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作者：张瑞楠辽宁科技大学

学位级别：硕士

随着化石能源日益匮乏,可再生能源的开发利用对我国能源储备和环境保护具有十分重要的意义。镁电池因其具有低成本、高能量密度、高安全性等优点逐步发展成为一种极具潜力的新型电池,未来有希望应用于大规模储能领域。由于镁离子的电荷... 详细信息

随着化石能源日益匮乏,可再生能源的开发利用对我国能源储备和环境保护具有十分重要的意义。镁电池因其具有低成本、高能量密度、高安全性等优点逐步发展成为一种极具潜力的新型电池,未来有希望应用于大规模储能领域。由于镁离子的电荷密度较高,在电池正极材料中扩散缓慢,极大程度上阻碍了镁电池的发展。因此如何提高正极材料的电化学性能是镁电池研究的重点与难点。本文以二维层状MXene材料中的tic为基体,掺杂过渡金属氧化物和导电聚合物,调控掺杂成分的晶型及掺杂量,探究tic基复合材料作为镁离子电池正极材料的电化学性能,具体研究内容如下:(1)以tic为基体材料,选择不同类型的表面活性剂,探究表面活性剂作为插层剂的可行性。通过XRD和SEM表征发现,十六烷基三甲基溴化铵(cTAB)可以有效解决基体片层堆叠问题,同时电化学性能测试也证实了cTAB可以有效提升tic基体的电化学性能。(2)以tic为基体材料,掺杂KMnO及MnSO·HO,探究水热合成的步骤对复合材料电化学性能的影响。结果表明一步水热合成法制得复合材料在50mA g电流密度下首次放电比容量达到116 mAh g,第一百圈放电比容量仍可以保持在63 mAh g,性能远优于两步水热合成法。(3)以tic为基体材料,采用一步水热法掺杂过度金属氧化物MnO,调控MnO的微观晶型结构及掺杂量,探究过渡金属氧化物掺杂tic复合材料在镁离子电池中的电化学性能。通过XRD和SEM表征可知,α-MnO的晶体结构类似于顶点连接的立方结构,起到支撑层状结构的作用;通过电化学测试,在50 mA g电流密度下,当α-MnO:tic的比例为1:2时,α-MnO/tic复合材料的首次放电比容量达到125 mA g,在电压为0.89 V时出现明显的电压平台且100次循环后放电比容量仍有79 mA g。(4)以tic为基体材料,掺杂导电聚合物PANI,利用经过酸化的PANI高电导率的特性,通过调控PANI的掺杂量,探究导电聚合物掺杂tic复合材料在镁离子电池中的电化学性能,结果表明:当PANI/tic复合材料中PANI含量达到40%时,其微观形貌完整清晰,在50 mA g电流密度下放电比容量可以达到132.2 mAh g,20次循环后放电比容量为93 mAh g,循环保持率达到70.3%。

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钒、钛基MXenes的制备及其对MgH2储氢性能的影响研究

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作者：卢成林广西大学

学位级别：硕士

氢化镁(MgH)以其储氢容量高、可逆性好且原材料丰富、价格低廉等优点,受到人们的广泛关注,是一种极具应用前景的储氢材料。但是长久以来,MgH一直受限于吸放氢动力学慢、热力学稳定性高的问题,现阶段未能投入大规模使用。针对以上问题,... 详细信息

氢化镁(MgH)以其储氢容量高、可逆性好且原材料丰富、价格低廉等优点,受到人们的广泛关注,是一种极具应用前景的储氢材料。但是长久以来,MgH一直受限于吸放氢动力学慢、热力学稳定性高的问题,现阶段未能投入大规模使用。针对以上问题,本文首先采用氢氟酸(HF)选择性蚀刻VAl c、tiAl c和tiAl cN中的Al层得到了Vc、tic和ticN MXenes(层状金属碳/氮化物),再利用机械球磨法制备了MgH-MXenes复合储氢材料,以改善MgH的储氢性能。然后,采用多种研究方法和表征手段对材料的微观结构、储氢性能及作用机制进行了全面的研究,研究结果如下:1、放氢性能研究表明,MgH-10 wt%Vc复合材料起始放氢温度降至190°c,在300°c恒温下,可在10 min内释放6.4 wt%的H,10次循环后容量几乎无衰减。用Arrhenius方程和Kissinger方程进行了动力学性能研究,计算得MgH-10 wt%Vc复合材料中MgH的放氢反应活化能分别为92.1 k J mol和87.6 k J mol。用van’t Hoff方程进行了热力学性能研究,计算得MgH-10 wt%Vc的放氢反应焓变为75.8 k J mol H,略低于纯MgH的放氢反应焓变(77.9k J mol H)。第一性原理密度泛函理论(DFT)计算表明,Vc与MgH吸附优化后,MgH的Mg-H键长由原来的1.71A被拉伸到2.14A,MgH的结合能由-4.36 e V降低至-3.07 e V,因而MgH的Mg-H键更容易断裂。总体来说,Vc可以显著改善MgH的放氢动力学性能和循环稳定性,同时可以略微降低MgH的热力学稳定性。最后,利用XPS、TEM、SAED和SEM等手段揭示了Vc在MgH-10 wt%Vc复合材料中的微观结构和作用机理。2、在上述研究基础上,将tic与Vc一起掺入MgH中,以协同改善MgH的吸放氢性能。研究结果表明,MgH-10 wt%(2Vc/tic)在约180°c时开始放氢;在225°c恒温下,60 min内可释放5.1 wt%的H;在300°c恒温下,2 min内可释放5.8 wt%的H。对于吸氢性能,在6 MPa的初始氢压下,MgH-2Vc/tic在室温下即可开始吸氢,在40°c恒温下,20 s内可以吸收5.1wt%的H。MgH-2Vc/tic具有良好的循环稳定性,在10次循环后,储氢容量仍保持在6.3 wt%。放氢热力学和动力学性能研究表明,加入2Vc/tic后,MgH的放氢活化能降低了37%,放氢反应焓变降低了2 k J mol H。进一步研究表明,Vc和tic组成的复合催化剂比Vc或tic单独作为催化剂更有利于MgH的放氢过程,而tic比Vc对MgH在室温下的吸氢过程影响更大。因此,根据MgH-Vc-tic体系的吸放氢特性以及Vc和tic对MgH吸放氢过程的不同作用效果,笔者认为氢原子或氢分子在放氢过程中会倾向于从MgH/Vc/tic的三叉界面扩散或传递,而在吸氢过程中,则倾向于通过Mg/tic界面进行扩散或传递。3、上述研究表明MXenes对MgH储氢性能具有优异的改善效果,因此,本文进一步制备了ticN MXene并添加到MgH中。研究结果表明,引入ticN也能使MgH放氢温度明显降低,其中性能最佳的是MgH-7.5 wt%ticN,其初始放氢温度降至210°c,并可在室温开始吸氢,且变温吸氢可在200°c前吸满氢气。根据Kissinger方程计算出放氢活化能为91.5 k J mol,根据Arrhenius方程计算的放氢活化能为82.0 k J mol,根据van’t Hoff方程计算得出放氢反应焓为77.4 k J mol H。因此,ticN可以显著改善MgH的放氢动力学性能。综上所述,V、ti基MXenes对MgH的吸放氢热力学和动力学均有改善作用,添加V、ti基MXenes后,MgH的起始放氢温度一般能够降至200°c以下,放氢速率明显提升,而且可以在室温下吸氢。同时,MgH-MXene复合材料也展现出非常优异的循环稳定性。总体来说,MXenes对MgH的作用主要体现在MXenes可以显著改善MgH的吸放氢动力学性能。本课题的研究成果将为理解MgH-MXene复合储氢体系的储氢特性和储氢机理提供重要参考。

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MXene基光催化剂的制备及其催化性能研究

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作者：刘坤淮阴工学院

学位级别：硕士

随着人类对可持续发展意识的提高,环境污染问题越发受到人们的重视,其中水污染问题尤其突出。半导体光催化技术由于具有绿色、经济、高效等优点,已广泛应用于处理水中污染物。窄带隙半导体三元金属硫化物(如cd InS和Zn InS),由于其毒性... 详细信息

随着人类对可持续发展意识的提高,环境污染问题越发受到人们的重视,其中水污染问题尤其突出。半导体光催化技术由于具有绿色、经济、高效等优点,已广泛应用于处理水中污染物。窄带隙半导体三元金属硫化物(如cd InS和Zn InS),由于其毒性和成本低、化学性质稳定等优点成为最具前景的光催化剂之一,但受单组分半导体光利用率低和电子-空穴对易快速重组的影响,限制其实际应用。为改善该缺陷,本文引入理化性能优异的二维助催化剂MXene(tic),采用简单的水热法和溶剂热法,以二维材料tic作为基底,制得三种新型复合光催化剂:cd InS/tic复合光催化剂、Zn InS/tic复合光催化剂和cu:Zn InS/tic复合光催化剂。在可见光条件下,测试复合光催化剂对抗生素(盐酸四环素和7-氨基头孢烷酸)和重金属(cr(Ⅵ))的光催化活性。具体研究内容如下:(1)以LiF和Hcl混合液作为刻蚀剂,制得单层tic纳米片,采用溶剂热法使cd InS颗粒原位生长在tic纳米片组成上,制得cd InS/tic复合光催化剂。cIS和tic之间的紧密连接带来良好的可见光捕获和肖特基异质结。由于cIS和tic肖特基异质结具有电子能带结构,有利于电子-空穴对的分离与转移。因此,cd InS/tic的光催化活性比纯cIS显著提高。复合光催化剂对cr(Ⅵ)的最佳还原速率常数和Tc的最佳降解速率常数k分别是0.02999 min和0.01203 min,是纯cIS的2.492和2.443倍。(2)以HF(≥40%)溶液作为刻蚀剂,制得tic纳米片,采用简单的水热法制备Zn InS/tic复合光催化剂。在可见光照射下,优化后的复合光催化剂在120 min和90min内对50 mg/L盐酸四环素和25 mg/L 7-氨基头孢烷酸的降解效率分别为91%和95%。tic的引入不仅提高了Zn InS可见光吸收和比表面积,还能有效地分离光生电子和空穴。多次循环后,复合光催化剂仍表现出优异的理化稳定性和较高的光催化活性。(3)在超薄纳米薄片tic上原位合成了cu掺杂ZnInS纳米花。过量cu的负载将影响Zn InS的生成。掺杂的cu提升了载流子密度和电荷传输效率,含1%cu的cu:Zn InS复合光催化剂具有最佳可见光光催化性能,可在40 min内对cr(Ⅵ)完全还原。进一步引入tic后,由于cu:Zn InS纳米花与tic具有良好的界面接触,促使tic成为电子收集器和转运体,有效地延长了光生载流子的寿命,从而导致复合光催化剂将cr(Ⅵ)完全还原的时间缩短为30 min。

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二维碳化钛纳米材料的改性及其电化学性能研究

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作者：汤祎陕西科技大学

学位级别：硕士

近期,二维过渡金属碳化物(MXenes)在能量储存应用中是一种富有前景的电极材料。作为MXenes家族最有前景的一员,tic作为有前景的电极材料得到了广泛研究,并应用于超级电容器。然而,由于其相对低的比表面积和电子导电性,多层tic表现出较... 详细信息

近期,二维过渡金属碳化物(MXenes)在能量储存应用中是一种富有前景的电极材料。作为MXenes家族最有前景的一员,tic作为有前景的电极材料得到了广泛研究,并应用于超级电容器。然而,由于其相对低的比表面积和电子导电性,多层tic表现出较差的容量性能。针对以上问题,为进一步提高tic的电化学性能,本论文进行了以下几方面的研究工作。(1)研究腐蚀时间对tic合成的影响,结果表明:腐蚀时间能够改变tic的形貌、表面官能团以及电化学性能等。腐蚀时间为216 h的tic(tic-216)在5 mV s-1下展现出118 F g-1的高比容量,而且其拥有良好的速率性能和循环稳定性。电化学性能的提高主要源于:高的碳含量提供更好的导电性和更快的电子传输,以及更大的比表面积提供更多电极与电解液的通道。这为制备更高性能的tic基纳米电极材料奠定了基础。(2)为进一步提高电极材料的比表面积,利用简单的原位水解和热处理方法,制备出tiO纳米颗粒修饰层状tic的纳米复合材料(tiO-tic)。结果表明:tiO-tic纳米复合材料在5 mV s-1下展现出143 F g-1的高比容量,和良好的循环稳定性。tiO纳米颗粒的引入可以提供更大的比表面积以提供更多的活性位点,提供额外电解液的扩散通道,和作为层间间距器防止片层的坍塌,协同地作用,从而导致tiO-tic纳米复合材料电化学性能的显著提高。这表明ti O-tic可以作为一种高性能超级电容器的电极材料。(3)为增加材料的层间距和赝电容,利用简单的液相沉淀法和热处理过程制备出MnO纳米颗粒改性的tic基纳米复合材料(MnO-tic)。结果表明:MnO纳米颗粒能够增加tic的层间距,提供更多电荷存储空间。最终,MnO-tic纳米复合材料展现了优异的电容性能,在5 mV s-1时面积容量达到377 mF cm-2,及其高的速率性能,和良好循环稳定性。性能的改善主要源于层间距的扩大有助于更多的K+嵌入插层,和导电基体提供的更快的电子扩散。这表明MnO-tic纳米复合材料可为高性能超级电容器提供可能。(4)为进一步提高材料的导电性和赝电容,以尿素为氮源,通过简单的一步水热法制备了氮掺杂tic纳米片N-tic。结果表明:氮原子成功并均匀地掺杂进tic基体内。N-tic能够提供更高的比容量(在扫描速率为5 mV s-1时达到156 F g-1),和良好的速率性能和循环稳定性。N-tic电化学性能提高的主要原因是:导电性的增加;含氮基团提供的额外赝电容;晶面间距的扩大提供了更多K+的插层,协同地作用。这表明N-tic纳米材料可用作高性能超级电容器的电极材料。

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碳化钛及其复合材料的制备与光催化性能研究

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作者：李筠连西南石油大学

学位级别：硕士

全球能源消耗和环境问题加速了研究者们对能源材料和污染物去除方法的探索。太阳光能是一种清洁能源,而以太阳能驱动的光催化技术受到人们越来越多的关注。光催化技术一方面可应用于污染物的有效去除,另一方面也能应用于氢能和工业原料... 详细信息

全球能源消耗和环境问题加速了研究者们对能源材料和污染物去除方法的探索。太阳光能是一种清洁能源,而以太阳能驱动的光催化技术受到人们越来越多的关注。光催化技术一方面可应用于污染物的有效去除,另一方面也能应用于氢能和工业原料的转化,解决能源问题。光催化技术的关键在于光催化剂。常见半导体光催化剂(如tiO2,g-c3N4等)通常具高的载流子再复合率和反应活性位点少等缺点,因此改性催化剂则成了研究的重难点。新型二维层状材料ti3c2 MXene由于其优异的导电性、大量暴露的过渡金属元素钛和亲水官能团,丰富的活性位点,使其在光催化领域表现出巨大的潜力。研究表明,ti3c2 MXene可作为一种性能优异的助催化剂,因此将其与其他半导体材料复合,构建异质结,提升光催化活性;同时,ti3c2 MXene又可作为为tiO2的钛源,制备tiO2的复合材料,进而实现提升催化剂活性和稳定性的目的。本论文以ti3c2 MXene为基体,制备了三个体系的ti3c2 MXcne复合材料,并采用了一系列表征测试方法和理论计算,对所制备的复合光催化剂样品的组成、晶体结构、微观形貌、光学性质等进行表征分析,并分别应用于NO的光催化氧化去除和光催化还原H2S制氢。此外,利用光电化学性能测试、电子顺磁共振谱(EPR)和原位红外等表征方法,分析了复合材料的光催化性能增强机理。本文研究成果如下:(1)通过一步热聚合法,使g-c3N4原位生长在了 ti3c2上,制备了一系列ti3c2/g-c3N4复合材料(简称Tc-cN),并应用于NO的光催化氧化去除。与g-c3N4相比,Tc-cN对NO的光催化氧化活性有明显的提升,不仅提升了 NO去除率,同时抑制了毒副产物NO2的生成。结合理论计算和实验表征,分析了助催化剂ti3c2在NO光催化氧化过程中的作用:1)促进光吸收;2)ti3c2与g-c3N4的两相接触界面可形成内建电场——提升光生电子-空穴对的分离效率;3)ti3c2对反应气体分子的强吸附作用可促进O2的活化,使其与聚集的电子生成更多的活性物种;同时通过抑制NO2的脱附,来实现NO2的进一步氧化。此外,通过电子自旋共振和原位红外光谱分析了 Tc-cN体系的光催化氧化机理,同时还发现Tc-cN在NO光催化氧化过程中可产生更多的硝酸根和亚硝酸根,实现了 NO的深度氧化,扩宽了 ti3c2在光催化领域的应用。(2)通过一步高温煅烧法,以ti3c2为钛源,硫脲为S/N元素掺杂的硫源和氮源,研磨混合高温煅烧,得到一系列S、N共掺杂碳基材多晶型二氧化钛的复合材料(简称Air-S/N@Tc),并应用于光催化还原H2S制氢。实验结果显示,Air-S/N@Tc表现出优异的光催化H2S产氢活性和较好的稳定性。利用XRD、Raman、SEM、TEM、EDS-mapping,XPS和UV-Vis分析Air-S/N@Tc的物相、微观形貌、元素成分和光学性质,并以此分析了 Air-S/N@Tc的光催化还原H2S活性提升的原因:1)硫,氮共掺杂可增强光的吸收,使更多的光生载流子产生;2)tiO2和碳层之间的紧密的接触界面促进了光生载流子的有效转移;3)S掺杂形成的SO42-可进一步促进光生电子的分离,增加的反应活性位点。(3)通过一步水热法,使tiO2和/MoS2原位长在了二维层状的ti3c2上,构建了tiO2/ti3c2/MoS2复合材料(简称TM复合材料),并应用于光催化还原H2S制氢。相比ti3c2、MoS2和tiO2/ti3c2(简称Tc-H),TM复合材料的催化活性得到明显的增强,且具有较好的催化稳定性和抗光腐蚀性。瞬时光电流显示TM复合材料有比Tc-H更强的光电流信号,表明TM复合材料的光生载流子分离效率更高,这也暗示tiO2的光生电子可通过面上电子传输,转移至ti3c2或MoS2层间或表面;又因ti3c2表面暴露了大量亲水官能团,原位生长的MoS2有更多的不饱和硫配位,使反应活性位点大大增加。在ti3c2和MoS2的协同作用下,tiO2的光生载流子得到有效分离,大量质子参与到催化剂表面的氧化还原反应,进而实现光催化还原H2S制氢活性的有效提升。

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二维层状碳质材料负载镍纳米颗粒催化剂的制备及催化甲酸脱氢的研究

二维层状碳质材料负载镍纳米颗粒催化剂的制备及催化甲酸脱氢的研...

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作者：许嘉玲厦门大学

学位级别：硕士

氢能源作为一种清洁高效能源被认为是传统化石能源的理想替代品。甲酸是一种无毒、安全、方便、可再生的氢气储存介质,已成为化学储氢材料的热点研究对象。在甲酸催化脱氢体系中,均相催化剂难以回收,而贵金属多相催化剂价格高昂,限制了... 详细信息

氢能源作为一种清洁高效能源被认为是传统化石能源的理想替代品。甲酸是一种无毒、安全、方便、可再生的氢气储存介质,已成为化学储氢材料的热点研究对象。在甲酸催化脱氢体系中,均相催化剂难以回收,而贵金属多相催化剂价格高昂,限制了其在工业生产中的应用。因此,设计和构建高性能低成本的催化剂受到越来越多的关注。本文以高导电性二维材料碳化钛(ti3c2)和石墨烯(GO)作为载体,过渡金属镍作为活性组分,合成了负载型纳米催化剂,考察其催化甲酸分解的活性,探究催化剂结构和性能之间的关系。具体研究结果如下:1、以二维ti3c2为载体,采用简单的水热法和高温煅烧法合成Ni/ti3c2催化剂,复合材料在无其他添加剂的反应液中可将甲酸催化分解生成氢气。ti3c2具有稳定的层状结构和优良的导电性,有利于催化反应中的电子传输,在经过水热和煅烧处理后,Ni纳米颗粒负载在ti3c2的表面和狭缝中,在两者的协同作用下,Ni/ti3c2催化剂可在近室温条件下催化甲酸脱氢并获得良好性能。2、利用氧化石墨烯表面的电负性吸附溶液中的镍离子,在水热过程中自组装合成Ni(HcO3)2@RGO复合材料,而后通过高温煅烧将镍纳米粒子嵌入石墨烯片层中,获得以Ni-c键连接的三明治层状结构Ni@xRGO非贵金属催化剂。通过研究煅烧温度和石墨烯添加量对催化剂形貌结构及反应性能的影响,深入分析Ni@xRGO催化剂的形成过程和及其在甲酸脱氢反应中的催化机理。性能测试结果显示,水热煅烧两步法制备的Ni@xRGO催化剂具有良好的催化性能。表征结果表明不同的煅烧温度对复合材料的形貌有较大的影响,650℃的煅烧温度有利于镍纳米颗粒和石墨烯材料形成三明治结构。Ni@0.20RGO在50℃条件下具有最高产氢速率(239.99 mL·g-1·h-1)。结果表明复合材料中的Ni-c键可以提高电子的传输速率,促进了甲酸催化分解产氢过程中关键步骤的进行,从而提高了催化剂脱氢速率。

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硅基负极材料的制备与电化学性能研究

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作者：梁攀飞中国计量大学

学位级别：硕士

硅氧化物具有充放电比容量高(约4200 m Ah g),价格低廉,能量密度高及循环寿命长等优点,是锂离子电池负极材料研究者们重点关注的材料之一。然而,硅氧化物在反复锂化/去锂化过程存在着巨大的体积膨胀问题(>300%),这会导致硅氧化物材料的... 详细信息

硅氧化物具有充放电比容量高(约4200 m Ah g),价格低廉,能量密度高及循环寿命长等优点,是锂离子电池负极材料研究者们重点关注的材料之一。然而,硅氧化物在反复锂化/去锂化过程存在着巨大的体积膨胀问题(>300%),这会导致硅氧化物材料的颗粒粉碎及容量保持率低等问题,限制了其商业化应用。本论文以氧硅化物(SiO、SiO)为硅源、以碳材料为包覆材料,制备了h SiO/c复合材料、PNc/SiO/rGO复合材料和tic-c/SiO复合材料,并对复合材料的微观结构和电化学性能进行测试和分析。1.采用镁颗粒为载体沉积二氧化硅,再与氯化铝混合,经过低温热还原生成中空SiO(h SiO),再在h SiO表面原位生长ZIF-8、然后高温热解并用盐酸去除Zn O等步骤制备了新型的中空SiO/c纳米复合材料(h SiO/c)。恒电流充放电循环性能测试结果显示:在电流密度为0.1 c时,h SiO/c复合材料初始的充/放电比容量850/944.9 m Ah g,经过100次循环后,充放电比容量为841.3/863.5 m Ah g,这远高于同等条件下的SiO。h SiO/c复合材料的性能相比SiO材料有很大改善,归因于h SiO/c复合材料中硅和碳的协同作用具有稳定性,碳涂层改善了锂离子的运输通道和SiO的电导率。2.采用聚乙烯吡咯烷酮包覆二氧化硅纳米颗粒,经过高温热解并用凝胶溶胶方法制备了新型SiO/PNc/rGO纳米复合材料。微观结构显示SiO/PNc复合材料具有核壳结构,分布在石墨烯网络上。充放电循环测试结果显示:在电流密度为0.1 c时,SiO/PNc/rGO复合材料显示其初始充放电比容量为1023 m Ah g,经过200次循环,复合材料比容量有1098 m Ah g,远高于SiO/PNc复合材料和SiO。性能改善归因于该结构改善了电导率,缓解了SiO体积膨胀并加速了锂离子电池的传输。3.采用原位合成法在tic上合成ZIF67,经过高温热解生成tic-c材料,再tic-c材料表面原位生成SiO,进一步高温热解生成tic-c/SiO复合材料。经过恒电流充放电循环性能循环测试,在电流0.1 c时,tic-c/SiO复合材料的充放电比容量为1300 m Ah g,远高于tic/SiO复合材料和SiO。微观测试结果显示:ZIF67分布在tic层上和层之间,扩大了tic层间距,使得部分SiO进入tic层之间。tic-c/SiO复合材料性能好于tic/SiO复合材料和SiO,归因于tic层间距改善使得部分SiO进入到tic-c/SiO复合材料中,tic不仅缓冲了SiO的体积膨胀,也改变了离子传输路径,增加了SiO导电性。

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基于倏逝场耦合的低维材料锁模光纤激光器研究

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作者：卢诗雨湖南大学

学位级别：硕士

超快光纤激光具有高峰值功率、高光束质量、高稳定性、结构紧凑等优点,在光通信、光传感、材料加工、国防等领域中具有重要应用前景。超快光纤激光可以通过主动或者被动调制方法实现。相对于主动调制方式,被动锁模激光技术可以提供一种... 详细信息

超快光纤激光具有高峰值功率、高光束质量、高稳定性、结构紧凑等优点,在光通信、光传感、材料加工、国防等领域中具有重要应用前景。超快光纤激光可以通过主动或者被动调制方法实现。相对于主动调制方式,被动锁模激光技术可以提供一种结构简单、性价比高的解决方案。在被动锁模光纤激光器中,可饱和吸收体是实现其锁模操作的核心器件。半导体饱和吸收镜(SESAM)是第一代可饱和吸收体,其应用最为广泛。但是,其存在制备复杂、工作带宽有限、易于损伤等不足。伴随不断增长的稳定、宽波段工作、性价比高、短脉冲激光的应用需求,研究人员一直在探索性能更加优越的可饱和吸收体,同时寻找更加高效、紧凑的激光谐振器设计。目前,基于不同低维材料,譬如零维的量子点、一维的金纳米线、二维材料(石墨烯、黑磷、过渡金属硫化物等),研究人员已经获得了不同低维材料的非线性光学特性,并实现了基于低维材料的超快光纤激光输出。不过,鉴于材料制备手段的不成熟,以及低维材料相对较低的损伤阈值,常规的低维材料可饱和吸收器件仍不能满足高功率、高集成光纤激光器件的应用需求。本论文基于低维材料易损伤、常规可饱和吸收器件光与材料作用效率低等不足,同时针对宽波段应用需求,研究了二维金属碳化物tic和一维金纳米棒的非线性光学特性,并探索了其在超快激光产生方面的应用潜力。主要工作如下:(1)实验研究了tic的非线性光学特性,并基于倏逝波耦合机制,实现了光通信波段的锁模激光输出。基于Z-scan测量方法,在1560nm波段测试了tic饱和吸收的特性。同时,将tic转移至D形光纤,并引入谐振腔中作为可饱和吸收体,以铒离子高掺光纤作为增益介质,得到了由980nm激光二极管泵浦的掺铒光纤激光器(EDFL)。当泵浦功率达到65mW的阈值功率时,激光器产生了稳定的锁模激光脉冲。当泵浦功率达到150mW时,可以得到锁模激光器的锁模脉冲的中心波长为1572nm,脉冲宽度为210ps,重复频率为8.2MHz以及输出功率为0.492mW。在200mW的泵浦功率下,可获得2.76mW的最大输出功率。实验结果表明,与倏逝波耦合的tic可饱和吸收体可用于在全光纤的EDFL中提供稳定的锁模脉冲序列。(2)首先通过种子介导生长方法制备了实验所需金纳米棒材料。研究了金纳米棒材料的非线性材料特性,并将其放入Z-scan测量平台中,在获得了其在1064nm波段的饱和吸收特性。制备与光纤激光谐振器兼容的金纳米材料D形光纤可饱和吸收体,并将其引入光纤谐振腔中。以镱离子高掺光纤作为增益介质,得到了由980nm激光二极管泵浦的掺镱光纤激光器(YDFL)。当泵浦功率达到150mW的时候,YDFL产生了稳定的耗散孤子脉冲。当泵浦功率达到220mW时,可以得到锁模激光器的锁模脉冲的中心波长为1041nm,脉冲宽度为162.3ps,重复频率为6.649MHz以及输出功率为1.31mW。从以上实验结果看出,与倏逝波耦合的金纳米棒可饱和吸收体可以应用于全光纤的YDFL中,并输出稳定的耗散孤子脉冲。

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氮化碳/碳化钛基异质结的构建及四环素降解性能分析

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作者：关依娜黑龙江大学

学位级别：硕士

石墨相氮化碳是一类具有良好光催化性能的有机半导体光催化剂。与许多传统半导体相比,石墨相氮化碳由于其成本低、毒性低、储量丰富而具有巨大的优势。但是单独石墨相氮化碳的载流子分离能力差、容易复合、带隙较宽等限制了其应用。寻... 详细信息

石墨相氮化碳是一类具有良好光催化性能的有机半导体光催化剂。与许多传统半导体相比,石墨相氮化碳由于其成本低、毒性低、储量丰富而具有巨大的优势。但是单独石墨相氮化碳的载流子分离能力差、容易复合、带隙较宽等限制了其应用。寻找合适的材料将其和石墨相氮化碳组成异质结材料,可以有效地促进光生载流子的分离,从而延长光生载流子的寿命,有效提高提光催化活性。手风琴状MXenes(ti3c2)是一种具有代表性的二维金属碳化物,与半导体相比,类金属ti3c2具有更高的费米能级(EF),可以被用作光生载流子分离的电子储存库或传输通道。是一种不错的可以和石墨相氮化碳进行异质结构建的材料。围绕此开展的工作如下:(1)选取g-c3N4这种氮化碳为基底,采用两步法制备了一种铁掺杂氮化碳/ti3c2/碳掺杂(Fe-c3N4/ti3c2/c-tiO2)三元异质结材料光-Fenton催化剂。在内建电场作用下,遵循Z-Scheme电子转移路径,Fe-c3N4/ti3c2/c-tiO2能有效地分离光生载流子,保持较高的电子(e-)还原性和空穴(h+)氧化性,促进降解效果。通过密度泛函理论预测了以类金属ti3c2为桥的Z-Scheme电荷转移路径。同时密度泛函理论(DFT)计算表明,Fe-c3N4掺杂的Fe原子周围的电荷密度显著增加,导致了更好的H2O2活性。Fe-c3N4/ti3c2/c-tiO2光-Fenton催化剂的降解率达到参比催化剂Fe-c3N4的4.2倍,·OH起到了主导性的作用。此外,Fe-c3N4/ti3c2/c-tiO2具有较好的光热效果,可以加速表面Fenton反应。此工作为开发高性能的石墨相氮化碳光-Fenton催化剂提供了新思路。(2)选取了富氮氮化碳(g-c3N5)这种氮化碳为基底,通过静电自组装制备了g-c3N5/ti3c2异质结,并将其作为光催化剂用于抗生素降解。g-c3N5/ti3c2异质结构建后,材料对四环素的降解性能大大提升。同时对电子转移机理进行了详细研究。g-c3N5/ti3c2具有较高的可见光吸收率、较好的光生载流子分离效率和较低的表面电阻外。此外,g-c3N5与ti3c2界面处建立了内建电场,电子在内建电场中转移的驱动力为93.9 mV。在降解过程中,h+、单线态氧(1O2)、羟基(.OH)和超氧(·O2-)同时参与了 Tc的降解,其中h+起到主要的作用。同时,g-c3N5/ti3c2还具有良好的光热效应,可以有效地将太阳能转化为热能,促进催化剂表面温度升高,加速表面降解反应速度。该催化剂制备方法简单便捷,在环境修复中具有很高的应用价值。

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聚乙二醇基光热转换复合相变材料的合成与表征及在太阳能集热器中的应用

聚乙二醇基光热转换复合相变材料的合成与表征及在太阳能集热器中...

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作者：沈超东南大学

学位级别：硕士

太阳能以储量丰富、绿色可再生的优势引起人类的广泛关注,但利用率低下、间歇性获取问题制约了其进一步应用发展。本文将相变材料(PcM)—聚乙二醇2000(PEG2000)和光热转换材料tic、cuS相结合,并通过光热转换有效提升了对太阳能的利用和... 详细信息

太阳能以储量丰富、绿色可再生的优势引起人类的广泛关注,但利用率低下、间歇性获取问题制约了其进一步应用发展。本文将相变材料(PcM)—聚乙二醇2000(PEG2000)和光热转换材料tic、cuS相结合,并通过光热转换有效提升了对太阳能的利用和存储。研究了碱改性对去除巴尔杉木粉(WF)中木质素去除的作用,将PEG2000与WF物理结合形成固-固PcM(SS-PcM)。研究了Fe掺杂改性、聚多巴胺(PDA)改性分别对提高tic和cuS光吸收性能的作用以及二者混合复配比例对进一步提高光热转换材料光吸收性能的作用。将SS-PcM与混合复配光热转换材料结合制备光热转换复合PcM,研究了混合复配光热转换材料添加量对提高PcM光热转换和能量储存效率的作用。并将光热转换复合PcM应用于自制平板式太阳能集热器,研究光热转换复合PcM的加入对提高集热器热效率的作用。另外,通过扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、差示扫描量热(DSc)以及紫外-可见漫发射光谱(UV-vis)对材料的微观形貌、物相组成、化学结构、热物性能以及吸光性能进行了分析表征,并通过自建光热转换模拟装置,对光热转换复合PcM的光热转换性能评估及应用进行了研究。将WF置于NaOH溶液中浸泡,进行碱改性去除木质素,物理作用吸附PEG2000制得了SS-PcM。结果表明,Na OH使WF杂乱的沟壑状结构变为疏松的通透状孔隙结构,介孔—2-12nm范围的孔径数量和孔隙容积大幅增加,比表面积由4.56m·g增至10.23m·g,孔隙率从91.3%增至93.4%。WF对PEG2000的吸附率由68.4%增至77.6%。SS-PcM热物性能良好,100次冷热循环后仍有较好的热稳定性和热物性能。以二水合氯化铜(cu cl·2HO)和九水合硫化钠(NaS·9HO)分别作为铜源和硫源制备了cuS;将九水合硝酸铁(Fe(NO)·9HO)作为掺杂材料对cuS进行Fe掺杂改性,制备了Fe掺杂改性cuS。通过刻蚀tiAl c中Al原子层制备了tic,采用聚多巴胺(PDA)对其进行表面修饰,制备了PDA改性tic。将Fe掺杂改性cuS和PDA改性tic混合复配,制备的混合复配光热转换材料在紫外-可见-近红外区域的光吸收性能进一步提高。采用真空浸渍法将混合复配光热转换材料与SS-PcM结合,制备了光热转换复合PcM,展现了优异的光热转换和能量储存效率η(最高达89.7%)。应用于自制的太阳能集热器中,将水箱中水加热至37.9℃的人体舒适温度,系统总效率达43.0%,高于现有国标。

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