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usy沸石微观结构的研究

抚顺石油化工研究院院报 1992年第3期5卷 35-43页

作者：汪群海孙永康

烯烃在usy沸石表面上化学反应热的量热测定

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分子催化 1992年第1期6卷 67-71页

作者：谢鹏周立幸郑禄彬中国科学院大连化学物理研究所大连116023

1.前言在多相催化研究工作中,测定反应物分子在固体催化剂表面上化学吸附时产生的反应热,或者说化学吸附热,对研究催化剂的性质和反应物的表面化学反应都很有帮助。但是目前尚无有效的方法测定它。本文用吸附量热法测定了烯烃在usy沸... 详细信息

1.前言在多相催化研究工作中,测定反应物分子在固体催化剂表面上化学吸附时产生的反应热,或者说化学吸附热,对研究催化剂的性质和反应物的表面化学反应都很有帮助。但是目前尚无有效的方法测定它。本文用吸附量热法测定了烯烃在usy沸石表面的吸附热,并提出了一种化学吸附热的估算方法。

关键词： usy沸石烯烃表面反应热

噻吩在usy沸石上的裂化脱硫反应机理探索(英文)

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燃料化学学报 2001年第6期29卷 481-485页

作者：山红红李春义赵辉杨朝合张建芳石油大学化学化工学院重质油加工国家重点实验室山东东营257061

采用在线脉冲反应色谱和质谱瞬变响应技术 ,对噻吩在usy沸石上的裂化脱硫反应行为进行了研究。结果表明 ,噻吩在usy沸石上发生反应 ,除生成烃和H2 S外 ,还可以生烷基噻吩和苯并噻吩等硫化物 ;但噻吩的裂化脱硫是主要反应。噻吩在usy沸... 详细信息

采用在线脉冲反应色谱和质谱瞬变响应技术 ,对噻吩在usy沸石上的裂化脱硫反应行为进行了研究。结果表明 ,噻吩在usy沸石上发生反应 ,除生成烃和H2 S外 ,还可以生烷基噻吩和苯并噻吩等硫化物 ;但噻吩的裂化脱硫是主要反应。噻吩在usy沸石上裂化脱硫反应中 ,裂化和氢转移是两个重要的反应步骤。热力学上高温有利于前者而低温有利于后者 ,这对矛盾使得 4 0 0℃左右最有利于噻吩的裂化脱硫。本文在实验结果的基础上 ,提出了噻吩在usy沸石上的裂化脱硫及生成其它硫化物的反应机理。

关键词：噻吩脱硫反应机理 usy沸石汽油催化裂化

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用正电子谱学研究usy沸石中二次孔的脱水

物理化学学报 1999年第11期15卷 1053-1056页

作者：朱俊王少阶马莉陈志权武汉大学物理系武汉430072

超稳Ｙ型沸石（ＵＳＹ）分子筛是石油催化裂化中的优异催化剂，它是由ＨＹ型沸石经高温水热处理制备的，它的特点之一是具有良好的热稳定性．因而，对ＵＳＹ的改性研究一直受到关注［１-５］，尤其是在制备ＵＳＹ过程中由于水热处理所... 详细信息

超稳Ｙ型沸石（ＵＳＹ）分子筛是石油催化裂化中的优异催化剂，它是由ＨＹ型沸石经高温水热处理制备的，它的特点之一是具有良好的热稳定性．因而，对ＵＳＹ的改性研究一直受到关注［１-５］，尤其是在制备ＵＳＹ过程中由于水热处理所产生大量二次孔，它与ＵＳＹ的结构与?..

关键词：正电子湮没谱学 usy沸石脱附催化裂化催化剂

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usy沸石中的正电子湮没

核技术 1998年第6期21卷 334-339页

作者：马莉陈志权王少阶罗锡辉武汉大学武汉430072 抚顺石油化工研究院抚顺113001

用正电子湮没方法研究了Y型沸石脱铝（高温水热处理）前后孔结构的变化，测量了在不同空气压强中的正电子寿命谱。在真空中得到脱铝前NaY沸石有4个寿命分量，脱铝后usy沸石有5个寿命分量．实验结果表明，经离子交换及高温水热处理后沸... 详细信息

用正电子湮没方法研究了Y型沸石脱铝（高温水热处理）前后孔结构的变化，测量了在不同空气压强中的正电子寿命谱。在真空中得到脱铝前NaY沸石有4个寿命分量，脱铝后usy沸石有5个寿命分量．实验结果表明，经离子交换及高温水热处理后沸石中产生了“二次孔”。并且随着吸附空气的增加，usy沸石的τ5、I5明显减小。

关键词：正电子寿命谱脱铝 Y型沸石二次孔 usy沸石

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在usy沸石上吡啶和氨的吸附热及其碱性

Chinese Journal of Catalysis 1990年第3期11卷 251-254页

作者：谢鹏周立幸郑禄彬中国科学院大连化学物理研究所 116011

吡啶和氨常被用作探针分子来表征酸性催化剂的酸性,这对酸碱催化反应的研究及有关催化剂的制备是很有意义的。我们用量热及红外相结合的方法研究了吡啶、氨和苯在超稳Y型沸石(usy)上的吸附,对usy沸石的酸性进行了表征,并试图从分子结构... 详细信息

吡啶和氨常被用作探针分子来表征酸性催化剂的酸性,这对酸碱催化反应的研究及有关催化剂的制备是很有意义的。我们用量热及红外相结合的方法研究了吡啶、氨和苯在超稳Y型沸石(usy)上的吸附,对usy沸石的酸性进行了表征,并试图从分子结构和酸中心性质上来解释它们的吸附热及其碱性之间的关系。

关键词：吡啶氨吸附性碱性 usy沸石

催化裂化usy/ZnO/Al_2O_3脱硫添加剂的高温水热失活

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催化学报 2003年第6期24卷 457-464页

作者：李春义袁起民庞新梅杨红燕山红红杨朝合张建芳石油大学(华东)化学化工学院重质油加工国家重点实验室山东东营257061 中国石油天然气股份有限公司兰州石化公司石油化工研究院甘肃兰州730060

对usy/ZnO/Al2 O3 汽油催化裂化脱硫添加剂经高温水热老化处理前后的脱硫性能进行了考察 ,发现老化后添加剂的脱硫性能大幅度下降 .采用XRD和IR等技术对usy/ZnO/Al2 O3 添加剂在高温和高温水热条件下失活的原因进行了研究 .结果表明 ,... 详细信息

对usy/ZnO/Al2 O3 汽油催化裂化脱硫添加剂经高温水热老化处理前后的脱硫性能进行了考察 ,发现老化后添加剂的脱硫性能大幅度下降 .采用XRD和IR等技术对usy/ZnO/Al2 O3 添加剂在高温和高温水热条件下失活的原因进行了研究 .结果表明 ,在高温下 ,ZnO可与usy沸石中的铝发生固相反应生成ZnAl2 O4尖晶石 ,从而造成usy晶体结构崩塌 ,转变成无定形状态 .在ZnO含量较高的条件下 ,ZnO可继续与usy晶体结构崩塌后生成的无定形的硅和铝的氧化物反应 ,生成Zn2 SiO4硅锌矿和ZnAl2 O4尖晶石结构 .这一方面使添加剂失去了可形成硫化物吸附中心的ZnO ,另一方面破坏了硫化物的裂化活性组分usy ,从而造成添加剂脱硫性能下降甚至失去脱硫活性 .ZnO对usy的破坏作用主要与温度有关 .在usy/ZnO/Al2 O3 体系中 ,ZnO被ZnO与Al2 O3 之间形成的锌铝尖晶石膜固定并与usy隔离 ,单纯的高温条件对添加剂的破坏不显著 ,而水蒸气可以促进ZnO的移动 ,有利于ZnO与usy的接触。

关键词：催化裂化 usy/ZnO/A12O3 脱硫添加剂水热失活 usy沸石氧化锌氧化铝汽油

催化裂化汽油脱硫添加剂usy/ZnO/Al_2O_3的性能评价

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催化学报 2002年第3期23卷 245-249页

作者：山红红李春义袁起民郑俊生杨朝合张建芳石油大学(华东)化学化工学院重质油加工国家重点实验室山东东营257061

在固定流化床催化裂化装置上 ,以减压蜡油为原料 ,对制备的usy/ZnO/Al2 O3 催化裂化汽油脱硫添加剂的性能进行了评价 .结果表明 ,随着添加剂添加量和剂油比的增加 ,生成汽油的硫含量降低 .在 5 0 0℃和剂油比为 5的条件下 ,在FCC平衡催... 详细信息

在固定流化床催化裂化装置上 ,以减压蜡油为原料 ,对制备的usy/ZnO/Al2 O3 催化裂化汽油脱硫添加剂的性能进行了评价 .结果表明 ,随着添加剂添加量和剂油比的增加 ,生成汽油的硫含量降低 .在 5 0 0℃和剂油比为 5的条件下 ,在FCC平衡催化剂中添加 30 %的添加剂时 ,汽油的硫含量可由不加添加剂时的 12 30 μg/ g降低到 770 μg/g左右 .添加剂的添加量 (10 % )较低时 ,对催化裂化产物的分布基本没有影响 ;添加 30 %的添加剂时 ,焦炭的产率有所增加 ,但汽油收率基本不变 .XRD表征结果表明 ,usy/ZnO/Al2 O3 添加剂中的ZnO对usy的晶相结构有一定的破坏作用 ,但随着反应与再生次数的增多 ,ZnO与Al2 O3 之间形成较为稳定的锌铝尖晶石结构。

关键词：性能评价催化裂化汽油脱硫 usy沸石氧化锌氧化铝添加剂催化剂

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干胶转化法研究沸石转晶和沸石表面修饰

干胶转化法研究沸石转晶和沸石表面修饰

作者：宋燕梅复旦大学

学位级别：硕士

沸石分子筛通常在水热条件下,采用无定形硅铝凝胶为原料合成。但是,研究发现在合成一种沸石的过程中,可能伴随着另一种沸石的生成。这种现象启发人们,可以采用一种沸石作为初始原料来合成另一种沸石,并称之为沸石间转化(zeolite-zeolite... 详细信息

沸石分子筛通常在水热条件下,采用无定形硅铝凝胶为原料合成。但是,研究发现在合成一种沸石的过程中,可能伴随着另一种沸石的生成。这种现象启发人们,可以采用一种沸石作为初始原料来合成另一种沸石,并称之为沸石间转化(zeolite-zeolite transformation),也即转晶。事实上,这种方法是一个极具有吸引力的研究领域,因为它可能可以提供一些关于沸石晶化机理的信息,并且这也是一种新型的合成沸石的方法,特别是那些难以用传统方法合成的沸石。本论文首次采用干胶转化法研究沸石转晶。本论文首先以HCl水溶液修饰后的Y沸石为前躯体,在一定碱度条件和温度下,研究其转晶产物的规律;并研究了不同温度下的转晶产物。结果表明：经HCl水溶液修饰后,Y沸石前躯体的长程有序性被破坏,但其短程有序性依然存在;随着初始Y沸石前躯体的Si/A1比的不同,转晶产物也不同,当Si/A1比在3.95-9.75范围时,转晶产物为纯MOR型沸石,且产物MOR沸石的形貌随着前躯体的Si/A1比不同而变化,随着前躯体的Si/Al匕的上升,MOR沸石产物的形貌逐步由纳米针晶体棒束向微米单块形态转变;若Si/Al比小于3.95,则晶化产物为纯ANA沸石;若Si/Al比大于9.75,则产物为MOR、MFI和Magadiite层状粘土的混合物,若Si/Al比继续升高,则最后会得到纯Magadiite层状粘土;提高二次晶化温度,可得到纯MOR沸石的Si/A1比范围缩小。本论文还研究了采用干胶转化法,在一定条件下以脱铝usy沸石为初始原料的转晶,分别研究了在不同TEAOH/SiO2、不同碱度OH-/SiO2口不同Na+源条件下usy沸石的转晶规律,并初步探索了不同转晶时间下,初始usy沸石的转晶情况。结果表明：在碱度OH-/SiO2匕为0.416条件下,当TEAOH/SiO2匕分别为0.3,0.2和0.15时,产物为纯*BEA沸石,且当TEAOH/SiO2比为0.3和0.2时,产物*BEA沸石为空心结构,而当TEAOH/SiO2比为0.15时,产物为实心结构,当降低TEAOH/SiO2比至0.1及0.05时,产物为*BEA沸石和MOR沸石的混合物;当TEAOH/SiO2比为0.1时,降低干胶碱度OH-/SiO2之比至0.300时,产物为纯*BEA沸石;将干胶中Na+源换成NaF、NaCl和Na2SO4,只有换成NaF时产物为纯*BEA沸石,且其结构与NaOH时相同,均为空心结构,而当换成NaCl和Na2SO4(?),产物主要为*BEA,但混有少量其它杂质。最后,本论文还研究了采用氟硅酸铵溶液修饰ZSM-5沸石分子筛,在其表面进行脱铝补硅研究,希望将其表面置换成纯硅Silicalite-1薄层,分别研究了氟硅酸铵溶液浓度、pH值和处理温度对修饰结果的影响。结果表明：温度较高,氟硅酸铵浓度较高,不调节氟硅酸铵溶液的pH值,则会造成沸石骨架脱铝的速度远远大于补硅的速度,从而产生介孔,达不到缩小沸石表面孔径的作用;通过调节氟硅酸铵的浓度(0.11M),油浴温度(80℃)并加入醋酸铵缓冲溶液调节溶液pH值在6-7之间,使补硅的速度无限接近于骨架脱铝的速度,从而达到缩小沸石表面孔径的目的,将得到的表面孔径收缩程度不同的ZSM-5沸石,应用于室温下分离三种二甲苯的混合物。

关键词：沸石转晶干胶转化法 Y沸石 usy沸石 *BEA沸石空心结构局部有序孔径缩小