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Enhanced thermoelectric performance of n-type ticosb halfHeusler by Ta doping and Hf alloying

Rare Metals 2021年第1期40卷 40-47页

作者： Rui-Fang Wang Shan Li Wen-Hua Xue Chen Chen Yu-Mei Wang Xing-Jun Liu Qian Zhang School of Materials Science and Engineering Institute of Materials Genome and Big DataHarbin Institute of TechnologyShenzhen 518055China Beijing National Laboratory for Condensed Matter Physics Institute of PhysicsChinese Academy of ScienceBeijing 100190China

The p-type ticosb-based half-Heuslers are widely studied due to the good electrical transport properties after hole doping,while the pristine ticosb is intrinsically *** is thus desired to obtain a comparable n-type counterpart through optimization of electron *** this work,n-type Ti_(0.9-x)HfxTa_(0.1)CoSb half-Heuslers were fabricated by arc melting,ball milling,and spark plasma *** optimized carrier concentration,together with a decreased lattice thermal conductivity,was obtained by Ta doping at the Ti site,leading to a peak figure of merit(ZT)of 0.7 at 973 K in Ti_(0.9)Ta_(0.1)-*** further alloying Hf at the Ti site,the lattice thermal conductivity was significantly reduced without deteriorating the power *** a result,a peak ZT of 0.9 at 973 K and an average ZT of 0.54 in the temperature range of 300-973 K were achieved in Ti_(0.6)Hf_(0.3)Ti_(0.1)*** work demonstrates that n-type ticosb-based halfHeuslers are promising thermoelectric materials.

关键词： Thermoelectric Half-Heusler N-type ticosb

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Te掺杂对ticosb基Half-Heusler化合物高温热电性能的影响

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稀有金属材料与工程 2007年第A02期36卷 412-414页

作者：吴汀江莞陈立东李小亚张建峰中国科学院上海硅酸盐研究所高性能陶瓷与超微结构国家重点实验室

采用固相反应法制备了Te掺杂的ticosb基half-Heusler化合物。X射线衍射分析表明,Te掺杂的ticosb化合物是单相。在300～850 K的温度范围内测量了材料的电阻率、赛贝克系数和热导率。结果表明:未经掺杂的ticosb化合物是n型半导体,在高温... 详细信息

采用固相反应法制备了Te掺杂的ticosb基half-Heusler化合物。X射线衍射分析表明,Te掺杂的ticosb化合物是单相。在300～850 K的温度范围内测量了材料的电阻率、赛贝克系数和热导率。结果表明:未经掺杂的ticosb化合物是n型半导体,在高温下有很高的赛贝克系数。在Sb位掺杂Te后,材料的电阻率和赛贝克系数的绝对值随着掺杂量的增加明显降低。材料的热导率随着掺杂量的增加而呈小幅度减小。Te掺杂后材料ZT值提高,最高的ZT值比基体提高了5倍多。

关键词： half-Hcuslcr化合物 ticosb 固相反应热电性能

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ticosb基Half-Heusler热电材料的制备及性能研究

TiCoSb基Half-Heusler热电材料的制备及性能研究

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作者：张瑞鹏济南大学

学位级别：硕士

在能源匮乏、环境污染日益严峻的今天,热电材料能够将电和热直接转换的特性使其具有广袤的应用前景。Half-Heusler热电材料由于热稳定性好,机械强度高,各组成元素地球储量丰富,以及其本征较高的塞贝克系数和电导率,正成为热电领域新的... 详细信息

在能源匮乏、环境污染日益严峻的今天,热电材料能够将电和热直接转换的特性使其具有广袤的应用前景。Half-Heusler热电材料由于热稳定性好,机械强度高,各组成元素地球储量丰富,以及其本征较高的塞贝克系数和电导率,正成为热电领域新的研究热点,但是本征高热导率限制了其进一步发展。通过在基体中掺入与组成元素相近的异质元素能够有效改善热电材料性能。此外构型熵的增加可以引入更多声子散射机制降低晶格热导率。本研究中使用微波合成结合急速热压烧结的工艺制备了ticosb基Half-Heusler热电材料,分析表征了其物相组成及微观结构,并分别研究了ticosb的Ti位Nb元素取代、Sb位Sn/Te取代和Co位多元素取代对其热电输运性能的影响,本研究主要内容如下:1、通过微波合成、球磨结合急速热压烧结的制备工艺,成功制备出高致密度的TiNbCo Sb（x=0.01～0.07）、ticosbTe（x=0.01～0.20）和ticosbSn（x=0.01～0.20）热电材料。Te元素和Nb元素掺杂有利于ticosb的n型传导,电导率和塞贝克系数明显增大,最大功率因子由ticosb在725K时的0.07μWcmK分别提升到TiNbCo Sb和ticosbTe样品的5.58μWcmK和3.83μWcmK。Sn元素的掺入优化了ticosbSn的塞贝克系数和功率因子。得益于元素掺杂引入的点缺陷、质量场/应力场起伏及界面散射,不同元素掺杂样品的热导率明显减小。ticosbSn、ticosbTe和TiNbCo Sb样品的ZT得到显著优化,725K时最大ZT值为TiNbCo Sb样品的0.098,比ticosb纯相高出2个数量级。2、构型熵增加引起的晶格畸变能够强烈散射声子,降低材料的晶格导热系数,通过Fe、Co、Ni等比例混合取代传统三元Half-Heusler ticosb晶格中的Co位,结合Nb对电性能的优化成功制备出TiNb（Fe Co Ni）Sb（x=0.01～0.10）伪三元Half-Heusler热电材料,并对其微观物相组成及热电性能进行了分析表征。得益于增大的功率因子和大幅降低的晶格热导率,Ti（Fe Co Ni）Sb样品的ZT明显高于ticosb纯相,并且Nb掺杂样品的ZT进一步改善。3、为进一步增大ticosb的构型熵,在Fe、Co、Ni三元素等比例取代Co的基础上,添加Cu和Mn两种元素,采用同种工艺制备了TiNbMSb（M=Mn,Fe,Co,Ni,Cu,x=0.01～0.10）多主元高熵Half-Heusler热电材料。Co位多元素取代使载流子类型发生改变,由n型半导体转变为p型半导体,同时基体中出现了Fe和Ti Sb等第二相,电导率较ticosb明显提高,功率因子显著优化。熵增加及Nb掺杂引入的声子散射机制,极大降低了晶格热导率,725K时最低晶格热导率由ticosb的5.51WmK,降低至TiNbMSb的2.37WmK,降低了57%。得益于电性能和热性能的优化,所有高熵样品的ZT均大于ticosb纯相,TiNbMSb在725K时的最大ZT是Ti MSb的6.8倍,较ticosb明显提高。

关键词： Half-Heusler ticosb 微波掺杂 ZT

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元素掺杂对NbFeSb和ticosb半哈斯勒合金热电性能影响研究

元素掺杂对NbFeSb和TiCoSb半哈斯勒合金热电性能影响研究

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作者：余科帆深圳大学

学位级别：硕士

随着当今世界科学技术的不断发展,人们对能源的需求逐年增高。一方面,能源的消耗使传统化石能源储量逐渐下降;另一方面,石油能源消耗带来的环境污染问题日趋严重。热电器件以体积灵巧、重量轻、使用过程无噪音、无机械运动、无污染、易... 详细信息

随着当今世界科学技术的不断发展,人们对能源的需求逐年增高。一方面,能源的消耗使传统化石能源储量逐渐下降;另一方面,石油能源消耗带来的环境污染问题日趋严重。热电器件以体积灵巧、重量轻、使用过程无噪音、无机械运动、无污染、易于控制以及对热能独特的利用优势而备受关注。本文以高温半哈斯勒合金为研究对象,实验研究了Ti、Hf、Ta元素共掺杂p型NbFeSb和V、Nb、Ta、Zr、Hf单掺杂n型ticosb对材料热电性能的影响。采用电弧+悬浮两步熔炼、高温长时间退火、高能球磨、放电等离子烧结等工艺制备了NbHfTiFeSb、NbTaTiHfFeSb和TiACo Sb(A=V、Nb、Ta、Zr、Hf,x=0、0.025、0.05、0.075、0.1、0.125、0.15)系列样品,对其物相、微观结构以及热电性能进行详细研究,得出如下结论:(1)在NbTiHfFeSb系列样品中,获得了较纯的Half-Heusler(HH)合金相。Ti、Hf共掺杂替代Nb,使得p型NbFeSb的载流子浓度增大,样品的电导率随着掺杂含量的升高而增大,而且Seebeck系数在873 K保持在150μV/K以上。当Ti、Hf掺杂量各为8 at.%时,载流子浓度为2.8×10cm,接近NbFeSb体系的最佳载流子浓度。功率因子得到优化,在873 K时,样品x=0.08和样品x=0.1的功率因子均达到5000μW/mK以上;在600 K,样品x=0.08的最大功率因子达到5600μW/mK。同时共掺杂引起的晶格畸变降低了热导率,在873 K,样品的总热导率由x=0的9 W/mK降低到了x=0.08的5.8 W/mK,降低了35.5%;晶格热导率由x=0的8 W/mK降到了x=0.08的3 W/mK,降低了62.5%。在873 K,NbTiHfFeSb样品的热电优值(ZT)达到了0.87。(2)在NbTiHfFeSb中的Nb位继续掺入Ta,NbTaTiHfFeSb系列试样仍为HH相。Ta掺杂对体系的载流子浓度并无大的影响,保持在2.9×10cm左右,电输运性能没有明显的变化。但由于Ta元素与NbTiHfFeSb基体中Ti、Nb、Hf存在的显著的原子质量和尺寸差异,引起应力场波动散射和质量波动散射,产生的强的晶格畸变和点缺陷散射中心,有效的散射了声子。在873 K时,总热导率从样品y=0的6 WmK降低至y=0.24的4 WmK,下降了约33%;晶格热导率从y=0的3.6 WmK降到样品y=0.24的2 WmK,下降了55.5%,三元掺杂样品获得了高达1.1的ZT值。(3)在V、Nb、Ta、Zr、Hf五种元素单掺杂ticosb体系中,均获得了较纯的ticosb相。通过PPMS测试并计算了五种单掺的样品的载流子浓度,其中Zr、Hf作为等电子掺杂剂,略有降低载流子浓度。V、Nb、Ta作为施主掺杂剂,增加了载流子浓度。电输运性能测试表明,Ta对样品的电导率的改善最明显,室温下x=0的电导率由23.23 S/m升高到x=0.025的59159 S/m;973 K,x=0的电导率由3543 S/m升高到x=0.025的29702 S/m。在等掺杂量的条件下,对载流子浓度及电导率提升的能力:Ta>Nb>V;相应的Seebeck系数的降低幅度:V>Nb>Ta,对功率因子的优化效果:Nb>Ta>V。五种元素单掺杂均能引入点缺陷作为散射中心引起热导率的降低。其中Ta掺杂在高温区间V在低温区间对晶格热导率的降低效果较好,在973 K,Ta单掺杂样品的晶格热导率由x=0的6.51 WmK降低到x=0.15的2.38 WmK,降低幅度63%,总热导率由x=0的6.53 WmK降低到x=0.15的2.73 WmK,降低幅度58%。在等掺杂量的条件下,五种元素单掺杂对热导率的降低能力大小关系可表示为:Ta>Hf>V>Nb>Zr。

关键词：半哈斯勒合金 NbFeSb ticosb 多元掺杂热电性能

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