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超薄Bi4O5Br2基纳米片2D/2D光催化复合材料的构建及其NOx光催化去除

超薄Bi4O5Br2基纳米片2D/2D光催化复合材料的构建及其NOx光催化去...

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作者：李世平陕西师范大学

学位级别：硕士

BixOyXz(X=cl,Br,I)是一类新型的具有独特的石墨烯层状结构的卤氧化铋,铋氧层((Bi2O2)2+)和溴离子层(Br)之间能形成内建电场,使化合物产生的光生电子和空穴能得到有效的分离,从而BixOyXz展现出优异的光催化去除污染物的能力。在BixOyBr... 详细信息

BixOyXz(X=cl,Br,I)是一类新型的具有独特的石墨烯层状结构的卤氧化铋,铋氧层((Bi2O2)2+)和溴离子层(Br)之间能形成内建电场,使化合物产生的光生电子和空穴能得到有效的分离,从而BixOyXz展现出优异的光催化去除污染物的能力。在BixOyBrz化合物中,如BiOBr,Bi304Br和Bi24O3iBr10,由于它们具有合适的能带结构,因此显示出独特的光学性质。与BiOBr(带隙值是2.85 eV)相比,Bi405Br2具有窄带隙(2.4 eV)和更负的导带位置(-0.4 eV)引起研究者广泛的关注。纯Bi405Br2纳米片状材料仍然存在量子效率低的缺点,从而影响光催化剂降解污染物的能力。基于Bi4O5Br2纳米片构造2D/2D异质结能够提高电子空穴的分离效率,抑制电子空穴对的复合及增强表面的氧化能力,以提高其光催化剂降解污染物的能力。因此,本论文以2D超薄Bi405Br2纳米片为基础材料,构造2D/2D Z型异质结纳米光催化剂。通过一系列的表征手段来分析异质结的物相,形貌,组成和光学性质等,并将氮氧化物(NOx)作为目标气体污染物进行降解以此来表征光催化剂的活性。本论文的研究工作如下:(1)采用一步水热法合成2D/2D Bi2O2c03/Bi405Br2(BOc/BOB)直接Z型异质结光催化剂。原子力显微镜(AFM)和高分辨透射电子显微镜(HRTEM)测试结果表明,BOc和BOB的超薄纳米片成功地耦合形成异质结构。通过对BOc含量的优化,发现30%复合样品在模拟太阳光照射下具有良好的光催化去除NOx活性(53.2%),远高于单相BOc(20.4%)和BOB(37.9%)的活性。捕获实验和电子顺磁共振测试(ESR)结果表明,在光催化反应过程中,·O2-和·OH都是主要的活性物质。DFT计算结果表明,BOc中的光诱导电子与BOB中的空穴复合,所以在BOc和BOB超薄纳米片之间能形成了 Z型异质结。BOc/BOB纳米复合材料间形成Z型异质结能抑制光生电荷的复合,从而提高电荷分离效率。(2)利用高暴露锐钛矿tiO2的(110)面(TNS)与Bi4O5Br2(020)(BOB)面来构建异质结构,形成2D/2D tiO2/Bi405Br2(TNS/BOB)直接Z型异质结光催化剂。扫描电子显微镜(SEM),透射电子显微镜(TEM)和X射线能谱分析(EDS Mapping)测试结果显示,合成出来的TNS的尺寸大小为100 nm,并覆盖在BOB纳米片上,表明成功的耦合形成2D/2D异质结结构。合成出的TNS光催化去除NOx活性比P25的活性强,说明合成的TNS具有较高的暴露面,并且发现15%TNS负载的TNS/BOB复合材料在模拟太阳光下具有良好的光催化活性(54.4%)。通过原位红外吸收光谱和ESR测试表明复合异质结中·O2-和OH分别表现出强的还原性和氧化性,两纳米片表面之间形成了 Z型异质结。理论计算的结果也表明,TNS中的光诱导电子与BOB中的空穴结合,这与实验结果相一致。2D/2D异质结的形成,有效的抑制了 TNS/BOB结构中的电子和空穴对的复合,进而提高光催化活性。(3)通过水热法制备了 2D/2D ti3c2/Bi4O5Br2(Tc/BOB)异质结光催化剂。通过一系列的测试手段对异质结的物相,形貌和光学性能等进行分析。TEM和EDS Mapping结果表明BOB覆盖在Tc纳米片上,形成了 2D/2D异质结。Tc/BOB复合样品中,Tc作为电子受体,接收BOB上产生的光生电子,光生空穴保留在BOB上。在可见光(λ≥420 nm)照射条件下,用NOx作为污染源来评估所制备的Tc/BOB光催化剂的光催化活性,Tc纳米片基本不表现光催化活性。当Tc的复合质量比为15%时,表现出良好的可见光光催化活性,对NO的去除率可达57.6%,同时该催化剂具有很好的稳定性与重复使用率。最后,对Tc/BOB复合异质结光催化剂的光催化增强机理进行了分析。

关键词： Bi4O5Br2 2D/2D异质结 NO去除 Bi2O2cO3 tiO2 ti3c2

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MXene基复合材料制备及电催化氮还原性能研究

MXene基复合材料制备及电催化氮还原性能研究

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作者：杨其悦大连理工大学

学位级别：硕士

作为工业上最广泛使用的合成氨的方法,哈伯法需要消耗大量能源,同时会产生大量的cO。电催化氮还原(NRR)合成氨是一种对环境更加友好并能有效减少化石燃料使用的方法,吸引了研究者们越来越多的关注。目前相关研究已经取得了一些进展,但... 详细信息

作为工业上最广泛使用的合成氨的方法,哈伯法需要消耗大量能源,同时会产生大量的cO。电催化氮还原(NRR)合成氨是一种对环境更加友好并能有效减少化石燃料使用的方法,吸引了研究者们越来越多的关注。目前相关研究已经取得了一些进展,但仍迫切需要设计出能够同时实现高氨产率和高法拉第效率的电催化剂用于NRR。二维MXene材料tic具有着独特的结构和优异的电化学性能,有望成为电催化合成氨反应的高性能催化剂。tic是通过对MAX相材料tiAlc进行选择性刻蚀除去Al而合成出来的。然而,高纯度的tiAlc通常需要在高温条件下合成,在产生大量能量的消耗的同时造成较高的生产成本。因此,迫切需要寻找一种能够有效降低MAX相tiAlc合成温度的新方法。在本文的研究中,我们使用了一种氯化钠辅助方法来合成tiAlc,并对其进行刻蚀得到tic。以tic为基底合成了cu/tic和cuAg/tic复合材料并用作电化学合成氨的催化剂。首先通过球磨将tiAlc与tic以1:1的摩尔比混合,使用氯化钠将充分混合好的tiAlc-tic混合物完全包覆并放入刚玉舟中。将刚玉舟放入管式炉中,在氩气氛围中于1150°c的温度下进行合成反应。材料表征和理论计算模拟的结果证实了具有理想晶体结构的高纯度tiAlc的成功合成以及随后的tic的成功制备。这种熔融盐辅助法可以将MAX相tiAlc的合成温度成功降低200°c,在能源和材料成本方面都更加有优势,有望推动二维MXene材料的应用与发展。在低温制备二维MXene材料的基础上,合成出cu/tic复合材料并进行NRR测试,发现该材料能够在环境条件下以良好的选择性将氮气电化学还原为氨。当在0.1 M KOH溶液中进行NRR测试时,在-0.5 V的电位条件下,氨产率能够达到3.04μmol cm h,法拉第效率达到7.31%。值得注意的是,cu/tic复合材料在NRR过程中表现出了很强的电化学稳定性,有望应用于电化学合成氨。为了进一步提升cu/tic复合材料的催化性能,以tic为基底合成了cuAg/tic复合材料。在常温常压下,cuAg/tic催化剂在NRR测试中具有更加良好的活性。在0.1 M KOH中进行测试时,当电位为-0.5 V时,该催化剂的氨产率和法拉第效率分别高达4.12μmol cm h和9.77%,与其他已报道的二维NRR电催化剂相比,该催化剂具有优异的稳定性和选择性,理论计算结果表明,复合材料间的协同效应提升了其催化活性。

关键词：熔融盐辅助法二维MXene ti3c2 电催化氮还原反应

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锂金属负极的结构设计及LLZO固态电解质的掺杂改性

锂金属负极的结构设计及LLZO固态电解质的掺杂改性

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作者：刘润蝶四川大学

学位级别：硕士

锂离子电池(LIBs)由于能量密度的限制和电解液带来的安全问题,逐渐不能满足目前社会活动日益增长的需求。锂金属由于其高能量密度(3860 mA h g-1)和低电化学势(-3.040Vvs.标准氢电极)使锂金属电池(LMBs)成为有希望的候选者。但锂金属负... 详细信息

锂离子电池(LIBs)由于能量密度的限制和电解液带来的安全问题,逐渐不能满足目前社会活动日益增长的需求。锂金属由于其高能量密度(3860 mA h g-1)和低电化学势(-3.040Vvs.标准氢电极)使锂金属电池(LMBs)成为有希望的候选者。但锂金属负极存在体积应变大、锂枝晶穿刺、界面不稳定等问题。针对这些问题,本文采用MXene包覆集流体以及固态电解质掺杂改性进行研究。MXene包覆集流体改善锂金属电池性能研究。MXene碳化钛(ti3c2)是一种类似于石墨烯的二维材料,具有优异的导电性。通过浆料涂覆将ti3c2修饰在cu箔上并通过预沉积锂得到锂金属负极。通过XPS分析Li@ti3c2复合锂金属负极表面的化学组分,结果表明锂已经成功地在ti3c2的亲锂层中形成。电化学性能测试结果表明,ti3c2修饰可有效缓解锂枝晶的生长和更好地适应循环产生的体积变化。首先,ti3c2中存在大量的氟端基,可在锂金属负极和电解质界面处形成均匀、致密、稳固的富氟化锂界面,均匀化锂离子的迁移;其次,水平排列的ti3c2层可诱导锂在集流体上水平生长,限制其垂直生长;最后,ti3c2与石墨相比具有接近3倍大的纳米层间距,可以增强锂离子的嵌入和脱出,提供了一个快速的e-/Li+通道,使电极能够更好的适应体积变化。电流密度为0.5 mA cm-2时,锂离子沉积在ti3c2表面的成核过电势是20.7 mV,而沉积在铜箔表面是29.2 mV。Li@ti3c2/Li半电池在比面积容量1 mAh cm-2,电流密度2 mA cm-2下稳定循环超过1000圈,过电位不超过70 mV。当Li@ti3c2/LFP全电池以1 c的倍率循环时,电池初始的放电容量为157 mAh g-1,100周之后的容量保持率为70%。Ta离子掺杂Li7La3Zr2O12(LLZO)电解质改性研究。石榴石固态电解质具有与锂金属负极接触化学稳定性高,离子电导率高(10-3-10-4s cm-1)和电化学窗口宽(>5 V ***/Li+)等优点。在石榴石电解质中,Li7La3Zr2012电解质被认为是最有应用前景的电解质,高机械模量的固态电解质还可以作为一种替代的机械屏障来阻止锂枝晶的生长。采用高温固相法制备Ta离子掺杂LLZO陶瓷电解质(Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12),优化烧结工艺参数。研究结果表明,烧结温度和保温时间对烧结产物的致密度有着至关重要的影响。XRD和SEM测试结果表明,理想的烧结温度是1150℃,理想的保温时间是12h。IcP-OES测试结果显示,随着烧结温度的升高和保温时间的延长,有更多的锂逸出。这是因为锂原子半径较小,会大量蒸发散逸而离开反应体系。此时,LLZTO的立方相结构就无法稳定,只有生成不含锂元素的La2Zr2O7来进行锂的平衡,而La2Zr2O7的存在会大大降低LLZTO的离子传导性能。综上,论文从电极设计和固态电解质两个角度对锂金属负极存在问题进行了改性研究。结果表明,MXene包覆集流体能改善锂金属的沉积,优化LLZTO的烧结工艺参数后得到较高致密度。

关键词：锂金属电池固态电解质 ti3c2 LLZTO

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聚酰亚胺复合材料的设计制备及摩擦学性能研究

聚酰亚胺复合材料的设计制备及摩擦学性能研究

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作者：周良西南科技大学

学位级别：硕士

聚酰亚胺(PI)是一类含有苯环的聚合物材料,因其出色的机械性能、耐温性及自润滑性而在摩擦学领域得到了广泛应用。但是,在将其直接应用于耐磨涂层时,可能会遇到摩擦系数高和耐磨性不足等问题。为适应各种复杂和严苛的工况要求,可以通过... 详细信息

聚酰亚胺(PI)是一类含有苯环的聚合物材料,因其出色的机械性能、耐温性及自润滑性而在摩擦学领域得到了广泛应用。但是,在将其直接应用于耐磨涂层时,可能会遇到摩擦系数高和耐磨性不足等问题。为适应各种复杂和严苛的工况要求,可以通过改性来提高聚酰亚胺的性能。本文通过对聚酰亚胺的组成和结构进行改性,开发不同结构的复合材料,包括织物/聚酰亚胺、聚脲/聚酰亚胺共聚物(PUA/PI)以及聚脲/聚酰亚胺/碳化钛共聚物(PUA/PI/tic)复合材料等。针对这些材料,在25～200℃对比研究了cF-PI,AF-PI及PI的摩擦学性能,以及PUA和tic在高低温条件下对PI摩擦学性能的影响。具体研究内容包括:(1)将4.4’-二氨基二苯醚(ODA)和3.3’,4.4’-联苯四甲酸二酐(BPDA)制备的聚酰亚胺浸渍碳纤维织物,得到碳纤维/聚酰亚胺复合材料(cF-PI),芳纶纤维/聚酰亚胺复合材料(AF-PI)同理得到,利用高低温/真空摩擦磨损试验机对比考察了cF-PI,AF-PI,纯PI在25～200℃下的摩擦学性能。结果表明:AF-PI在室温下的摩擦学性能较好,而cF-PI在200℃具有优异的耐磨性。并且200℃时,cF-PI力学性能的降低,界面作用减弱,形成了均匀聚合物基转移膜。(2)使用4.4’-二氨基二苯醚(ODA)作为交联剂,将聚酰亚胺与聚脲进行交联共聚,得到不同组分聚酰亚胺/聚脲共聚物。通过调节PI段和PUA段的比例,研究了共聚物的力学性能及在高低温环境下的摩擦学性能表现。结果表明,PUA和PI在复合材料中具有良好的协同效果,使得复合材料具有优异的力学性能。此外,在PUA和PI的质量比为1:6时,复合材料具有较好的摩擦学性能。(3)通过向共聚物PUA/6PI中原位引入不同含量的碳化钛(tic),制备了一系列聚酰亚胺/聚脲共聚物复合材料,并对其进行了高低温环境下的摩擦学性能测试。结果表明,添加少量的tic,能显著降低摩擦副的摩擦磨损。SEM和XPS结果表明,在摩擦过程中形成了由高比例的摩擦化学产物和ti O组成的连续转移膜,在不同温度下均能显著提高润滑性能。

关键词：聚酰亚胺摩擦磨损 ti3c2 转移膜

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磷基、碳基电极材料的制备及其储锂性能研究

磷基、碳基电极材料的制备及其储锂性能研究

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作者：白文德哈尔滨工程大学

学位级别：硕士

通过对高性能锂离子电池电极材料的开发,可以进一步提升锂离子电池电化学性能。磷基过渡金属磷化物（TMPs）因其超高比容量和来源广泛、被看作下一代负极材料的有力替代产品。与纯相过渡金属磷化物相比,tic材料具备高电导率和优秀的机... 详细信息

通过对高性能锂离子电池电极材料的开发,可以进一步提升锂离子电池电化学性能。磷基过渡金属磷化物（TMPs）因其超高比容量和来源广泛、被看作下一代负极材料的有力替代产品。与纯相过渡金属磷化物相比,tic材料具备高电导率和优秀的机械强度,可以弥补TMPs在导电性与体积变化上的不足。此外,碳基生物质衍生碳材料因具有低成本以及优异的倍率性能的优点,同样具备成为锂离子电池负极材料的潜力。但是其比容量不够理想,通过增大材料比表面积和杂原子掺杂或负载可以增进材料的电化学性能。基于以上思路,通过水热法配合低温磷化方法制备了磷基的TMPs@tic复合材料以及使用高温碳化法制备了N原子掺杂和磷单质修饰的生物质碳材料,并对储锂性能进行研究。具体研究内容如下:首先,利用水热法和低温磷化法制备了海胆状coP和tic纳米片的复合材料（co P@tic）,通过调节tic的含量获得了具有最优电化学性能的co P@tic复合材料。co P@tic材料在1000 mA g的电流密度900次循环后仍可以保持429 mAh g的比容量。同时,循环后材料形貌保持完整,说明co P@tic具有较好的结构稳定性。然后,利用水热法和低温磷化法生成了FeP纳米颗粒和tic纳米片的复合材料（Fe P@tic）,并且研究了tic添加量对电化学性能的影响。最优比例的Fe P@tic复合材料1000 mA g电流密度下循环1000次后仍具有1194 mAh g的比容量,与纯Fe P比其倍率性能和循环稳定性得到了大幅度提升。随后,通过利用KOH调节生物质衍生碳的表面结构以及和使用尿素进行N掺杂提升棉花衍生碳的比容量并增强其电容行为。通过调节N的掺杂量,获得了具有最佳电化学性能的N-Pcc 800材料。该材料在100和1000 mA g的电流密度下分别具有810和577 mAh g的比容量,并表现出优异的循环稳定性。最后,利用KOH作为造孔剂、红磷作为磷源制备了孔道中嵌有磷的生物质碳材料。通过调节磷的修饰量获得具体最佳储锂性能的P-Pcc 800材料。该材料在100和1000 mA g的电流密度下分别具有547和326 mAh g的比容量,并展现出优异的倍率性能。

关键词：锂离子电池 TMPs ti3c2 生物质碳掺杂

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叶绿素复合二维层状材料在锂离子电池负极中的应用

叶绿素复合二维层状材料在锂离子电池负极中的应用

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作者：许文鑫吉林大学

学位级别：硕士

锂离子电池作为关键的能量存储设备,被广泛应用在手机、笔记本等便捷式消费电子产品上,并逐步迈向医疗、潜艇、航天航空等领域。就锂离子电池的电化学性能而言,电极的核心部分--负极材料起着至关重要的作用。因此,锂离子电池负极材料的... 详细信息

锂离子电池作为关键的能量存储设备,被广泛应用在手机、笔记本等便捷式消费电子产品上,并逐步迈向医疗、潜艇、航天航空等领域。就锂离子电池的电化学性能而言,电极的核心部分--负极材料起着至关重要的作用。因此,锂离子电池负极材料的确定起着关键性作用。具有二维形貌和超高表面积的负极材料由于其高能量密度和出色的稳定性而成为促进锂离子电池中Li嵌入的最有前途的候选材料。在具有二维形态的负极材料中,一种被命名为“MXene”的新型二维过渡金属碳化物或氮化物系类材料因具有超高的比表面积、稳定的层状结构、优异的电导率和阳离子嵌入能力已成为当前能源领域的热点。与此同时,另一种Mo S因具有较大的锂离子存储容量和丰富的自然存储同样备受关注。本论文主要以tic、Nbc为代表的MXene材料和Mo S为研究对象,主要研究内容如下:首先,我们采用商用钛粉、铝粉、炭黑为原料,调整原子比例,采用固态烧结法制备MAX相tiAl c,在此基础上将tiAl c用盐酸溶液和氟化锂刻蚀成tic,采用叶绿素(Zinc methyl 3-devinyl-3-hydroxymethyl-pyropheophorbide a(chl))与tic简单复合制备chl@tic复合样品用于锂离子电池的负极材料。通过X射线衍射、扫描电镜、透射电镜和能谱仪等测试手段,对样品的结晶度、形貌和化学元素等进行分析,然后结合相关的测试手段(如恒流充放电等)分析在锂离子电池中的性能。结果显示,所制备chl@tic复合样品的层间距变宽,应用于锂离子电池负极时可逆容量和循环性能均有了明显的提高,并且随着循环次数的增加,放电比容量也不断增加,这主要归因于复合样品逐渐活化并伴随着电化学反应。在500 m A g下,tic的初始放电比容量相对较低,仅为117.9 m A h g,然而1wt%chl@tic的初始放电比容量却高达239.7 m A h g,2wt%chl@tic的初始放电比容量同样高达226.8 m A h g。并且经过长循环(800次)后,放电比容量由91.9 m A h g(tic)提高到173.4 m A h g(1wt%chl@tic)和138.3 m A h g(2wt%chl@tic)。其次,我们采用商用铌粉、铝粉、炭黑为原料,调整原子比例,采用固态烧结法制备MAX相NbAl c,将NbAl c用盐酸溶液和氟化锂刻蚀成Nbc,采用有机染料chl与Nbc用物理方法复合制备chl@Nbc样品用于锂离子电池的负极材料。从X射线衍射中我们发现,chl@Nbc样品的(002)主峰衍射程度较低,说明chl的加入导致Nbc的层间距增大。从扫描电镜、透射电镜中发现chl分子嵌入到Nbc的层中以及分布在表面上。利用循环伏安法和交流阻抗等测试手段分析出chl@Nbc样品的循环性能和倍率性能表现更为突出。在100 m A g下,Nbc的初始放电比容量相对较低,仅为295 m A h g,而chl@Nbc的初始放电比容量却高达384 m A h g(1wt%chl@Nbc)和363 m A h g(2wt%chl@Nbc)。经过短循环(50次)后,放电比容量由126 m A h g(Nbc)提高到169 m A h g(1wt%chl@Nbc)和170 m A h g(2wt%chl@Nbc)。最后,我们采用有机染料chl对Mo S进行层间调控并应用于锂离子电池的负极材料。制备出的样品通过X射线衍射分析,经过chl的调控,样品chl@Mo S展示更低的衍射程度,这种结构可以容纳更多Li的嵌入和脱出。在100 m A g下,Mo S的初始放电比容量相对较低,仅为772 m A h g,而复合样品chl@Mo S的初始放电比容量却高达867 m A h g(1wt%chl@Mo S)和828 m A h g(2wt%chl@Mo S),远远高于Mo S。并且经过100次循环后,放电比容量由95 m A h g(Mo S)提升至228 m A h g(1wt%chl@Mo S)和161 m A h g(2wt%chl@Mo S)。

关键词：锂离子电池负极材料 ti3c2 Nb2c MoS2 chl 层间距

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ti3Alc2的合成及其蚀刻剥离产物的性能研究

Ti3AlC2的合成及其蚀刻剥离产物的性能研究

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作者：张梦原燕山大学

学位级别：硕士

MXene作为二维材料大家族中新进的一员,在新能源材料领域中的潜在应用亟待挖掘。其中,tic作为报道内容最多、研究时间最久的MXene材料,它剥离后的样品的应用仍然缺少研究。而获得纯度高、性能好的ticMXene材料,需要高纯度的tiAlc MAX相... 详细信息

MXene作为二维材料大家族中新进的一员,在新能源材料领域中的潜在应用亟待挖掘。其中,tic作为报道内容最多、研究时间最久的MXene材料,它剥离后的样品的应用仍然缺少研究。而获得纯度高、性能好的ticMXene材料,需要高纯度的tiAlc MAX相作为原料。目前市面上购买得到的MAX原料往往由于工艺粗糙而含有大量tic第二相,不能成功蚀刻得到高纯度的tic。所以,本课题首先以混合的ti、Al、c元素单质粉末为原料,探索了用放电等离子烧结法(SPS)合成高纯度tiAlcMAX相材料的最佳合成温度与保温时间,发现当烧结温度为1300℃、保温时间为20 min时,样品为单一相的tiAlc。以HF溶液为蚀刻剂,制备的tiAlc为原料,成功得到了手风琴状的未剥离tic样品。最后通过XRD、SEM、XPS等一系列检测手段,研究了烘干温度对tiOF/tic复合材料的影响。为了获得剥离的tic悬浮液,在本实验中,改进了Hcl+LiF的蚀刻剥离方法,成功获得了密度为2.5 mg/ml的剥离tic悬浮液。将它与g-cN按一定质量比混合、冻干后放入恒温马弗炉中保温一段时间后取出,得到了三明治状d-tic/tiO/g-cN异质结纳米复合材料。进一步探索该样品在光催化产氢中的应用,得到结论:g-cN/d-tic质量比为4/1的原料在空气中350℃焙烧1 h的样品具有最高的产氢性能,约为g-cN的1.4倍。该d-tic/tiO/g-cN异质结样品制备方法相对简单,性能稳定,在大规模光催化领域存在着巨大的应用潜力。

关键词： ti3c2 复合材料异质结光催化

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甲脒铅溴纳米晶/碳化钛复合物的制备及其光催化二氧化碳还原性能研究

甲脒铅溴纳米晶/碳化钛复合物的制备及其光催化二氧化碳还原性能...

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作者：赵杨西安建筑科技大学

学位级别：硕士

通过光催化反应将二氧化碳(cO)还原为可再生燃料是解决能源短缺与环境污染问题的有效策略之一。有机-无机杂化钙钛矿甲脒铅溴(FAPbBr)具有吸光系数高、带隙可调等优点逐渐被应用于光催化领域。然而由于FAPbBr纳米晶的内部载流子容易复... 详细信息

通过光催化反应将二氧化碳(cO)还原为可再生燃料是解决能源短缺与环境污染问题的有效策略之一。有机-无机杂化钙钛矿甲脒铅溴(FAPbBr)具有吸光系数高、带隙可调等优点逐渐被应用于光催化领域。然而由于FAPbBr纳米晶的内部载流子容易复合且缺乏表面活性位点,限制了其光催化cO还原性能。二维材料碳化钛(tic)具有化学稳定性好、比表面积大、电导率优异且活性位点丰富等优点,是一种有效的助催化剂材料。本文通过制备尺寸均一的方块状和薄片状FAPbBr纳米晶,并与二维少层tic复合,构建肖特基异质结光催化剂,系统研究了其光催化cO还原性能,得到如下结论:(1)通过高温注射法制备方块状csPbBr和FAPbBr量子点,并研究两种量子点在三种不同介质中的光催化cO还原性能。结果表明,在乙酸乙酯/去离子水混合溶剂中,两种量子点的光催化性能最佳。光照520 min后(750μW),方块状FAPbBr量子点的相对发光强度为初始光强的40%。而方块状csPbBr量子点经180 min光照后,强度降至初始强度的31%。光催化反应1 h后,FAPbBr的cO产率(181.25μmol·g·h)远高于csPbBr的cO产率(11.23μmol·g·h)。瞬态吸收光谱测试结果证明FAPbBr中的电荷具有足够长的时间进行分离和转移,从而促进光催化cO还原。由此可见,相比于全无机csPbBr钙钛矿材料,FAPbBr纳米晶更适合作为光催化cO还原的催化剂材料。(2)结合高温注射法和原位生长法,将方块状FAPbBr量子点负载于tic表面,构筑0D/2D FAPbBr/tic肖特基异质结催化剂材料。在此复合结构中,tic纳米片不仅作为电子受体促进激子的快速分离,还可提供特定的催化位点,有效加速光生电子的分离和转移,从而提高光催化活性。当tic的引入量为0.2 mg时样品表现出最佳光催化性能,光照1 h后生成cO效率为283.41μmol·g·h,是原始FAPbBr的1.84倍。此外,光电流密度从0.034增加至0.170μA·cm,且阻抗明显减小。(3)通过调节FAPbBr纳米晶的配体比例和反应温度,制备薄片状FAPbBr纳米晶,并与2D tic复合,以增大FAPbBr与tic的接触面积,缩短载流子的运输距离,提高电荷分离效率。实验结果表明,薄片状FAPbBr锚定在tic表面,不仅提高其稳定性,增大比表面积,而且加速电荷在2D/2D FAPbBr/tic界面间的传输,增加tic的表面载流子密度,从而显著提高2D FAPbBr的光催化活性。光照4 h后,测得引入量为0.2 mg的2D/2D FAPbBr/0.2 mg-tic样品的cO平均产率为93.82μmol·g·h,是2D FAPbBr的1.25倍。

关键词： FAPbBr3 ti3c2 光催化cO2还原性能助催化剂异质结

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MoSe2基复合材料的制备及其电化学性能研究

MoSe2基复合材料的制备及其电化学性能研究

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作者：邵智韬哈尔滨师范大学

学位级别：硕士

随着全球能源危机和环境问题的日益突出,人们探索开发新型清洁能源和研发新型储能器件的使命迫在眉睫。近年来,MoSe作为过渡金属硫族化合物(TMDs)家族的重要成员,因其自身独特的性质,在电化学研究中受到越来越多的关注。然而,MoSe易于... 详细信息

随着全球能源危机和环境问题的日益突出,人们探索开发新型清洁能源和研发新型储能器件的使命迫在眉睫。近年来,MoSe作为过渡金属硫族化合物(TMDs)家族的重要成员,因其自身独特的性质,在电化学研究中受到越来越多的关注。然而,MoSe易于团聚并且导电性差,限制了其在储能领域的发展。为了提高MoSe的利用率和导电性,本论文通过将导电材料与MoSe复合的方式来抑制MoSe的团聚并提高复合材料整体的电荷输运能力,进而提高电化学性能。具体研究内容如下:1.通过水热法将MoSe纳米片生长在碳纳米管(cNTs)表面,合成MoSe/cNTs复合物,然后通过真空抽滤将MoSe/cNTs修饰到商业聚丙烯(PP)隔膜上,制备出MoSe/cNTs-PP隔膜。MoSe纳米片对多硫化物具有很强的化学吸附作用,能有效减缓穿梭效应。而cNT的加入不仅能提高MoSe的导电性,还能抑制MoSe的团聚,使其暴露出更多活性位点参与反应。因此,与PP隔膜和MoSe-PP隔膜电池相比,使用MoSe/cNTs-PP隔膜的锂硫电池具有更高的初始放电比容量,更优异的倍率性能和更好的循环稳定性。在0.1 c的电流密度下,能够提供1485 m Ah g的初始放电比容量。即使在2 c的大电流密度下,仍能释放出880 m Ah g的高比容量。在0.5 c的电流密度下,循环300圈后,每圈的衰减率为0.09%。2.采用水热法成功地将MoSe纳米片生长在tic表面,制备出MoSe/tic复合材料。通过引入tic,使MoSe暴露出更多的活性位点,有利于提高催化活性。同时tic作为载体,能够增强导电性并加快电荷转移速率。与MoSe和tic相比,MoSe/tic复合物在碱性溶液中表现出优异的HER性能。MoSe/tic复合物在10 m A cm的电流密度下,过电位为150 m V。并且1000圈循环前后的LSV曲线接近完全重合,表现出良好的循环稳定性。

关键词：锂硫电池析氢反应 MoSe2 cNT ti3c2

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tiO2纳米管阵列光催化材料的制备及其产氢性能研究

TiO2纳米管阵列光催化材料的制备及其产氢性能研究

引用

作者：张东升青岛大学

学位级别：硕士

光催化析氢为太阳能转化生产清洁燃料提供了一条新的途径,也是实现“双碳”目标的有效策略之一。然而,由于水分解的吉布斯自由能(ΔG=237.1 k J mol)较高,电子与空穴的分离效率较低,目前光催化水分解制氢的能量转化效率仍然不高,难以满... 详细信息

光催化析氢为太阳能转化生产清洁燃料提供了一条新的途径,也是实现“双碳”目标的有效策略之一。然而,由于水分解的吉布斯自由能(ΔG=237.1 k J mol)较高,电子与空穴的分离效率较低,目前光催化水分解制氢的能量转化效率仍然不高,难以满足工业化应用的要求。半导体材料是光催化反应的载体材料,ti O作为一种潜在的半导体材料因其成本低、化学稳定性好、无毒等优点,受到了广大学者们的青睐。但由于对可见光吸收微弱,且光生载流子在其表面容易复合,限制了其在水分解中的应用。本论文采用阳极氧化法制备了氧空位修饰的ti O纳米管阵列,将ti O的吸收性能拓展至了可见光区,同时通过与助催化剂形成异质结,提高了光生载流子的分离效率,增强了光催化水分解制氢性能,具体工作如下:(1)本工作采用两步法制备了具有高可见光响应性的光催化析氢Zn InS/ti O纳米管阵列。由于氧空位的引入和Zn InS的可见光驱动,Zn InS/ti O纳米管阵列表现出从紫外到可见光区的光响应。此外,异质结改善了光生载流子的分离,促进了电子从Zn InS向ti O的转移,从而增加了活性电子的寿命,从而增强了析氢的光催化活性。H产率为581.1μmol·h·g,表观量子产率(AQY)高达～1.42%。本工作表明,半导体光催化剂的缺陷诱导带隙工程是将ti O的光学吸收特性扩展到可见光甚至近红外,提高光催化活性的潜在途径。(2)此工作采用阳极氧化法和超声辅助浸渍法两步反应制备了具有可见光响应的2D/1D tic/ti O复合光催化剂。tic较强的导电能力,能够使光生电子快速从ti O载体传输到反应活性中心完成光催化水还原反应产生氢气。光电化学性能及光催化性能研究表明,tic/ti O具有优良的载流子分离能力,光催化产H效率可达818.46μmol·h·g,是ti O的4.2倍(193.40μmol·h·g),证实tic/ti O复合光催化剂具有优良的析氢性能。

关键词： tiO2 ZnIn2S4 ti3c2 异质结光催化制氢二维结构

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