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锡基纳米复合材料的制备及其储锂性能研究

锡基纳米复合材料的制备及其储锂性能研究

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作者：施琦大连理工大学

学位级别：硕士

随着电动汽车和大型电能储存系统的出现,具有高能量密度和循环稳定性的先进锂离子电池(LIBs)技术备受人们关注。近十年来,对先进锂离子电池的需求日益增长。然而,目前商业化石墨负极的理论比容量偏低,已经难以满足这些需求。因此,开发... 详细信息

随着电动汽车和大型电能储存系统的出现,具有高能量密度和循环稳定性的先进锂离子电池(LIBs)技术备受人们关注。近十年来,对先进锂离子电池的需求日益增长。然而,目前商业化石墨负极的理论比容量偏低,已经难以满足这些需求。因此,开发具有低成本、高性能的新型负极材料是当下重要的研究内容之一。金属锡(Sn)负极具有高的储锂容量(994 m Ah g)、较低的嵌锂电位且储量丰富,有望代替石墨负极应用于下一代锂离子电池。另外,硫化锡(Sn S)具有易于Li插入/脱出的特殊二维层状结构和比Sn负极更高的储锂容量(1232 m Ah g),被认为是理想的锂离子电池负极材料。然而,Sn和Sn S负极在循环过程中均存在严重的体积膨胀问题,会导致其循环性能迅速衰退。此外Sn S电导率低,会降低其倍率性能。目前提高锡基材料电化学性能的主要手段有:纳米化、引入缓冲材料复合改性和微观结构调控等。基于以上背景,本论文通过引入具有高电导率的硬质tic纳米颗粒复合改性Sn和Sn S负极,以改善其电化学性能。结合直流电弧等离子体蒸发法及后续的固相硫化反应,设计制备了Sn/tic纳米粒子和Sn S/tic纳米复合材料。通过调控原料中Sn和Ti的原子比来控制样品中tic的含量,并探究了tic的含量对Sn/tic纳米粒子和Sn S/tic纳米复合材料的物相形貌和储锂性能的影响。本论文的主要工作及结论如下:(1)采用直流电弧等离子体蒸发法制备Sn/tic纳米粒子。XRD和TEM结果表明,Sn/tic纳米粒子由球状Sn纳米颗粒和多边形tic纳米颗粒复合而成,粒径分布在20-70nm范围内,均匀分散的tic可以防止Sn纳米粒子发生团聚。作为锂离子电池负极材料,Sn/tic纳米粒子表现出比纯Sn更优异的电化学性能;当tic含量达到36%时,电极的电化学性能最佳,其在100次循环后的放电比容量和容量保持率分别为380 m Ah g和73.0%。(2)以Sn/tic纳米粒子作为前驱体,结合后期固相硫化反应成功制备了Sn S/tic纳米复合材料。SEM结果表明,纯Sn S形貌为厚度约50 nm的六边形纳米片,经过tic改性后的Sn S纳米片形貌变得不规则,随tic含量的增加,纳米片厚度逐渐变小。TEM结果表明,Sn S/tic(35%)样品由平均厚度为5.8 nm的超薄Sn S纳米片交错构成,直径约20 nm的tic颗粒在超薄纳米片中均匀分散。电化学测试结果表明,Sn S/tic电极的电化学性能随tic含量的增加而逐渐提高。其中,Sn S/tic(35%)电极具有最佳电化学性能,在电流密度为300 m A g时,Sn S/tic(35%)电极经历100次循环后放电比容量保持在631 m Ah g,对应的容量保持率为87.0%。另外,在电流密度为1 A g时,Sn S/tic(35%)电极经过350次循环后仍能提供597 m Ah g的高放电比容量。Sn S/tic(35%)电极的出色电化学性能归因于超薄Sn S纳米片和导电tic纳米颗粒的协同作用。

关键词：锂离子电池负极材料锡纳米粒子二硫化锡纳米片 tic改性

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