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二维tate2垂直阵列的可控制备及其在锂硫电池中的应用

二维TaTe2垂直阵列的可控制备及其在锂硫电池中的应用

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作者：李贺贺河南大学

学位级别：硕士

锂硫电池因其高理论比容量(1675 m Ah g)和能量密度(2600 Wh kg)而被视为下一代最有发展前景的储能器件之一。然而充放电中间产物多硫化锂引起的“穿梭效应”,严重制约了锂硫电池的商业化进程。以石墨烯为代表的二维材料由于具有较大的... 详细信息

锂硫电池因其高理论比容量(1675 m Ah g)和能量密度(2600 Wh kg)而被视为下一代最有发展前景的储能器件之一。然而充放电中间产物多硫化锂引起的“穿梭效应”,严重制约了锂硫电池的商业化进程。以石墨烯为代表的二维材料由于具有较大的比表面积、较薄的层状结构、优异的电学和力学性质,能有效缓解多硫化锂的穿梭,提高锂硫电池性能。近年来,金属相二维过渡金属硫属化合物由于其高导电性和对多硫化锂的锚定吸附能力引起了广大研究人员的浓厚兴趣。然而,二维材料晶体基面的化学惰性导致活性位点稀缺,从而限制了其对多硫化锂转化的催化活性,这成为了其在锂硫电池中应用的瓶颈。本研究提出一种通过化学气相沉积方法生长富含边缘暴露面的金属相二维碲化钽(tate)纳米片垂直阵列,实现了在碳纳米管表面tate纳米片垂直阵列的可控制备,并进一步探究了其在锂硫电池中的应用。研究表明,这种具有不对称电子分布的侧面具有更多与多硫化锂相结合的活性位点,对多硫化锂具有更强的锚定作用,并且由tate与电解液反应生成的LiTe能够催化多硫化锂的转化,实现了多硫化锂向LiS/LiS的快速转化,从而减少了多硫化锂在电池中的积累,有效地抑制了“穿梭效应”。本研究的主要内容包括以下两个部分:(1)二维tate纳米片垂直阵列的可控生长及结构调控。本研究通过常压化学气相沉积方法在碳纳米管表面生长边缘导向的tate垂直阵列。这种垂直阵列结构不仅能够提供高效的电子传输通道,而且其高度暴露的边缘具有丰富的催化活性位点,有助于加速硫的还原氧化动力学反应。对其结构形貌进行了详细的表征,揭示了材料生长厚度和尺寸调控的规律。研究结果表明,沿SiO/Si和云母平面基底生长的tate纳米片尺寸为10-50μm,厚度为10-100 nm。相较于平面基底,碳纳米管和碳纤维基底表面生长的tate纳米片则形成了均匀的垂直阵列结构,尺寸为5-10μm,厚度为10-30 nm。并通过紫外-可见吸收光谱测试、对称电池的循环伏安测试以及LiS沉积测试,初步证明了其对多硫化锂的转化和LiS的成核有较好的催化作用。这为进一步研究tate纳米片结构对锂硫电池催化反应的影响提供了必要的材料和理论基础。(2)二维tate纳米片垂直阵列催化剂在锂硫电池中的应用。本研究将二维tate垂直阵列应用于锂硫电池正极材料中,并通过循环伏安、电化学阻抗谱和原位拉曼光谱等方法分析了tate对多硫化锂转化的催化活性,揭示了tate边缘结构催化多硫化锂转化的机理,同时,探究了电池的长循环稳定性能和高硫负载循环性能。理论计算和电化学实验结果表明,二维tate垂直阵列催化剂的边缘结构对多硫化锂有较好的吸附锚定作用,生成的催化中间产物LiTe对多硫化锂的转化有较高的催化活性,能够促进多硫化锂向放电产物转化,避免其在电解液中累积,有效地抑制了“穿梭效应”,并显著提高了硫的利用率。该催化剂使锂硫电池在2 C下稳定循环1500次以上,平均每次循环的比容量衰减仅为0.036%,且在8.8 mg cm的高硫负载下,在0.1 C的电流密度下经过100次循环后,仍可以获得734 m Ah g的可逆容量,容量保持率达到81.5%,显示出其在实际应用中的潜力。本论文提出并实现了一种新型二维tate纳米片垂直阵列催化剂的制备方法,为解决锂硫电池正极面临的问题提供了新的思路和可能的解决方案。希望这项研究能为锂硫电池的进一步发展和商业化应用提供有价值的参考。

关键词：锂硫电池二维材料 tate2垂直阵列 CVD 穿梭效应

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