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三维多孔tio2及TiO2/g-C3N4异质结的制备及光催化性能研究

三维多孔TiO2及TiO2/g-C3N4异质结的制备及光催化性能研究

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作者：姜珊东北师范大学

学位级别：硕士

半导体光催化技术因具有安全高效、绿色环保等优点,在环境保护方面具有重要应用。随着纳米技术的快速发展,纳米光催化剂的高比表面积、小尺寸效应、量子限域效应等特点提高了光催化活性,逐渐成为了研究热点。在各类光催化材料中,纳米Ti... 详细信息

半导体光催化技术因具有安全高效、绿色环保等优点,在环境保护方面具有重要应用。随着纳米技术的快速发展,纳米光催化剂的高比表面积、小尺寸效应、量子限域效应等特点提高了光催化活性,逐渐成为了研究热点。在各类光催化材料中,纳米tio因其成本低廉,环境友好,优异的光催化活性等优点得到广泛应用。但是纳米tio面临着以下问题:首先,纳米材料因其尺寸小易团聚,降低了比表面积和光催化活性,且小尺寸不利于反应结束后的分离回收,难以循环使用;其次,tio自身太阳光利用率低,光生载流子易复合,致使光催化活性较弱。针对上述问题,本文首先采用高分子辅助的真空冷冻干燥技术,结合高温煅烧法,制备自支撑型三维多孔tio。利用其三维多孔和高比表面积,提高传质速率和光催化活性,三维宏观大尺寸的结构优势解决易团聚、难分离的问题。在此基础上,进一步利用气固相反应法制备三维多孔tio/g-cn异质结,增强可见光响应的同时抑制光生电子-空穴对的复合,以提高全光谱下的光催化活性。具体研究内容如下:(1)三维多孔tio的制备及光催化性能的研究。以钛酸四正丁酯(TBT)、草酸、高分子聚乙烯吡咯烷酮(PVP)混合物水凝胶为前驱物,经过真空冷冻干燥过程制备三维多孔TiPVP前驱体杂化材料,结合高温煅烧法制备三维多孔tio。研究结果表明,随着高分子含量的增加,孔道更加紧密,横向孔道增多,随着水含量的增加,孔道更加稀疏直至消失,比表面积降低;与烘干相比,冻干可以保留凝胶体系中的三维网络骨架;最终得到兼具微孔、中孔、大孔的三维多孔结构,以上结果均证明形貌和孔结构可调控。样品在紫外光辐照条件下进行了降解罗丹明B的光催化测试,结果表明三维多孔tio的光催化活性优于tio纳米颗粒,前者的一级速率常数是后者的1.8倍。这归因于三维多孔结构更利于吸附和传质,连续的纳米结构利于界面电荷转移。此外,宏观自支撑结构利于反应结束后的分离回收,增强了实用性。(2)三维多孔tio/g-cn异质结光催化剂的制备及光催化性能的研究。采用气固相反应法,以三聚氰胺为氮源,三维多孔tio为载体,制备了三维多孔tio/g-cn复合材料,并研究了g-cn负载量对光催化性能的影响。在全光谱条件下对罗丹明B和盐酸四环素的光催化性能研究发现,异质结的光催化性能优于纯tio和纯g-cn,其中异质结Tcn-2降解罗丹明B的一阶速率常数分别是tio和g-cn的10倍和6倍;降解盐酸四环素的一阶速率常数分别是tio和g-cn的9.3倍和5.6倍,这是由于异质结构光生载流子的有效分离,以及增强的可见光响应。同时,随着g-cn的固载量的增加,异质结的光催化活性先增高后降低,这与异质结的可见光响应能力和异质结界面接触有关。此外,研究表明三维多孔Tcn-2对罗丹明B和盐酸四环素的降解速率常数是纳米颗粒Tcn-2 nPs的3.7倍和2.1倍,这归因于Tcn-2丰富的孔结构和异质结界面的良好接触。循环和沉降实验表明三维多孔tio/g-cn异质结具有良好的化学稳定性和沉降特性。

关键词：半导体光催化剂真空冷冻干燥法三维多孔 tio2 TiO2/g-C3N4异质结

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