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三种亚氧化钛电极去除水中甲萘威的研究

三种亚氧化钛电极去除水中甲萘威的研究

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作者：张佳湖南农业大学

学位级别：硕士

近年来,水中农药污染问题引发全世界广泛关注,由于其种类繁多且难以去除,在水环境中不断积累造成了一系列环境问题,其不仅对水生动植物有着重大影响,更是危害到了整个生态系统。常规的水处理技术很难高效的将水中农药去除,因此需要开发... 详细信息

近年来,水中农药污染问题引发全世界广泛关注,由于其种类繁多且难以去除,在水环境中不断积累造成了一系列环境问题,其不仅对水生动植物有着重大影响,更是危害到了整个生态系统。常规的水处理技术很难高效的将水中农药去除,因此需要开发更高效的水中农药去除技术。目前,电化学氧化对水中农药有着较为理想的去除效果,其探索已成了水处理研究领域的焦点。然而,电化学氧化对有机物的去除率虽高,但面临着传质速率慢、电流利用率低等缺陷。因此,需继续研究和开发更高效的电化学阳极。藉此,本研究拟研制高活性的ti/tio、ti/tio-Pb o-Ce、ti/tio-NTA三种钛基亚氧化钛（tio）平板阳极,分析其表面形貌特点及电化学性能;比较三种tio阳极电化学降解甲萘威过程中甲萘威去除率、总有机碳去除率、矿化电流效率等,分析其电化学氧化去除水中甲萘威等有机农药的效率;鉴别水中甲萘威电化学氧化中间产物,探究甲萘威电化学降解路径,并分析其降解中间产物对溶液毒性的影响。得到主要研究结论如下:（1）三种tio阳极制备与表征研究。分别采用等离子喷涂法制备ti/tio平板阳极、电化学沉积法制备ti/tio-Pb o-Ce平板阳极、电化学氧化-自掺杂还原法制备ti/tio-NTA平板阳极;通过对三种tio平板阳极表面形貌和电化学性能的比较,分析了它们的结构特点和电化学特性。本研究表明,所制备的ti/tio阳极涂层覆盖较好,析氧电位为2.15 V ***,有相对较良好的电催化活性;ti/tio-Pb o-Ce阳极表面有明显的颗粒物质,有利于目标污染物的吸附,析氧电位为2.2 V ***,有着相对较好的电催化活性;ti/tio-NTA阳极表面蚀刻形成了许多纳米管状结构,这极大的增加了反应的比表面积,析氧电位为3.1 V ***,有着相对优良的电催化活性。（2）tio阳极降解甲萘威效能研究。比较三种tio平板阳极对水中甲萘威降解和矿化效果,分析tio阳极电化学去除水中甲萘威的特点;在不同电流密度、甲萘威初始浓度、电解质种类和p H等参数条件下,探索ti/tio阳极电化学降解水中甲萘威的反应动力学过程。研究表明,ti/tio阳极（90.5%）、ti/tio-Pb o-Ce阳极（100%）和ti/tio-NTA阳极（96.1%）对水中甲萘威的去除效率均较高。与ti/tio阳极（58.3%）相比,ti/tio-Pb o-Ce阳极（78.2%）和ti/tio-NTA阳极（80.2%）在降解水中甲萘威过程中ToC的去除率更高,三种tio阳极的矿化电流效率都随着反应时间的增长而逐渐降低。（3）甲萘威电化学氧化降解产物与路径研究。采用HPLC-MS和GC-MS对ti/tio阳极电化学氧化降解甲萘威的降解中间产物进行鉴别;根据甲萘威中间产物变化规律,推测甲萘威电化学氧化降解路径;通过有机物定量构效关系,分析甲萘威电化学降解中间产物对溶液毒性的影响。研究表明,ti/tio阳极电化学氧化降解甲萘威时,甲萘威逐渐降解为其他小分子有机物。基于检测确定了19种中间产物,分别为A（m/z=202）、B（m/z=204）、C（m/z=189）、D（m/z=145）、E（m/z=161）、F（m/z=193）、G（m/z=155）、H（m/z=219）、I（m/z=176）、J（m/z=108）、K（m/z=170）、L（m/z=46）、M（m/z=49）、N（m/z=47）、o（m/z=70）、P（m/z=90）、Q（m/z=192）、R（m/z=116）和S（m/z=118）。在这19种中间产物的基础上,推测出了一条电化学氧化甲萘威可能的降解路径。这19种中间产物的毒性均没有甲萘威的毒性强,其中毒性稍强的中间产物为B（m/z=204）和E（m/z=161）,对水生生物鱼类、水蚤类和藻类的慢性毒性值和急性毒性值都响应比较高,整体表现为强毒性。本试验成功研制了高活性的ti/tio、ti/tio-Pb o-Ce、ti/tio-NTA三种tio平板阳极;探究了三种tio平板阳极电化学氧化去除水中甲萘威的效率以及反应动力学分析;并提出tio平板阳极电化学降解甲萘威的反应路径,并分析其降解中间产物对溶液毒性的影响。

关键词： ti4o7平板阳极甲萘威降解效能降解路径电化学氧化

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