氧化和uv直接光降解相比,达到相同去除效果,所需的uv剂量和氯剂量大幅减少。

关键词：氟喹诺酮准平行光束仪 uv直接光降解氯氧化 uv/氯急性毒性

uv/氯高级氧化技术处理内分泌干扰素泼尼松龙

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UV/氯高级氧化技术处理内分泌干扰素泼尼松龙

作者：何群英湖南大学

学位级别：硕士

泼尼松龙(PDNN)在传统氯处理过程中降解效果不佳,且残留的PDNN对水生动物(鱼、水蚤等)具有潜在的生态毒性,故本课题采用了uv/氯高级氧化技术(uv/Cl)用于水体中PDNN处理。综合探究了uv/Cl降解PDNN过程,主要分为动力学、环境因素、降解机... 详细信息

泼尼松龙(PDNN)在传统氯处理过程中降解效果不佳,且残留的PDNN对水生动物(鱼、水蚤等)具有潜在的生态毒性,故本课题采用了uv/氯高级氧化技术(uv/Cl)用于水体中PDNN处理。综合探究了uv/Cl降解PDNN过程,主要分为动力学、环境因素、降解机理和毒性评估四个板块,具体研究结果如下:(1)动力学板块:确定了uv/Cl过程中最优氯剂量为100μM,当氯剂量低于100μM时,氯浓度增加会促进PDNN降解,高于100μM时则呈现抑制作用。从四种降解方式(uv/Cl、uv/HO、uv和氯)处理PDNN中发现uv/Cl降解效果最佳且具有最低的EE/O(单位体积污水中去除单位数量级浓度PDNN所需电能),这说明uv/Cl具有潜在的市场应用前景。在uv/Cl体系中,通过叔丁醇(tBuOH)猝灭自由基确定了活性氯物种(RCS)和羟基自由基(·OH)参与PDNN降解。此外,通过竞争动力学实验确定了·OH与PDNN反应的二级速率常数(1.10×10 M1 s1)及·OH、RCS对PDNN降解的相对贡献率(17.84%和6.21%)。(2)环境因素:pH(4.00.0)对uv/Cl降解PDNN的影响可以忽略,而阴离子(Cl、Br、HCO和SO2)、NH和富里酸(FA)均会抑制PDNN降解;与其他两种水样(超纯水和磷酸缓冲溶液)进行对比,发现模拟尿液中PDNN的降解效果最差,这表明若以尿液作为去除残余药物的水环境,需综合考虑尿液中的组分的影响。(3)降解机理和毒性评估:基于PDNN的前沿轨道计算和HPLC-ESI-tqMS的分析结果提出了PDNN在uv/Cl中可能的降解途径,主要涉及α,β-不饱和酮处C或C的自由基加成、C侧链的光降解和C的夺氢反应,确定α,β-不饱和酮为PDNN的主要反应活性位点。此外,费氏弧菌的急性毒性实验和ECOSAR软件的生态毒性模拟分别评估了uv/Cl降解PDNN的过程及其产物,发现uv/Cl能有效且安全的降解PDNN,而且从中我们可以通过严格控制降解时间来避免毒性中间产物(TP396(TP396-CCl和TP396-CCl)和TP414-CCl-COH)的产生。

关键词：泼尼松龙高级氧化技术 uv/氯降解动力学降解机理毒性评估

紫外/氯体系氧化水中锰（Ⅱ）效能及机制研究

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紫外/氯体系氧化水中锰（Ⅱ）效能及机制研究

作者：钱雪聪哈尔滨工业大学

学位级别：硕士

锰污染是我国地下水和地表水水体普遍存在的水质问题,基于现阶段锰污染的普遍性和迫切性,高效的除锰技术亟待开发:非溶解态的锰难以被传统水处理工艺去除,而高效除锰技术的核心和难点在于溶解态的锰(即Mn(Ⅱ))氧化后去除。因此,本研究... 详细信息

锰污染是我国地下水和地表水水体普遍存在的水质问题,基于现阶段锰污染的普遍性和迫切性,高效的除锰技术亟待开发:非溶解态的锰难以被传统水处理工艺去除,而高效除锰技术的核心和难点在于溶解态的锰(即Mn(Ⅱ))氧化后去除。因此,本研究提出利用uv活化水厂常用的消毒剂次氯酸(uv/氯)氧化Mn(Ⅱ)的策略,研究其氧化效能及其作用机制。主要考察Mn(Ⅱ)表观反应动力学、体系条件及水质背景参数影响,探究uv/氯氧化Mn(Ⅱ)效能;通过自由基(HO、Cl和Cl O等)猝灭实验,能够改变活性物种浓度分布的水化学条件影响实验和uv/氯体系氧化Mn(Ⅱ)的动力学模型,探明活性物种对Mn(Ⅱ)的氧化贡献和机制。uv/氯体系在酸性和中性条件下均能够有效氧化Mn(Ⅱ),在p H值为8.0条件下uv/氯体系氧化Mn(Ⅱ)的速率为0.0219 s,为单独次氯酸氧化Mn(Ⅱ)速率的23倍,因此uv与氯有明显的协同作用;增强初始次氯酸浓度与紫外辐照度均可提高uv/氯体系氧化Mn(Ⅱ)的效能;不同p H条件下反应前20 min Mn(Ⅱ)的氧化速率无明显差异,20 min后随着体系内p H值升高Mn(Ⅱ)的氧化速率加快,推测在反应初始阶段是某种浓度不随p H值变化的活性物种起主要氧化作用;除氨氮对Mn(Ⅱ)氧化有明显抑制作用,其他水质背景成分(例如:Cl、HCO、磷酸盐、腐殖酸等)基本对uv/氯体系氧化Mn(Ⅱ)无明显抑制作用;龙头水、地下水、江水等实际水体对uv/氯体系氧化Mn(Ⅱ)无明显影响;综上,uv/氯体系氧化Mn(Ⅱ)不易受水质条件影响,该技术可行。结合某些能够改变活性氯自由基(RCS)浓度分布的水化学条件(例如:p H、Cl和HCO)影响实验以及猝灭实验进行分析:高浓度HO存在不能氧化Mn(Ⅱ),表明HO不能氧化Mn(Ⅱ);Cl存在能够抑制Cl,产生Cl,实验结果显示Cl对uv/氯体系氧化Mn(Ⅱ)无明显影响,因此排除Cl和Cl对Mn(Ⅱ)的氧化作用;HCO存在能够抑制HO和Cl,产生CO,但实验结果显示HCO对uv/氯体系氧化Mn(Ⅱ)无明显影响,同时CO不能氧化Mn(Ⅱ),因此证明Cl O能够氧化Mn(Ⅱ)。次氯酸光解动力学模型的计算验证了以上推测,发现uv/氯体系内Cl O和Cl O浓度约为其他活性物种浓度的10～10倍,表明二者对Mn(Ⅱ)起主要氧化作用。根据以上分析,在uv/氯体系氧化Mn(Ⅱ)的动力学模型中,主要考虑了Cl O、Cl O和HOCl对Mn(Ⅱ)氧化贡献并分析uv/氯体系氧化Mn(Ⅱ)的反应机制:建立的uv/氯体系氧化Mn(Ⅱ)的动力学模型与实际实验结果拟合度高;利用实际实验数据与模型计算结果通过最小二乘法最终确定Cl O和Mn(Ⅱ)的反应速率为7.25×10Ms;模型的计算结果显示,随着p H值升高,HOCl和Cl O的氧化贡献百分比均增大,Cl O的氧化贡献百分比减小;随着反应的进行,Cl O和Cl O的氧化贡献百分比最终趋近50%,HOCl的氧化贡献百分比始终最低。本研究通过uv/氯技术解决了除锰技术的难点——Mn(Ⅱ)的氧化问题,明晰了uv/氯氧化Mn(Ⅱ)的效能和机制,为近中性水体Mn(Ⅱ)的快速氧化提供一种操作简易、经济有效的解决方案,为高效除锰工艺提供理论基础和技术指导。

关键词： uv/氯 Mn(Ⅱ) 动力学模型 ClO· ClO2