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Reduction of dinitrogen to ammonia on doped three-atom clusters Nb_(2)M(M=Sc to Cu & Y to Ag)

Rare Metals 2024年第8期43卷 3810-3818页

作者： Ran Cheng Chao-Nan Cui Zhi-Xun Luo Beijing National Laboratory for Molecular Science(BNLMS) State Key Laboratory for Structural Chemistry of Unstable and Stable SpeciesInstitute of ChemistryChinese Academy of SciencesBeijing 100190China School of Chemical Science University of Chinese Academy of SciencesBeijing 100049China

Catalytic reduction of dinitrogen to ammonia under mild conditions remains an attractive topic for the purpose of lowering energy ***-atom metal clusters have been proved an ideal model to explore highly efficient catalysts taking advantage of unique geometric/electronic structures and cooperative active *** a study of N2 activation and reduction on seventeen bimetallic Nb_2M(M=Sc to Cu,and Y to Ag) clusters was *** key processes for ammonia fixation(namely nitrogen activation,hydrogenation,and ammonia desorption) are fully studied,and three preferred systems(Nb_2Ni,Nb_2Rh and Nb_2Pd) are highlighted with outstanding catalytic *** d-σ and d-π~* orbital hybridizations between these metal clusters and N_(2) were demonstrated and the internal association with the N≡N bond activation was *** examining the ammonia synthesis on four chosen Nb_(2)M clusters(M=Fe,Ni,Rh and Pd),it can be elucidated that the distal pathway is more favorable than the alternative pathway in these *** work not only clarifies the N_(2) reduction on the bimetallic Nb_(2)M clusters,but also guides efficient bimetallic catalyst design.

关键词： three-atom cluster catalysis three-criteria strategy Nitrogen fixation Ammonia synthesis Theoretical calculations

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