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废旧SCR脱硝催化剂中tio2载体的深度净化与性能评价

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废旧SCR脱硝催化剂中TiO2载体的深度净化与性能评价

作者：戚春萍中国科学院大学(中国科学院过程工程研究所)

学位级别：硕士

为满足日益严格的氮氧化物排放标准,大规模的SCR脱硝装置已在我国燃煤电厂投入运行,废弃SCR脱硝催化剂的产生量也随之大幅度增加。目前该废弃催化剂己被纳入危险废物管理,其处置问题必将成为未来火电脱硝行业不可避免的新难题。本论文... 详细信息

为满足日益严格的氮氧化物排放标准,大规模的SCR脱硝装置已在我国燃煤电厂投入运行,废弃SCR脱硝催化剂的产生量也随之大幅度增加。目前该废弃催化剂己被纳入危险废物管理,其处置问题必将成为未来火电脱硝行业不可避免的新难题。本论文针对燃煤电厂蜂窝状结构坍塌的不可再生废弃SCR脱硝催化剂,以草酸还原酸浸得到的草酸净化渣为原料,进一步制备了 V2O5-WO3/tio2催化剂,系统开展了再合成催化剂催化活性和物理化学特性等研究。主要研究内容和结论如下:(1)以废弃SCR脱硝催化剂的草酸净化渣为载体制备了不同钒含量的V2O5-WO3/tio2催化剂,研究了钒含量对再合成催化剂催化活性和物理化学特性的影响。活性评价结果表明,当V2O5含量为1.0%时,再合成催化剂脱硝活性恢复至新鲜催化剂水平,并表现出良好的抗硫抗水性。表征结果表明,V2O5含量为1.0%的再合成催化剂VOx覆盖率为29%,能够为SCR反应提供较多的反应活性位,V4+/V5+比值和钒还原性较废弃催化剂均有了明显提升。热稳定性研究结果表明,当V2O5含量不高于0.7%时,再合成催化剂具有良好的热稳定性,钒含量的增加会促进催化剂物相、形貌及孔结构的变化。(2)系统开展了草酸净化渣中tio2载体回收的工艺优化,并在最优工艺条件下进行了介质循环实验。稀碱浸出过程的最优工艺条件为:搅拌转速300 rpm、反应时间180min、温度160℃、液固比15mL/g、NaOH浓度2.0mol/L,同时优选硫酸洗涤为稀碱浸出的后续工艺。循环实验结果表明,5次循环后,W和Si的浓度分别富集到3.0 g/L和6.6 g/L,回收载体的纯度可达到工业钛钨粉要求。(3)最优工艺条件下从草酸净化渣中回收的tio2载体,分别通过一步浸渍法和分步浸渍法制备了不同钒含量的V2O5-WO3/tio2催化剂,研究了负载方式对重构催化剂催化活性和物理化学特性的影响,进一步对钒含量优化后的重构催化剂进行了抗硫抗水和热稳定性研究。结果表明两种负载方式制备的催化剂具有相似的脱硝性能和物理性质,分步浸渍法制备的催化剂还原性略高于一步浸渍法,表面酸性则一步浸渍法较强。当V2O5含量为0.7%时,回收载体一步浸渍法制备的催化剂与新鲜催化剂活性曲线几乎完全一致,并具有良好的抗硫抗水性和热稳定性。

关键词：废弃SCR脱硝催化剂 tio2载体回收利用活性评价

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tio2载体纳米化对Pd基催化剂性能影响

TiO2载体纳米化对Pd基催化剂性能影响

蜂窝式tio2载体预焙烧对Mn-Fe-Ce/tio2催化剂低温脱硝性能影响研究

第一届全国化学工程与生物化工年会

作者：洪景萍储伟高燕陈慕华慈志敏四川大学化工学院四川大学化工学院四川大学化工学院四川大学化工学院四川大学化工学院

＜正＞由于贵金属催化剂与tio2载体间存在强相互作用,人们对以tio2为载体的多种催化体系进行了广泛的研究。本文以乙炔催化选择加氢为模型反应,采用自制tio2担载钯催化剂,分别考察了载体制备过程中pti值、钛源加入速度、加料顺序及焙... 详细信息

＜正＞由于贵金属催化剂与tio2载体间存在强相互作用,人们对以tio2为载体的多种催化体系进行了广泛的研究。本文以乙炔催化选择加氢为模型反应,采用自制tio2担载钯催化剂,分别考察了载体制备过程中pti值、钛源加入速度、加料顺序及焙烧温度对催化剂反应活性的影响,并进行工艺条件的优化,结合催化剂结构表征(BET、

关键词：催化剂纳米化 tio2载体贵金属

来源： cnki会议评论

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蜂窝式TiO2载体预焙烧对Mn-Fe-Ce/TiO2催化剂低温脱硝性能影响研究

tio_2载体特性对二苯并噻吩加氢脱硫性能的影响

《环境工程》2019年全国学术年会

作者：孔晓华北京北方车辆集团有限公司热工分厂

以蜂窝状tio为载体,选取过渡金属元素Mn、Fe为活性组分,稀土金属元素Ce为活性助剂,采用浸渍法制备Mn-Fe-Ce/tio催化剂,主要研究了蜂窝状tio载体预焙烧对Mn-Fe-Ce/tio催化剂低温脱硝性能影响。实验结果表明:Mn-Fe-Ce/tio催化剂脱硝活性... 详细信息

以蜂窝状tio为载体,选取过渡金属元素Mn、Fe为活性组分,稀土金属元素Ce为活性助剂,采用浸渍法制备Mn-Fe-Ce/tio催化剂,主要研究了蜂窝状tio载体预焙烧对Mn-Fe-Ce/tio催化剂低温脱硝性能影响。实验结果表明:Mn-Fe-Ce/tio催化剂脱硝活性、比表面积以及SCR反应动力学活化能均随tio载体预焙烧温度的增加而降低,Mn-Fe-Ce/tio催化剂的机械强度随tio载体预焙烧温度的增加而增加。蜂窝状tio载体最佳预焙烧温度为300℃,以其作为载体制备的Mn-Fe-Ce/tio催化剂脱硝活性高、比表面积大、SCR反应活化能低,机械强度满足国标要求。

关键词： Mn-Fe-Ce/tio2催化剂 tio2载体预焙烧脱硝活性机械强度

来源： cnki会议评论

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化工学报 2013年第7期64卷 2462-2467页

作者：汪怀远朱友庄赵景岩程小双张志华东北石油大学化学化工学院黑龙江大庆163318 大庆化工研究中心黑龙江大庆163318

以自制的大比表面介孔二氧化钛晶须作为加氢脱硫催化剂的载体,采用一步浸渍法制备了MoO3-NiO/tio2催化剂,并用X射线衍射、N2吸附-脱附、SEM、拉曼衍射等技术对载体和催化剂进行了表征,考察了tio2晶须材料作为二苯并噻吩(DBT)上加氢脱硫(... 详细信息

以自制的大比表面介孔二氧化钛晶须作为加氢脱硫催化剂的载体,采用一步浸渍法制备了MoO3-NiO/tio2催化剂,并用X射线衍射、N2吸附-脱附、SEM、拉曼衍射等技术对载体和催化剂进行了表征,考察了tio2晶须材料作为二苯并噻吩(DBT)上加氢脱硫(HDS)催化剂载体的性能及优越性,并详细考察了不同tio2载体的晶型与比表面积对催化剂加氢脱硫反应活性的影响。结果表明,tio2介孔晶须具有较为活泼的锐钛矿相和晶须形貌,同时提供了大的比表面积和特殊的孔道结构,在温度280℃、氢分压2.0 MPa、氢/油体积比400、体积空速4h-1的温和条件下,DBT转化率即可接近100%。比表面积相近时,催化剂的脱硫效果依次为锐钛矿相>混晶>金红石相;同为锐钛矿相tio2载体,催化剂的脱硫效果随着比表面的增大而增加。

关键词：介孔二氧化钛晶须 tio2载体加氢脱硫二苯并噻吩

tio_2载体对Mn-Ce/tio_2催化剂脱硝活性的影响

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化工环保 2017年第1期37卷 94-100页

作者：马腾坤房晶瑞孟刘邦汪澜中国建筑材料科学研究总院绿色建筑材料国家重点实验室北京100024

以tio_2为载体,选取过渡金属元素Mn为活性组分,稀土金属元素Ce为活性助剂,采用分步共混法制备了Mn-Ce/tio_2催化剂(活性组分负载量16%),系统研究了tio_2载体的晶型和晶粒尺寸对催化剂脱硝活性的影响。实验结果表明:分别以锐钛矿型和金... 详细信息

以tio_2为载体,选取过渡金属元素Mn为活性组分,稀土金属元素Ce为活性助剂,采用分步共混法制备了Mn-Ce/tio_2催化剂(活性组分负载量16%),系统研究了tio_2载体的晶型和晶粒尺寸对催化剂脱硝活性的影响。实验结果表明:分别以锐钛矿型和金红石型tio_2为载体制备的催化剂,其低温脱硝活性相差不大,活性组分均以无定型态高度分散于载体中,以金红石型tio_2为载体制备的催化剂中部分tio_2转变为锐钛矿型;以不同晶粒尺寸tio_2载体制备的催化剂的低温脱硝活性相差较大,比表面积较大、晶粒尺寸较小的tio_2载体制备的催化剂,其脱硝活性低于晶粒尺寸较大的tio_2载体制备的催化剂。

关键词： tio2载体晶型晶粒尺寸脱硝活性

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NiO在tio_2载体表面的分散状态

分子催化 1989年第3期3卷 173-180页

作者：刘英骏付立郡唐有祺北京大学物理化学研究所

采用X-光多晶衍射、透射电子显微镜、选区电子衍射、X-光光电子能谱、俄歇电子能谱等实验方法研究了NiO/tio_2体系,表明NiO在低载量范围内以单层形式分散在载体tio_2表面,当NiO的载量超过一定限度时,则除了单层分散之外,还出现多余的晶... 详细信息

采用X-光多晶衍射、透射电子显微镜、选区电子衍射、X-光光电子能谱、俄歇电子能谱等实验方法研究了NiO/tio_2体系,表明NiO在低载量范围内以单层形式分散在载体tio_2表面,当NiO的载量超过一定限度时,则除了单层分散之外,还出现多余的晶相***相定量外推法测定得到NiO在tio_2表面的最大分散量(分散阈值)为0.097g NiO/100m^2tio_2,XPS和AES峰强度比的测定得到与以上描述相吻合的结果.

关键词： NiO tio2载体分散状态

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tio_2载体制备及其在加氢脱硫中的应用

精细石油化工进展 2011年第3期12卷 30-34页

作者：李丽娜吉林工业职业技术学院吉林132013

以聚乙二醇-1000(PEG-1000)为模板剂,采用改进的溶胶-凝胶法制备tio2载体,用X射线衍射、N2物理吸附、电镜扫描(TEM)等方法对载体进行表征,并在小型连续固定床反应器上对其进行加氢脱硫性能考察。结果发现,tio2载体在500℃下焙烧后,仍具... 详细信息

以聚乙二醇-1000(PEG-1000)为模板剂,采用改进的溶胶-凝胶法制备tio2载体,用X射线衍射、N2物理吸附、电镜扫描(TEM)等方法对载体进行表征,并在小型连续固定床反应器上对其进行加氢脱硫性能考察。结果发现,tio2载体在500℃下焙烧后,仍具有良好的比表面特性和孔结构,比表面积为191.02 m2/g,孔径为5.57 nm,孔容为0.27 cm3/g。其加氢脱硫反应结果显示,tio2载体负载质量分数20%磷化钼,在360℃,2 MPa,3 h-1反应条件下,其脱硫率为98.57%,而该催化剂在反应前无需预硫化,仍能保持良好的催化活性。

关键词： tio2载体模板剂溶胶-凝胶法加氢脱硫(HDS)

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蜂窝状SCR脱硝催化剂成型配方选择

中国环境科学 2013年第12期33卷 2148-2156页

作者：姚杰仲兆平东南大学能源热转换及其过程测控教育部重点实验室江苏南京210096

通过对钒钛基蜂窝状SCR脱硝催化剂的制备工艺研究,探索了二氧化钛(tio2)载体及成型剂配方对产品机械性能及脱硝活性的影响.分别选用工业级硫酸法锐钛型tio2和进口商业纳米锐钛型tio2为载体原料,所考察的主成型剂包括二氧化硅(SiO2),活... 详细信息

通过对钒钛基蜂窝状SCR脱硝催化剂的制备工艺研究,探索了二氧化钛(tio2)载体及成型剂配方对产品机械性能及脱硝活性的影响.分别选用工业级硫酸法锐钛型tio2和进口商业纳米锐钛型tio2为载体原料,所考察的主成型剂包括二氧化硅(SiO2),活性氧化铝(γ-Al2O3),以及SiO2和硼酸(H3BO3)的混合粉体.进一步对载体及所制备催化剂样品进行表征,机械强度及脱硝活性测试.结果表明,商业纳米级tio2较工业级tio2在杂质含量、粉体粒径、分散度等方面占有明显优势,但tio2晶粒尺寸要高于后者,比表面积亦低于工业级样品.在SCR催化剂制备上,相对工业级tio2而言商业纳米级tio2制备样获得了较高的机械强度,但其在脱硝活性方面并不占有优势.而对主成型剂配方的探索显示,以SiO2与H3BO3按一定比例混合得到的成型剂配方不但能够显著提高蜂窝状催化剂的机械性能,另一方面也能够维持其较高的脱硝活性,因此该配方作为钒钛基SCR催化剂的成型剂是合理可行的.

关键词： SCR脱硝催化剂 tio2载体成型剂机械强度

氟改性Co-Mo/tio_2催化剂的加氢脱硫活性与反应动力学的研究

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石油学报（石油加工） 1998年第4期14卷 12-16页

作者：王丹红李伟陶克毅沈炳龙李定一南开大学化学系浙江德清化工技术开发公司化工部科学技术研究总院

以脉冲微型反应器和色谱联用的方法，研究了以γ－Ａｌ２Ｏ３、ＴｉＯ２及Ｆ改性ＴｉＯ２为载体的Ｃｏ－Ｍｏ催化剂的加氢脱硫活性及反应动力学。结果表明，以ＴｉＯ２为载体的催化剂活性远高于以γ－Ａｌ２Ｏ３为载体的催化剂。从动力... 详细信息

以脉冲微型反应器和色谱联用的方法，研究了以γ－Ａｌ２Ｏ３、ＴｉＯ２及Ｆ改性ＴｉＯ２为载体的Ｃｏ－Ｍｏ催化剂的加氢脱硫活性及反应动力学。结果表明，以ＴｉＯ２为载体的催化剂活性远高于以γ－Ａｌ２Ｏ３为载体的催化剂。从动力学角度看，这是由于其活化能明显低于后者的缘故；Ｆ对ＴｉＯ２载体改性后催化剂的加氢脱硫表观反应速率常数明显提高，使得催化剂的活性得到较大改善。

关键词：氟改性 tio2载体加氢脱硫重油渣油