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作者：张永辉河南工业大学

学位级别：硕士

光催化技术具有反应条件温和、反应原理简单、反应原料清洁、无二次污染、操作简单等优点,同时,大部分有机染料污染物都有与之对应的高效降解材料。因此,光催化被认为是最具发展潜力的技术之一。tic是新型的二维纳米层状材料,其本身具... 详细信息

光催化技术具有反应条件温和、反应原理简单、反应原料清洁、无二次污染、操作简单等优点,同时,大部分有机染料污染物都有与之对应的高效降解材料。因此,光催化被认为是最具发展潜力的技术之一。tic是新型的二维纳米层状材料,其本身具有类似金属的特性,优异的导电性、力学性能、光电性能、导热性能、吸附性能等。在tic基础上,原位生长tiO,不仅可以发挥tic的性能优势,而且能够兼顾tiO的高化学稳定性、亲水性和良好的催化活性等优点,克服二氧化钛应用过程的缺点,如电子-空穴分离效率较低、带隙比较宽、对可见光的吸收边界较窄以及对污染物的吸附性能较差等。所以,本课题主要以tic衍生tiO为基础,复合r GO和Zn-BiMo O,从而达到对tiO和tic/tiO的改性,并且通过晶相形貌、表面组成、光学吸收、电化学性能等测试,研究了最佳的制备条件和最佳的复合比例,分析了新型复合材料tic/tiO/r GO和Zn-BiMo O/tic/tiO光催化制氢和降解的作用机理。具体如下:(1)本研究通过刻蚀和煅烧法制备了tic/tiO光催化剂,通过在tic表面衍生tiO来提升光催化的性能。同时,表面衍生tiO增加了tic/tiO光催化剂的比表面积,提升了电子-空穴的分离效率,增加了光催化剂表面的活性位点。并且tic与衍生出的tiO形成了牢固的接触面,镶嵌在tic里面的tiO能够快速的进行电荷的转移和分离,显著提升了光催化剂的降解效率。随着煅烧温度的升高,光降解效率一直在增加,直到煅烧温度为350℃时,生成的tic/tiO材料光催化性能最好,在模拟太阳光照射60 min后的降解效率为75.35%,是纯tiO的降解效率(13.3%)的5.5倍。(2)通过煅烧法和水热法成功制备了tic/tiO/rGO异质结纳米复合材料。tiO均匀分散在tic表面,原位负载牢固,负载量为71.8%。通过形貌和结构的分析,证明r GO材料的成功嵌入。通过比表面积和光电性能的测试和比较,也证实了tic/tiO/r GO光催化剂性能的提高得益于比表面积增大、可见光吸收性能提高、电荷电阻减少和光生电子-空穴分离效率的提高。制氢结果表明,当r GO复合比例为12%时,4 h的产氢量最大,为1671.85μ·g,第一小时的最大产氢速率为808.11μ·gh,是纯tic/tiO催化剂(262.66μ·gh)的3.08倍。(3)通过自组装物理复合法制备了Zn-BiMoO/tic/tiO复合材料。通过电化学测试、紫外可见光吸收光谱测试以及光催化性能测试等表征手段,证明Zn-BiMo O/tic/tiO复合材料的光生电子和空穴的分离效率提高、电荷的转移效率增大以及电荷转移的阻力变小。同时,Zn-BiMo O的复合降低了材料的带隙,带隙的降低使得更多电子能够发生跃迁。当Zn离子掺杂量小于或等于4%时,Zn离子基本进入BiMo O的晶格当中,同时掺杂量等于4%时,经过模拟光照60 min,Zn-BiMo O/tic/tiO的光催化性能最好,降解效率最高为92.0%,是纯tiO降解效率的6.9倍。

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csPbBr3量子点复合材料的制备及其光催化还原cO2性能的研究

CsPbBr3量子点复合材料的制备及其光催化还原CO2性能的研究

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作者：张玉瑶武汉理工大学

学位级别：硕士

光催化还原cO反应是当前热门的cO处理方式。csPbBr量子点在紫外光区具有优异的光吸收能力、合适的带隙宽度等优点在光催化领域广泛应用。由于单一光催化普遍存在光生载流子分离效率低等问题,csPbBr量子点在光催化领域的应用仍然受到限... 详细信息

光催化还原cO反应是当前热门的cO处理方式。csPbBr量子点在紫外光区具有优异的光吸收能力、合适的带隙宽度等优点在光催化领域广泛应用。由于单一光催化普遍存在光生载流子分离效率低等问题,csPbBr量子点在光催化领域的应用仍然受到限制。在本文中,我们分别通过原位自组装法和原位生长法制备tic/csPbBr量子点复合材料、Bismuthene/csPbBr量子点复合材料,分别通过构建不同的异质结结构达到提高光催化还原cO反应的活性及稳定性的目的。测试材料的光催化还原cO性能,并探讨材料在光催化反应中的电荷转移方式及光催化反应原理。通过热注入法制备具有良好光吸收能力的csPbBr量子点。csPbBr量子点的尺寸大约为8 nm,吸收边波长为530 nm。以商用金属铋体材料作为前驱体,以溶于NMP的PVDF作为粘结剂,采用球磨法成功地制备了具有明显不规则片层结构的铋烯材料。测试结果表明,通过球磨法制备的铋烯片层厚度较薄,尺寸大约在500 nm-1μm之间。此外,结果表明铋烯是一种光吸收能力强的材料,在波长范围为300-2200 nm内均表现出良好的光吸收能力通过原位自组装法制备tic/csPbBr量子点复合材料。通过测试研究发现,在tic/csPbBr量子点复合材料中tic仍为典型的片层材料,csPbBr量子点均匀的分布在片层材料tic的表面。通过光催化还原反应可知,tic/csPbBr量子点复合材料光催化还原性能明显提高,对cO和cH的还原产量分别为89.9和96.5μmol g,在该体系中对还原产物cH的选择性为81.1%,cO的产量相比tic和csPbBr量子点分别提高4.2倍和9.4倍。经过三次光催化还原cO循环实验后,cO转化为cH和cO的能力保持为第一次测试的98.4%和97.4%。通过光催化机理分析可知,cO产量提高的主要原因是在tic/csPbBr量子点复合材料中形成II型异质结结构,有利于光生电子的转移,提高对光生电子的利用率。通过原位生长法制备cs-Bi键紧密连接的Bismuthene/csPbBr量子点复合材料。在紫外—可见光照射下,cO和cH的产量分别为157.8μmol g、215.6μmol g,对cH的选择性达84.5%。在TRPL光谱测试中,相较于csPbBr量子点,Bismuthene/csPbBr量子点复合材料荧光寿命明显变长,符合S型异质结电荷转移方式。通过光电性能分析和光催化机理分析可知,产量提高的主要原因在于S型异质结的构建,空间电荷分离效率提高,有效地抑制光生电子—空穴的复合。另一方面,铋烯材料优异的光吸收能力可以增加对紫外—可见光的吸收,有望提高其光催化性能。

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二维碳化钛基tiO2纳米复合材料的制备及其光催化性能研究

二维碳化钛基TiO2纳米复合材料的制备及其光催化性能研究

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作者：高妍陕西科技大学

学位级别：硕士

近年来,由于环境问题的日益严峻,光催化技术受到了广泛关注。tiO是光催化剂中光催化效果较好的一种,但它同时存在带隙宽,光吸收效率低、光生电子容易复合等问题。MXene-tic二维层状纳米材料在复合材料的制备中有着广泛应用,本文主要以ti... 详细信息

近年来,由于环境问题的日益严峻,光催化技术受到了广泛关注。tiO是光催化剂中光催化效果较好的一种,但它同时存在带隙宽,光吸收效率低、光生电子容易复合等问题。MXene-tic二维层状纳米材料在复合材料的制备中有着广泛应用,本文主要以tic为基体,合成了一系列tic基tiO纳米复合材料,并研究其光催化降解性能,主要研究内容和结果如下:(1)对基体tic本身含有的ti元素进行原位自氧化制备tiO/tic复合材料,通过改变不同的酸碱条件改善复合材料的形貌从而提高其光催化性能。结果表明,在酸性条件下制备的复合材料光催化降解性能最好,其中0.05 g tiO/tic(cHcOOH)的光催化反应速率常数k值为0.0370 min。(2)为了进一步提高自氧化制备tiO/tic复合材料的光催化性能,引入了禁带宽度较小,可以吸收可见光波长的cuO,将复合材料拓展到三元体系,分别采用常温搅拌法和水热法制备cuO/tiO/tic三元复合材料。结果表明:相较于二元复合材料,水热法制备的cuO/tiO/tic三元复合材料的光催化性能有了一定的提高,它的速率反应常数为0.02037min。这可能是由于水热反应中还原剂PVP的存在,生成了少量的cu单质,增加了电子传输效率,并且氧化亚铜颗粒的加入,增大了复合材料的比表面积,增加了活性位点,增大了光催化剂与染料之间的接触面积。(3)由于tic自身氧化还存在一定的局限性,为了进一步提高复合材料光催化性能,以钛酸丁酯作为钛源,采用水热法将tiO负载在tic片层上,制备tic/tiO复合材料,研究其光催化性能。结果表明,光催化效果有了很大的提高,0.03 g的tiO/tic复合材料的光催化反应速率常数k值为0.0277 min,它的比表面积大约为tic的17.54倍。光催化性能的增大可能是由于比表面积的增大和tiO与tic的协同作用。(4)为了在加入外来钛源的基础上进一步提高光催化效果,引入了贵金属Ag,将加入钛源的二元材料tiO/tic拓展到三元,制备出了Ag/tiO/tic三元纳米复合材料。结果表明,它有很好的光催化效果,在第二次取样时,降解效率达到了90%,光催化反应速率常数k值为0.05205min。三元复合材料光催化性能提高的原因可能是Ag的等离子效应。

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MXene基复合材料的合成及其电化学性能研究

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作者：卫丹陕西科技大学

学位级别：硕士

近年来,随着环境问题的日益深重和化石能源的日渐枯竭,发展高效清洁的能源储存与转化器件迫在眉睫。超级电容器具有比锂离子电池更高的功率密度,且充电速度快,得到了研究者的广泛关注。类石墨烯层状过渡金属碳化物碳化钛(ti3c2)MXenes... 详细信息

近年来,随着环境问题的日益深重和化石能源的日渐枯竭,发展高效清洁的能源储存与转化器件迫在眉睫。超级电容器具有比锂离子电池更高的功率密度,且充电速度快,得到了研究者的广泛关注。类石墨烯层状过渡金属碳化物碳化钛(ti3c2)MXenes作为一种新型二维纳米材料,在超级电容器电极材料领域显示出了应用潜力。然而,由于ti3c2片层易堆叠,使得单纯ti3c2作为超级电容器电极材料的质量比容量不高。针对上述问题,为进一步改进ti3c2的电化学性能,本论文利用协同效应采用不同的合成方法,将风琴状ti3c2和超薄ti3c2纳米片分别与导电聚合物聚吡咯(PPy)、衍生碳和金属氧化物四氧化三钴(co3O4)复合制备具有高性能的超级电容器电极材料。具体研究内容包含以下四部分:(1)采用低温原位化学氧化法在Hcl溶液中制备不同质量比的风琴状ti3c2/PPy纳米颗粒复合材料。ti3c2/PPy-2复合材料作为超级电容器电极材料展示了杰出的电化学性能。在扫描速率为2 mV s-1时,ti3c2/PPy-2比容量可达184.36 F g-1,与单纯ti3c2比容量相比提高约37.67%;并且在连续4000圈恒电流充放电循环后,实现了 83.33%的比容量保有率。两种不同储能机制材料的协同效应,使得ti3c2/PPy-2的电化学性能得到改善提高。(2)为了进一步提高PPy/ti3c2复合材料的质量比容量,通过一步低温原位聚合方法制备具有优异电化学性能的异质结构超薄ti3c2纳米片/PPy球纳米复合材料。当ti3c2加入量为70 mg时,最有利于形成独特的3D结构。在三电极测试系统中,复合材料PPy/ti3c2-70(S2)在2 mV s-1的扫描速率下,比容量高达458 Fg-1,与单纯ti3c2的质量比容量相比增加了大约2.47倍。并且S2展示了良好的循环稳定性。当组装成对称超级电容器时,能量密度为21.61 Wh kg-1,功率密度为499.94 W kg-1。而且在4000次充放电测试后,比容量保有率为73.68%。S2优良的电化学性能得益于:ti3c2优异的亲水性,使其表面末端官能团能够充分分散在水系电解液中与PPy骨架表现出强π-共轭和静电力作用从而紧密复合。并且ti3c2大的比表面积提供了更多的亲核活性位点,与PPy的复合阻碍了它们互相自发的团聚和堆叠,使得S2拥有较小的固有电阻和电荷传输电阻。(3)为了进一步提高ti3c2复合材料的循环稳定性,采用两步法,首先通过低温化学浴法合成超薄ti3c2/PAP(PPy与PANI共聚物)空心球,进而通过热处理法热解超薄ti3c2/PAP空心球,最终合成超薄ti3c2/N-c空心球(热解的PAP空心球,即氮掺杂的c空心球,简称N-c空心球),并作为超级电容器电极材料。实验结果表明:N掺杂的纳米空心c球成功的负载在皱褶状超薄ti3c2表面并且显著地提升了复合ti3c2/N-c电极的电化学性能。在三电极测试系统下,ti3c2/N-c电极在扫描速率为2 mV s-1时,比容量为205.09 F g-1,约为单纯ti3c2比容量的1.77倍;而且在1 A g-1电流密度下进行4000圈循环后,比容量保有率仍能达到93.97%,表现出较好的倍率性能和循环稳定性。当组装成对称超级电容器时,能量密度为16.39 Wh kg-1当功率密度400.05 W kg-1时,即使当功率密度为3998.68 W kg-1时,能量密度仍有6.72 Wh kg-1。在4000次充放电测试后,比容量保有率为78.26%。(4)过渡金属氧化物作为另外一大类重要的赝电容电极,将ti3c2作为良好的导电基体与理论比容量高的co3O4复合,制备得到超薄ti3c2/花状co3O4电极材料,进一步用于超级电容器电化学性能研究。以六水合硝酸钴为钴源,尿素和氟化铵作为沉淀剂,依次通过水热法和热处理,得到ti3c2/co3O4复合电极材料。结果表明:尺寸较小、形貌均匀的co3O4纳米花成功的负载在褶皱的超薄ti3c2表面与层间,并且表现出了良好的电化学性能。ti3c2/co3O4电极在扫描速率为2 mV s-1时,比容量为297.98 F g-1,约为单纯ti3c2比容量的2.64倍;而且在1 A g-1电流密度下进行充放电测试4000圈后,比容量保有率仍能达到84.18%,表现出较好的循环稳定性。

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氮化碳基复合材料的制备及其光催化降解盐酸四环素性能与机理

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作者：张晓旭江苏大学

学位级别：硕士

近几十年来,抗生素被广泛应用于医疗、兽医、畜牧等领域,常常出现过度使用和滥用现象。抗生素在生物体内只能部分代谢,大部分会排放到环境中,其引起的水体环境污染已经成为全球面临的重大环境问题之一。光催化氧化法作为新一代可持续性... 详细信息

近几十年来,抗生素被广泛应用于医疗、兽医、畜牧等领域,常常出现过度使用和滥用现象。抗生素在生物体内只能部分代谢,大部分会排放到环境中,其引起的水体环境污染已经成为全球面临的重大环境问题之一。光催化氧化法作为新一代可持续性有机污染物治理技术,具有潜在的应用前景,然而,开发新型高效的光催化材料与揭示其反应机理仍是光催化技术未来能够实际应用亟待解决的关键科技问题。石墨相氮化碳(g-cN)是一种极具应用潜力的光催化剂,具有良好的可见光响应能力、优异的化学稳定性和热稳定性,在光催化降解抗生素污染物中得到了广泛应用,然而g-cN的比表面积小、太阳光谱响应范围窄以及载流子分离效率低等问题仍是制约其实际应用的关键因素。因此,针对以上问题,本论文首先采用简单热聚合法制备了2D g-cN纳米片,然后设计和构建了2D/2D tic/g-cN、3D/2Dγ-FeO/g-cN和2D/3D cN/cc三种复合光催化剂,系统研究了它们的微观结构、形貌和理化性质,详细探讨了它们降解水中盐酸四环素(Tc-Hcl)的性能和机理,具体如下:(1)通过在半封闭系统中进行热聚合反应,制备了2D/2D tic/g-cN异质结光催化剂,2D tic和2D g-cN异质界面间的相互作用不但使其具有优异的稳定性,而且在2D tic 纳米片上产生了边界边缘活性位点。2D tic的引入提高了2D g-cN纳米片的可见光响应能力,并且可作为电子收集器,提高电荷载流子的传输和分离效率,从而大幅增强了光催化性能。在可见光下,2D/2D tic/g-cN-3异质结不但能够高效降解水中Tc-Hcl污染物,其79.0%的TOc去除率达到了原始g-cN样品的3.48倍,而且还显示出优异的制氢性能,其制氢速率(26.7μmol h)约为原始g-cN的2.13倍。光催化反应机理研究表明,h和·O在降解Tc-Hcl过程中起主要作用,·OH的影响相对较弱。(2)采用简单的溶剂热法,通过在2D g-cN纳米片表面锚定介孔3Dγ-FeO纳米球制备了3D/2Dγ-FeO/g-cN异质结光催化剂,其介孔特征显著提高了比表面积,可为Tc-Hcl分子提供了大量的反应活性位点。特别是3Dγ-FeO纳米球和2D g-cN纳米片之间形成了Z型异质结构,加速了光生电荷载流子在界面间的转移和分离,从而显著增强了光催化性能。3D/2Dγ-FeO/g-cN异质结降解Tc-Hcl的最大速率常数达到了0.0134 min,远高于原始g-cN样品的0.0020min,光催化反应机理研究表明,·O、·OH和h为主要活性物种,在降解Tc-Hcl中均起着重要作用,其影响顺序为·OH>·O>h。(3)采用简单的溶剂热法,利用原位表面聚合策略,将3D cc(g-cN)微球紧密地锚定在2D cN纳米片表面,制备了2D/3D cN/cc非金属同质结。3D cc微球和2D cN纳米片的结构耦合和能带控制的协同作用显著提高了光生电荷载流子的传输和分离效率,从而大幅增强了光催化性能。2D/3D cN/cc同质结降解Tc-Hcl的最大速率常数达到了0.0104 min,分别为原始2D cN和3D cc的4.52和5.20倍,并且在120 min内降解Tc-Hcl的TOc去除率高达64.0%,显示出优异的矿化能力。光催化反应机理研究表明,在降解Tc-Hcl过程中,·OH和h是主要活性物种,并且·OH的影响作用略高于h,而·O起到的作用相对较弱。

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MXene基纳米复合材料的制备及其光催化性能研究

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作者：马娉娉上海第二工业大学

学位级别：硕士

近年来,随着对解决环境污染问题的绿色技术越来越重视,光催化技术已经成为研究的热点。目前,在污染物去除方面光催化技术发挥越来越强的作用。光催化技术是指在光照条件下来使半导体光催化剂的电子受到激发从价带跃迁到导带,并分别于价... 详细信息

近年来,随着对解决环境污染问题的绿色技术越来越重视,光催化技术已经成为研究的热点。目前,在污染物去除方面光催化技术发挥越来越强的作用。光催化技术是指在光照条件下来使半导体光催化剂的电子受到激发从价带跃迁到导带,并分别于价带与导带上形分别成空穴和光生电子,从而产生很强的自由基氧化能力,氧化还原反应在半导体光催化剂表面发生,从而达到降解有机污染物的目的。光催化反应的优点是无二次污染,稳定性好,催化活性强,成本可控。但是单一的光催化材料对太阳光利用率低,且量子效率低等缺点,所以制备出光催化活性强,利用率高的材料有重大的研究意义。因此光催化过渡金属氧化物如tiO、Zn O、Bi Ocl和SnO/过渡金属碳化物tic-MXene的光催化能力值得深入研究。本论文针对这一问题对材料进行探索,进行了如下研究:(1)先利用水热法在ML-tic-MXene层之间原位生长tiO纳米晶核来获得ML-tic-MXene片/tiO纳米复合物(tiO/ML-tic)。在紫外照射下具有强去除污染物的能力。再利用气相水解的方法制备出tiO/ML-tic复合光催化剂,此方法更温和更有利于tiO纳米球的原位结晶和生长,且在可见光照射下对高浓度污染物具有强去除能力。为ML-tic-MXene基复合催化剂在处理污水等方面提供了新的思路。(2)目前,研究通过过渡金属氧化物纳米颗粒的插层制备可膨胀多层材料ML-tic-MXene的复合物对污染物吸附催化的普适性。纳米颗粒光催化剂具有较高的比表面积和催化活性中心,可以获得具有高吸附和光催化性能的tic-MXene基纳米复合材料。本文采用水热法制备了SnO、Zn O和BiMo O,并制备了Zn O/ML-tic、BiMo O/ML-tic和SnO/ML-tic纳米复合材料。各种表征结果表明,TMO/ML-tic-MXene纳米复合材料具有类手风琴层状结构和2D/2D异质结构。这是因为它的类手风琴层状结构,有利于提高吸附容量,而且界面接触面积也增加,2D/2D异质结构增加,电荷转移距离减小,电子空穴对的分离效率提高,光催化活性增强。(3)基于甲醛污染的研究的现状和存在问题,本文筛选出具有甲醛催化氧化能力的材料,制备出FL-tic/BiclO/SnO(FBS)的三元复合材料。在15 w的紫外光照射下,探索三元材料对甲醛的光催化降解效率。研究结果表明,三元材料的成功制备大大提高了对甲醛的降解效率,且具有良好的循环使用性,FL-tic作为催化剂载体,提高半导体光催化剂电子的迁移率和稳定性,能够使得循环利用性增强。可以开发多功能吸附催化MXene基材料,进而研制出高效、稳定的甲醛催化剂。

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氧化铈/二维碳化钛复合材料的制备及其性能研究

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作者：周文静陕西科技大学

学位级别：硕士

近年来,二维层状结构过渡金属碳化物MXenes作为一种新型层状物质,在环境净化领域显示出了应用潜力。其中,tic作为MXene中研究最热,应用最广泛的一员,在有机染料的吸附和降解中显示出了较好的潜力。然而,由于其比表面积相对较低,制备出... 详细信息

近年来,二维层状结构过渡金属碳化物MXenes作为一种新型层状物质,在环境净化领域显示出了应用潜力。其中,tic作为MXene中研究最热,应用最广泛的一员,在有机染料的吸附和降解中显示出了较好的潜力。然而,由于其比表面积相对较低,制备出的风琴状tic表现出较为一般的对有机染料降解的性能。纳米ce O单独作为光催化剂使用时,显示出了较差的光催化性能。为了解决上述问题,为了进一步增强tic和ceO的光催化性能,本论文主要从以下几个方面展开了实验工作:(1)tic及片状ceO/tic的组成、形貌及有机染料的吸附和降解性能,结果表明:tic具有独特的二维层状结构,表面积相对较小,仅为6.9858mg,表面带有羟基、氟和氧官能团,使其表面带有电负性,能够吸附带正电的离子。将其分别应用于吸附和降解有机染料甲基橙和罗丹明B的实验中,发现tic对两种染料均有吸附作用,且对罗丹明B染料的吸附作用强于甲基橙,但吸附作用进行1 h后均能实现吸附平衡的状态;另外,tic对二者均表现出了光催化的降解活性,且光催化降解效率基本无差异。采用水热的方法制备出片状ce O/tic纳米复合材料并将其应用于甲基橙染料的光催化降解中,结果表明ceO/tic对MO的光催化效率明显优于单独的tic和ceO,ceO/tic性能提高的原因可能是来自两种材料的协同作用。(2)为了提高ce O材料的光催化性能,采用简易的一步水热制备手段进行原位合成,合成出了氧化铈纳米棒负载在层状tic表面与层间的ceO/tic纳米复合材料。结果表明:粒径较小、形貌均匀的ceO纳米棒成功的负载在二维层状tic基体表面与层间,将其分别与tic和纯氧化铈比较,ceO/tic脱色甲基橙的性能有了显著的提高。经测试,在光照下降解浓度为20 mg/L的罗丹明B的实验中,紫外灯照射下90 min复合材料的降解率可达75%。性能提高的原因为ceO与tic之间的协同作用。(3)为了制备不同形貌的ceO/tic复合材料,利用简单的一步水热合成的方法制备出了氧化铈纳米线负载在层状tic表面与层间的ceO/tic纳米复合材料,并对其形成机理进行探究,结果表明:与tic复合的氧化铈纳米线的生长遵循“定向依附”机制,主要沿着氧化铈的(211)晶面方向生长,当加入的铈离子的摩尔质量不同时,分别会产生微粒聚成的球状、球状与线状共存以及纳米线状形貌,说明复合材料的形貌变化跟氧化铈与碳化钛的配比有关。(4)为了进一步提高纳米ceO的光催化性能,利用简单的化学沉淀法制备出纳米ceO/tic。结果表明:粒径较小、形貌均匀的ceO纳米微粒成功的负载在二维层状tic基体表面与层间,将其分别与tic和纯氧化铈比较,ceO/tic对甲基橙的脱色性能有显著的提高。经测试,含铈液体添加量为5 ml时制备出的复合材料,在浓度20 mg/L的MO染料的脱色实验中,超声5 min后脱色率达到76%,黑暗条件下继续反应60 min后,溶液的吸光度几乎为0,溶液的颜色有黄色变为无色。含铈液体添加量为30 ml的ce O/tic对浓度为50 mg/l的MO染料的脱色性能,不仅优于tic和纯氧化铈,还优于其他配比下的复合材料,超声5 min后,脱色率为45%,黑暗条件下继续搅拌60 min后,脱色率可达75%。ceO/tic纳米复合材料展现出优异的脱色性能是由于基体tic与负载的ceO纳米微粒的协同作用产生的。

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二维层状纳米碳化钛电极制备及其选择性电吸附研究

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作者：牟祺东北林业大学

学位级别：硕士

电容去离子（电吸附）是一种简单、环保、节能的水处理技术,电极材料是电吸附的核心。二维层状纳米材料Mxene通常是经过化学刻蚀的方法得到,其表面常被氟、氧、羟基等官能团覆盖,有较大的比表面积并且兼具良好的导电性和亲水性。ti3c2... 详细信息

电容去离子（电吸附）是一种简单、环保、节能的水处理技术,电极材料是电吸附的核心。二维层状纳米材料Mxene通常是经过化学刻蚀的方法得到,其表面常被氟、氧、羟基等官能团覆盖,有较大的比表面积并且兼具良好的导电性和亲水性。ti3c2作为研究最多的Mxene材料,具有较高的体积电容、高倍率性能和循环稳定性,是很有潜力的电极材料。本文通过液体刻蚀法用氢氟酸将钛碳化铝（ti3Alc2）刻蚀成ti3c2,探究了刻蚀时间和刻蚀温度对产物的影响,确定了最佳刻蚀时间为24h,最佳刻蚀温度为60℃。利用涂覆法制备了ti3c2电极,通过SEM、XRD、XPS对ti3c2电极的形貌、晶体结构和元素组成进行表征分析,通过电化学方法对ti3c2电极的循环伏安和交流阻抗进行了测试。随后考察了 cF、层状双金属氢氧化物（NiAl-LMO）和ti3c2三种对电极在Na+、Mg2+、ca2+混合溶液对ca2+选择性的影响,发现在以NiAl-LMO为对电极时,ti3c2电极对混合溶液中ca2+的选择性最高,吸附量为109.76mg/g,分别是Mg2+和Na+的2.5倍和9.8倍。对选择性最高的ca2+和选择性最低的Na+进行了吸附动力学和吸附等温线拟合,结果显示吸附过程以物理吸附为主,ca2+的饱和吸附量为585.29mg/g,Na+的饱和吸附量为137.19mg/g。在施加反向电压后可实现ca2+的脱附,并在5个电吸附-脱附循环后,ti3c2电极对ca2+的去除率为39.9%,与初始去除率42.5%相差不大。分析选择性吸附机理主要为ti3Alc2经氢氟酸刻蚀后生成ti3c2,[ti-O]-H+基团上的离子交换位点有助于吸附ca2+、Mg2+、Na+。二价阳离子相比于一价阳离子可以提供更多的负电荷中和ti3c2表面,二价阳离子以较低的水合能被更好的吸附,因此ca2+的选择性高于Mg2+和Na+。最后对ti3c2电极电吸附Pb2+进行了研究。考察电压对Pb2+吸附率的影响,发现在电压为1V时,ti3c2电极对Pb2+吸附率最大可达98.48%。在ca2+和Pb2+的混合溶液中,ti3c2电极对Pb2+的平衡吸附量为137.47 mg/g,是ca2+平衡吸附量（13.11 mg/g）的10.5 倍。

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Mxene改性硫化物纳米片基S型异质结光催化产氢机制的研究

引用

作者：姜志民华南农业大学

学位级别：硕士

近年来,充分利用自然界的清洁能源,如太阳能、风能和水能等,以减少化石能源燃烧带来的污染等此方面的研究越来越吸引研究学者的注意。以半导体材料为中心的光催化技术可将太阳能转化为易于储存、洁净的化学能,从根本上解决人类所面临的... 详细信息

近年来,充分利用自然界的清洁能源,如太阳能、风能和水能等,以减少化石能源燃烧带来的污染等此方面的研究越来越吸引研究学者的注意。以半导体材料为中心的光催化技术可将太阳能转化为易于储存、洁净的化学能,从根本上解决人类所面临的能源和环境问题。H2作为无碳、热值高、零排放且唯一产物是水的清洁能源成为替代传统化石能源的不二之选。过渡金属硫化物由于具有良好的电学性能和光学性能,以及其足够窄的带隙等优点而引起了众多研究者的关注。然而,单一的硫化物除了具有较窄的能带结构仍然具有诸多的弊端,例如,光生电子空穴复合快、量子效率低、光腐蚀等问题。因此,在硫化物的基础上,构建合适的异质结是一种非常行之有效的方法。本论文主要通过水热反应制备半导体光催化剂,并通过水热、溶剂热反应构建异质结来提高光催化效率。实验所制备的半导体光催化剂样品主要通过XRD、UV-vis,TEM、XPS等仪器对所合成的样品的形貌、组分进行分析。最后通过PL及电化学手段进一步阐释异质结的构建对光催化产氢效果增强的原因以及产氢机理。得到的结果如下:（1）利用HF刻蚀ti3Alc2获得二维（2D）ti3c2纳米片。ti3c2超声之后加入到油浴的三颈烧瓶中,通过油浴的方法合成2D-2D Zn0.7cd0.3S/ti3c2,然后通过水热法将Fe2O3纳米片原位长到Zn0.7cd0.3S/ti3c2上,形成2D-2D-2D Zn0.7cd0.3S/ti3c2/Fe2O3三元复合的半导体光催化剂。S型异质结的构建极大的抑制了光生电子和空穴的复合,达到了很高的光催化产氢效果,三元最优比例析氢速率为27.24 mmol g-1h-1,约是纯Zn0.7cd0.3S的6.35倍。（2）利用HF刻蚀ti3Alc2简易制得二维ti3c2纳米片。把所得到的ti3c2超声之后滴加到合成Zn In2S4溶液中,持续强烈搅拌大约30 min,之后,放入100 m L聚四氟乙烯内胆中,放入烘箱中,进行水热反应。然后再通过溶剂热反应使cd S原为生长在所构建的Zn In2S4/ti3c22D-2D异质结上,构建三元复合S型光催化剂,进一步提高光生载流子的分离能力,进而进一步的提高光催化水分解产氢速率。（3）利用溶剂热法及高温烧结两步合成制备出WO3纳米片。采用溶剂热的方法,在低温条件下制备cd S纳米片,通过ti3c2和WO3加入进一步的增强了催化剂对光的捕获吸收能力,降低界面电荷转移阻力,提高量子效率,进而提高了光催化产氢速率。

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二维MXene及其复合材料的制备与电化学性能研究

引用

作者：王显显河北工业大学

学位级别：硕士

自二维石墨烯成功制备以来,二维材料由于其优异的物理化学性质,引起了国内外学术界的广泛关注。其中,作为一种新型的二维材料,MXene具有优异的物理化学性质。这类材料可以通过选择性腐蚀剥离母体MAX相材料获得。MAX相材料的组成通式为MA... 详细信息

自二维石墨烯成功制备以来,二维材料由于其优异的物理化学性质,引起了国内外学术界的广泛关注。其中,作为一种新型的二维材料,MXene具有优异的物理化学性质。这类材料可以通过选择性腐蚀剥离母体MAX相材料获得。MAX相材料的组成通式为MAX(n=1-3),M表示前期过渡金属(ti,Sr,V,cr,Ta,Nb,Zr,Mo,Hf),A代表第三或第四主族元素(Al,Ga,In,ti,Si,Ge,Sn,Pb),X代表c或N。与其它纳米结构相比,MXene材料具有比表面积大,面载流子传输速率高等优点,同时二维材料独特的形态结构能加快离子扩散并提供离子插入通道,使其成为备受瞩目的超级电容器材料。其中,tic是一种在MXene材料家族中具有很大前景的电化学电极材料,但是其风琴状的片层容易积聚,对电化学性能有很大的影响。针对这些存在的问题,本论文开展了以下研究工作。(1)通过一步水热法制备了N掺杂的tic材料,研究了N掺杂tic材料的电化学性能以及在超级电容器中的应用。研究结果表明,N掺杂提高了tic材料的比电容,并改善了tic的倍率性能和循环稳定性。(2)通过溶剂法和低温煅烧制备了Ni coO/tic复合材料,通过扫描电镜和X射线衍射测试结果可知,颗粒状的Ni coO纳米颗粒均匀负载在tic片层表面和层间。电化学测试结果表明:在电流密度为1 A/g的条件下,Ni coO/tic纳米复合材料表现出最大的比容量77.81 F/g,相较于tic的47.51 F/g,提高了1.64倍;此外,在电流密度3 A/g下循环3000次后,Ni coO/tic的容量保有率为87.7%,表现出良好的循环稳定性。以上结果表明Ni coO的加入提高了材料的比电容,同时改善了循环稳定性。(3)通过一步水热法和低温煅烧的方法制备了FeO/tic复合材料,研究了复合材料在超级电容器应用中的电化学性能。根据扫描电镜、拉曼光谱和X射线衍射测试结果可知,颗粒状的FeO颗粒均匀附着在风琴状的tic层间和表面,形成稳定的FeO/tic复合材料。经过一系列的电化学测试,结果表明:FeO/tic复合材料相较于tic具有更高的比容量(在电流密度为1 A/g时达到最大值149.68 F/g);在电流密度3 A/g下循环3000次后,FeO/tic的容量保有率为85.6%,表现出良好的循环稳定性。

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