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tio2/acf吸附—光催化降解室内VOC的研究

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TiO2/ACF吸附—光催化降解室内VOC的研究

作者：方选政太原理工大学

学位级别：硕士

吸附-光催化法因其高效、便捷、无污染等特点,在室内挥发性有机物(VOC)治理领域拥有广阔的应用前景。其中,活性碳纤维(acf)和tio分别是性能优良的吸附剂和光催化剂,将tio以一定形式负载至acf表面形成tio/acf复合光催化材料,可以综合利用... 详细信息

吸附-光催化法因其高效、便捷、无污染等特点,在室内挥发性有机物(VOC)治理领域拥有广阔的应用前景。其中,活性碳纤维(acf)和tio分别是性能优良的吸附剂和光催化剂,将tio以一定形式负载至acf表面形成tio/acf复合光催化材料,可以综合利用acf的强吸附性和tio的高光催化活性,有效降解室内VOC。然而,关于tio/acf吸附-光催化降解室内VOC的研究常存在下列问题:实验系统与实际气体净化环境相差较大;tio/acf复合光催化材料的牢固性欠佳;关于VOC降解率影响因素的探讨不很完善等。基于此,为了模拟更接近实际的空气净化环境,设计、搭建了闭式循环实验系统,适当对环境舱和光催化反应器进行了放大,选用小功率黑光灯为光源,并为系统配置了模拟污染源、变频装置、自动启闭装置、调温调湿装置、测量装置等。然后以AlPO为粘结剂,采用胶粘法将P25纳米tio负载至粘胶基acf表面,制得了tio/acf滤网,利用XRD、TG、BET等手段对其进行了表征。最后以甲醛、二甲苯等典型室内VOC为模型污染物,在闭式循环系统中比较了不同吸附基材制备的复合光催化材料的降解效果,同时考察了初始浓度、迎面风速和相对湿度对tio/acf吸附-光催化降解气相二甲苯的影响,并进行了相应的光催化反应动力学分析。对实验结果进行分析讨论后,得出以下结论:(1)acf、tio、tio/acf等样品的XRD图谱表明,P25纳米tio已通过AlPO的粘结作用较好地负载到acf表面;复合光催化材料中的tio及纯tio的平均晶粒尺寸分别为15.6nm和19.7nm;AlPO为粘结剂时未对P25纳米tio的晶型结构产生明显影响。(2)acf、tio/acf等样品的热重图谱表明,粘胶基acf的热分解温度在550℃左右,且tio/acf复合光催化材料滤网有着较高的热稳定性。(3)acf、tio、tio/acf等样品的N吸附脱附等温线表明,acf及tio/acf内部存在较大数量的微孔结构,复合光催化材料孔结构类似于由层状结构产生的狭缝孔,说明acf的复合使自身的层状结构对tio粒子起到了有效的担载作用。BET比表面积分析结果表明,tio/acf的比表面积较acf有所下降,但胶粘法制得的复合光催化材料仍具有相当的比表面积(S=672.843m/g)。(4)通过比较木质蜂窝状活性炭、椰壳活性炭、粘胶基acf三种吸附基材与tio的复合光催化材料对低浓度甲醛和二甲苯气体的降解情况发现:无论对极性分子甲醛,还是非极性分子二甲苯,tio/acf的降解效果均为最佳,2h降解率均可达到80%左右。(5)不同风速下,初始浓度对tio/acf吸附-光催化降解气相二甲苯的影响规律不同。V=0.15m/s时,二甲苯降解率随初始浓度的增加先上升后下降;V=0.3m/s时,初始浓度变化对二甲苯的降解影响较小。通过对V=0.15m/s、不同初始浓度下的光催化反应动力学分析后发现:闭式循环系统中,tio/acf对二甲苯气体的光催化降解过程基本符合L-H一级反应动力学模式。(6)C=24mg/m、T=24℃、RH=30%条件下,在吸附段,迎面风速的增加导致二甲苯吸附率先上升后下降,V=0.3m/s时吸附率达到最大;在光催化反应段,通过对不同迎面风速下的反应动力学分析后发现,风速对光催化降解率的影响与吸附率保持一致,并通过线性拟合得到了相应的降解方程、表观一级反应速率常数等动力学参数。总体上,V=0.3m/s时,tio/acf对二甲苯气体的吸附-光催化降解效果最佳。(7)C=38mg/m、V=0.3m/s、T=24℃条件下,在吸附段,RH=30%时的二甲苯吸附效果最好,此后随着相对湿度增加,二甲苯吸附率逐渐下降;在光催化反应段,通过对不同相对湿度下的反应动力学分析后发现,湿度过低或过高均不利于光催化反应的进行,RH=50%时,二甲苯光催化降解速率达到最大,相应的表观一级反应速率常数k’=0.347h。总体上,RH=30%0%时,tio/acf对二甲苯气体的吸附-光催化降解效果较好,5h降解率均达到了90%以上。

关键词： tio2/acf 吸附光催化 VOC 闭式循环系统

闭式循环系统中tio2/acf复合光催化材料吸附—光催化降解气相甲醛的研究

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闭式循环系统中TiO2/ACF复合光催化材料吸附—光催化降解气相甲醛...

作者：李梦绮太原理工大学

学位级别：硕士

随着室内挥发性有机化合物(VOCs)污染问题日益受到重视,具有良好降解效果的光催化技术正成为室内空气净化领域研究的新热点。利用一定的负载技术,将光催化剂tio负载到吸附型载体acf上,形成tio/acf复合光催化材料,复合之后表现出强吸附... 详细信息

随着室内挥发性有机化合物(VOCs)污染问题日益受到重视,具有良好降解效果的光催化技术正成为室内空气净化领域研究的新热点。利用一定的负载技术,将光催化剂tio负载到吸附型载体acf上,形成tio/acf复合光催化材料,复合之后表现出强吸附力、高光催化活性的协同效应,对室内VOCs具有较高的降解效率。但是,利用tio/acf复合光催化材料降解室内VOCs的技术仍存在一些问题:大多数降解实验的反应舱体规模有限,设备简单,难以准确模拟真实室内降解环境;tio负载效果欠佳;各因素对吸附-光催化降解过程的影响效果、相关机理以及动力学分析不明确;缺乏吸附-光催化降解过程对各环境参数的影响研究等。本文在充分总结相关研究内容的基础上,设计并搭建带有光催化反应器的闭式循环系统,更接近真实条件下的室内污染物扩散模式。采用浸渍提拉法,以AlPO4为粘结剂制备tio/acf复合光催化材料,并对所制得的样品进行XRD、BET及热重表征分析。在此基础上,以气相甲醛为目标污染物,在闭式循环系统中设计并进行了一系列吸附-光催化降解实验。制备不同tio负载量的tio/acf复合光催化材料,并在闭式循环系统中进行甲醛的吸附-光催化降解实验以探求其降解效果;在反应体系中加入气相二甲苯以探究其他种类vocs的干扰对甲醛降解效果的影响;通过改变吸附-光催化降解反应的初始浓度、反应温度以及相对湿度,考察上述环境因素对甲醛降解效果的影响并进行相应的光催化动力学分析,同时进一步研究吸附-光催化进程中各个影响因素变化对降解后的空气参数的影响。所得到的结论包括以下几点:(1)根据tio及tio/acf复合光催化材料xrd表征结果,tio粒子的晶型经过负载过程并没有发生改变,tio已经成功负载到acf表面;负载前后tio的粒径分别为24nm、17nm。(2)根据n2等温吸附脱附图谱显示,tio、acf及tio/acf复合光催化材料的吸附脱附等温线分别为Ⅲ型、Ⅰ型和Ⅳ型。对比吸附量可以看出,负载tio后的tio/acf较acf的吸附量有所下降,但远高于tio。(3)通过对比acf、tio及tio/acf的比表面积和孔结构参数发现,负载tio会使acf的比表面积减小,吸附性能下降。但与tio相比,tio/acf仍保持着非常大的比表面和较强的吸附能力,加入AlPO作为粘结剂对的tio/acf孔结构的影响不显著。(4)据tio与tio/acf复合光催化材料的tg图谱显示,复合光催化材料的最优热处理温度大约在400℃,负载后的复合光催化材料较acf具有更高的热稳定性。不同负载量的复合材料热稳定性大致相同,tio负载量越大,复合材料热稳定性越强。(5)采用浸渍提拉法分别制备质量分数为1%、2%、3%的tio悬乳液进行acf的浸渍负载过程,使用制得的三种类型的tio/acf复合光催化材料对闭式循环系统内的气相甲醛进行吸附-光催化降解。实验结果表明,负载量较少时,acf吸附性能好但光催化速率受限,负载量较多时吸附过程受阻但光催化效果良好。(6)控制一定的反应条件,重复进行两组分vocs(甲醛与二甲苯)气体的吸附-光催化降解实验。结果表明,闭式循环系统中二甲苯的存在会抑制甲醛的吸附-光催化降解过程,并且随着系统中二甲苯浓度的增大,甲醛的吸附-光催化降解率降低。(7)以甲醛作为目标污染物,在不同初始浓度下,吸附-光催化降解率并没有呈现出显著的差异,最终降解率均能达到80%以上。吸附段甲醛的降解率可以达到65%以上,而光催化段甲醛的降解率则为15%2%。吸附-光催化降解率与甲醛初始浓度之间没有显著关系。通过对不同初始浓度下甲醛光催化降解过程的反应动力学分析发现,闭式循环系统中tio/acf复合光催化材料对甲醛的光催化降解过程符合l-h一级反应动力学模型。在吸附阶段内,相对湿度增加,复合材料对甲醛的吸附量降低;在光催化阶段内,由于水分子对光催化过程的双重作用,随着相对湿度的增加,甲醛的光催化反应速率呈现出一个先上升后下降的趋势。当相对湿度在50%-60%范围内时,光催化反应速率达到最大。在吸附阶段内,温度升高会引起吸附量的下降,而进入光催化阶段后,不同反应温度下的光催化降解速率并无显著差异,甲醛的光催化降解速率与反应温度没有显著关系。(8)在不同的反应条件下,反应前后的系统整体湿度差最高不超过5%,温度差最高不超过1.3℃。气相甲醛的降解过程对人体的舒适度影响并不大,符合空气处理对人体舒适度的要求。

关键词：闭式循环系统甲醛 tio2/acf 室内空气净化

负载型tio2/acf光催化剂的制备及其催化性能表征

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负载型TiO2/ACF光催化剂的制备及其催化性能表征

不同光源下tio2/acf同时脱硫脱硝实验研究

第十届中国科协年会

作者：赵毅韩静华北电力大学环境科学与工程学院

以TiCL4、氨水、吐温-80等试剂为主要原料,采用分步水解法制备出混晶纳米二氧化钛分散乳液,采用XRD、TEM等分析手段,对乳液的物相、形貌进行了表征。选用活性炭纤维(acf)为载体,浸渍提拉法制备出负载型tio2/acf光催化剂,采用SEM,EDS等... 详细信息

以TiCL4、氨水、吐温-80等试剂为主要原料,采用分步水解法制备出混晶纳米二氧化钛分散乳液,采用XRD、TEM等分析手段,对乳液的物相、形貌进行了表征。选用活性炭纤维(acf)为载体,浸渍提拉法制备出负载型tio2/acf光催化剂,采用SEM,EDS等分析手段,对薄膜的表面形貌和成分进行了分析。利用该催化剂对甲基橙溶液进行了降解实验,研究了浸渍时间、浸渍液浓度和浸涂次数对tio2负载量的影响,发现影响tio2负载量的主要因素是浸渍液浓度和浸涂次数,而浸渍时间对负载量的影响不明显。在最佳负载量条件下,日光照射30min后对甲基橙的降解率为94.6%,光催化活性明显。

关键词：二氧化钛乳液 tio2/acf 制备光催化

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不同光源下TiO2/ACF同时脱硫脱硝实验研究

纳米tio2与acf复合材料净化空气性能的影响因素分析

第十届中国科协年会

作者：赵毅韩静华北电力大学环境科学与工程学院

实验室制备了负载型二氧化钛光催化剂tio2/acf,利用自行设计的实验台,对紫外和可见两种光源下的同时脱硫脱硝诸实验条件进行了的研究,比较了两种光源下的脱除效率。实验结果表明,氧含量、反应温度、含湿量、光照等是影响光催化的主要因... 详细信息

实验室制备了负载型二氧化钛光催化剂tio2/acf,利用自行设计的实验台,对紫外和可见两种光源下的同时脱硫脱硝诸实验条件进行了的研究,比较了两种光源下的脱除效率。实验结果表明,氧含量、反应温度、含湿量、光照等是影响光催化的主要因素,确定了最佳的实验条件。在紫外光源的照射下,tio2/acf催化剂脱除SO2和NO的效率分别达到100%和64.3%,在可见光源的照射下,tio2/acf催化剂脱除SO2和NO的效率分别达到97.5%和51.8%,推测了2种光源下同时脱硫脱硝的反应机理。

关键词： tio2/acf 紫外光可见光同时脱硫脱硝机理

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纳米TiO2与ACF复合材料净化空气性能的影响因素分析

acf负载改性tio2材料的制备及其去除甲苯的性能研究

第六届功能性纺织品及纳米技术应用研讨会

作者：申祚飞黄翔颜苏芊西安工程大学

对纳米tio2与acf相互作用增强净化效果进行了理论分析,介绍了单一因素如:tio2表面羟基含量、晶相组成、薄膜的晶粒尺寸、薄膜的厚度、tio2/acf比表面积以及环境等对tio2/acf吸附光催化净化空气性能的影响。为复合材料tio2/acf对净化空... 详细信息

对纳米tio2与acf相互作用增强净化效果进行了理论分析,介绍了单一因素如:tio2表面羟基含量、晶相组成、薄膜的晶粒尺寸、薄膜的厚度、tio2/acf比表面积以及环境等对tio2/acf吸附光催化净化空气性能的影响。为复合材料tio2/acf对净化空气性能的研究奠定了一定的基础。

关键词： tio2/acf 吸附光催化净化空气影响因素

来源： cnki会议评论

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ACF负载改性TiO2材料的制备及其去除甲苯的性能研究

作者：李雨薇中国石油大学(华东)

学位级别：硕士

挥发性有机物严重影响我国环境空气质量,属于重点工业污染源。对于VOCs的去除方法,多种多样,以高级氧化技术为主,多种技术联合使用。其中,光催化氧化技术由于其绿色、环保、无污染而得到广泛的关注。然而,粉末状光催化剂在反应器中很容... 详细信息

挥发性有机物严重影响我国环境空气质量,属于重点工业污染源。对于VOCs的去除方法,多种多样,以高级氧化技术为主,多种技术联合使用。其中,光催化氧化技术由于其绿色、环保、无污染而得到广泛的关注。然而,粉末状光催化剂在反应器中很容易形成渠道流,使催化剂不能完全与污染物接触反应,且难以回收利用,极大地抑制该技术在环保领域的应用。本论文选用活性炭纤维(acf)作为载体,不仅解决了粉末状催化剂的缺点,碳材料作为电子传导体,还可提高光催化剂的光催化活性。基于此,本文通过溶胶凝胶和浸渍法制备活性炭纤维负载改性tio复合材料,分别为CeO/tio/acf、g-CN/tio/acf以及N-tio/acf三种不同的复合材料,并表征测试其晶型,微观结构,比表面积,孔容孔径分布,元素组成,电化学性质等。在自制的光催化反应器中探究材料对甲苯的去除效率,并考察影响甲苯去除效率的因素,如掺杂量、煅烧温度、镀膜次数、空速、甲苯初始浓度以及光照强度。除此之外,本论文还探究复合材料对甲苯去除的机理以及光催化降解可能的途径,结论如下:(1)CeO/tio光催化剂以光滑薄膜的形式覆盖于acf表面,且随着镀膜次数的增加,催化剂出现团聚现象。与tio相比,CeO/tio/acf复合材料在可见光区域出现轻微红移,电子空穴对复合效率明显降低,光电流响应值先增大后减小。CeO/tio/acf复合材料对甲苯的去除效率最高可达75%,当CeO的质量分数为1.5%,镀膜次数为两次,材料煅烧温度为450℃,甲苯的初始浓度是380 mg/m,空速是1500 h,光照强度为24瓦。CeO/tio/acf复合材料对甲苯的去除效率主要归因于Ce/Ce氧化还原电位,CeO/tio形成的异质结,acf的吸附以及电子传导作用。(2)g-CN/tio/acf复合材料中tio全部以锐钛矿相的形式存在,g-CN/tio光催化剂以光滑薄膜的形式覆盖于acf表面。tio颗粒较好的分散于g-CN纳米片层上。与tio,tio/acf相比,g-CN/tio/acf复合材料电子空穴对复合效率明显降低,光催化活性增强。g-CN/tio/acf复合材料对甲苯的去除效率最高可达84%,吸附量为140.55 mg/g,当g-CN的质量分数为6%,镀膜次数为两次,材料煅烧温度为450℃,甲苯的初始浓度是300 mg/m,空速是1000 h,光照强度为24瓦。g-CN/tio/acf复合材料对甲苯的去除效率主要归因于复合材料大吸附容量、高催化活性以及长效使役等多功能协同作用。(3)N-tio光催化剂以光滑薄膜的形式覆盖于acf表面,无团聚现象。与tio,tio/acf相比,N-tio/acf复合材料在可见光区域有响应,电子-空穴对分离效率明显提高。N-tio/acf复合材料对甲苯的去除效率最高可达79%,符合Langmuir-Hinshelwood动力学模型。随着甲苯初始浓度的增加,甲苯的去除效率与反应速率常数逐渐降低,说明高浓度不利于反应。N-tio/acf复合材料对甲苯的高去除效率可归因于良好的结晶度、高比表面积、改进的带隙结构和多孔结构。因此,N-tio/acf复合材料对动态甲苯的去除效果不是催化剂N-tio和吸附剂acf的简单线性组合。

关键词： tio2/acf CeO2 g-C3N4 氮掺杂甲苯

不同光源下tio_2/acf同时脱硫脱硝实验研究

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环境科学 2009年第4期30卷 997-1002页

作者：韩静赵毅华北电力大学环境科学与工程学院保定071003

实验室制备了负载型二氧化钛光催化剂tio2/acf,利用自行设计的光催化反应器,在紫外和可见2种光源下进行了同时脱硫脱硝试验,确定了最佳的试验条件,比较了2种不同光源下的脱除效率.结果表明,烟气中氧含量、反应温度、烟气含湿量、光照强... 详细信息

实验室制备了负载型二氧化钛光催化剂tio2/acf,利用自行设计的光催化反应器,在紫外和可见2种光源下进行了同时脱硫脱硝试验,确定了最佳的试验条件,比较了2种不同光源下的脱除效率.结果表明,烟气中氧含量、反应温度、烟气含湿量、光照强度等是影响光催化的主要因素,在紫外光源的照射下,负载型tio2/acf光催化剂脱除SO2和NO的效率分别达到99.7%和64.3%,在可见光源的照射下,负载型tio2/acf光催化剂脱除SO2和NO的效率分别达到97.5%和49.6%,5次平行试验结果表明,平行数据的标准偏差S较小.通过反应后吸收液的离子色谱分析,推测了2种不同光源下同时脱硫脱硝的反应机制.

关键词： tio2/acf 紫外光可见光同时脱硫脱硝

tio_2/acf光催化降解甲基橙废水性能研究

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化工新型材料 2016年第12期44卷 177-179页

作者：王中华刘明源袁鹰曹健河海大学环境学院南京210098 泰州职业技术学院药学院泰州225300

以活性炭纤维(acf)为载体,采用溶胶-凝胶法制备活性炭纤维负载二氧化钛复合材料(tio_2/acf)。以甲基橙为模型化合物,研究tio_2/acf对染料废水的光催化降解活性,考察光照时间、溶液初始浓度、pH值、光强、重复使用次数等因素对甲基橙溶... 详细信息

以活性炭纤维(acf)为载体,采用溶胶-凝胶法制备活性炭纤维负载二氧化钛复合材料(tio_2/acf)。以甲基橙为模型化合物,研究tio_2/acf对染料废水的光催化降解活性,考察光照时间、溶液初始浓度、pH值、光强、重复使用次数等因素对甲基橙溶液去除率的影响。结果表明,tio_2/acf对甲基橙废水具有较好的光催化降解活性和重复利用性,acf吸附和tio_2光催化产生了协同作用。

关键词： tio2/acf 甲基橙光催化去除率

tio_2/acf光催化反应器的设计及降解苯酚的研究

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环境工程 2009年第6期27卷 46-49页

作者：贾国正王志良张勇王力友张显球南京师范大学动力工程学院南京210042 江苏省环境科学研究院南京210036

以硫酸钛为原料,活性炭纤维(acf)为载体,通过水解法制备出光催化剂(tio2/acf)。利用SEM、XRD等技术对其进行表征确认,acf表面负载有大量以锐钛矿型为主的tio2。在考虑工艺操作的应用性,以及反应器中的光-固(催化剂)-液(反应器溶液)-气(... 详细信息

以硫酸钛为原料,活性炭纤维(acf)为载体,通过水解法制备出光催化剂(tio2/acf)。利用SEM、XRD等技术对其进行表征确认,acf表面负载有大量以锐钛矿型为主的tio2。在考虑工艺操作的应用性,以及反应器中的光-固(催化剂)-液(反应器溶液)-气(空气)等各要素之间的良好接触和匹配关系的情况下,设计、制作光催化氧化反应器。以主波长为254 nm的紫外灯作为光源,利用制备的tio2/acf光催化降解苯酚溶液,考察了动态条件下苯酚的去除效果。结果表明:在苯酚初始质量浓度为40 mg/L,废水pH=7.5,反应器内紫外灯光强为1.75 W/L,通入空气量Q=2.6 mL/(min.L)的情况下,当废水在反应器内HRT约为7.67 h时,苯酚去除率可达91%,COD去除率约为79%。

关键词： tio2/acf 光催化反应器苯酚