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四氟硼酸溶液沉积型全铅液流电池

四氟硼酸溶液沉积型全铅液流电池

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作者：刘东阳北京化工大学

学位级别：硕士

液流电池是适合规模储能的化学电源体系，是电池技术的重要研究方向。我们提出了采用酸性的四氟硼酸铅溶液为电解液的全铅液流电池，通过循环伏安(CV)、恒流充放电电化学测试手段以及X射线衍射分析(XRD)、扫描电镜(SEM)测试手段，研究... 详细信息

液流电池是适合规模储能的化学电源体系，是电池技术的重要研究方向。我们提出了采用酸性的四氟硼酸铅溶液为电解液的全铅液流电池，通过循环伏安(CV)、恒流充放电电化学测试手段以及X射线衍射分析(XRD)、扫描电镜(SEM)测试手段，研究了其电化学性能，并进行了改进。本文首先研究了酸性的四氟硼酸铅溶液中PbO/Pb及Pb/Pb电对在不同电极上的特性，通过循环伏安、恒流充放电结果比较，碳质电极中石墨的性能最好，适于作为全铅液流电池正负极的集电极。采用石墨电极作为全铅液流电池正负极，电解液为1.5mol L-1Pb(BF4)2+1.0mol L-1HBF4时，限制充电容量为7mAh cm、充放电电流密度为10mA cm-2时平均放电电压可达1.5V以上，能量效率可达74.6%，电流密度增至40mA cm-2时，能量效率可达72.9%。延长充电时间将充电容量扩大，在相同电流密度、电解液浓度下进行了充放电实验。限制充电容量为15、30和45mAh cm-2下，10、20和40mA cm电流密度，电解液为1.0mol L-1HBF4溶液中溶有0.5、1.0和1.5mol LPb(BF4)时，电池的平均库仑效率保持在88%8%，平均能量效率保持在64%2%，平均电压效率保持在68%6%。当限制充电容量为15mAh cm-2，电解液浓度为1.5mol L-1Pb(BF4)mol L-1HBF4，电流密度为10mA cm时，平均库仑效率达到97.8%，平均能量效率可达83%，平均电压效率可达84.8%。为了提高电池性能，探索了不同的电极材料，当正极采用tac、负极采用不锈钢、电解液仍然是酸性四氟硼酸铅时，限制充电容量为7mAh cm、不同电解液浓度、不同电流密度下平均库仑效率均大于96%，1.5mol LPb(BF4)mol LHBF电解液中电流密度为10mA cm-2时的平均能量效率大于80%。之后研究改进了tac电极材料的制备方法，每5×10cm2Ta用碳源质量为m克(m分别为0.2044g、3g、4g、5g、6g)使得金属碳化物的韧性得到了提高且表面被均匀碳化，并且制备用碳源质量为3克和5克时，tac电极电化学性能较好。保持tac电极韧性情况下，不同电流密度下平均库仑效率约97%，平均能量效率大于70%，其中当制备用碳源质量为5克、电流密度为10mA cm时，平均库仑效率为95.2%，平均能量效率为76.2%。对电池充放电过程中电极表面沉积的活性物质进行XRD测试，结果表明，无论是初期充放电还是几百次循环后，正极上的活性物质PbO2都有α和β两种晶型，其中β型PbO为主。在本论文中提出了采用酸性的四氟硼酸铅电解液的沉积/溶解型全铅单液流电池，对比甲基磺酸型全铅单液流电池，成本降低、性能得到提高。

关键词：四氟硼酸石墨电极四氟硼酸铅全铅液流电池 tac电极

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