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大气污染物CO和NOX清除—新型纳米多孔催化材料的合成

大气污染物CO和NOX清除—新型纳米多孔催化材料的合成

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作者：彭跃南昌大学

学位级别：硕士

近年来,随着科学技术的日新月异,人们的生活水平不断提高,然而不洁净使用能源所带来的环境污染却愈来愈严重。大气污染物中NOx和CO是两类有毒有害气体,消除它们的排放迫在眉睫。选择性催化还原和催化氧化分别是消除NOx与CO排放的有效方... 详细信息

近年来,随着科学技术的日新月异,人们的生活水平不断提高,然而不洁净使用能源所带来的环境污染却愈来愈严重。大气污染物中NOx和CO是两类有毒有害气体,消除它们的排放迫在眉睫。选择性催化还原和催化氧化分别是消除NOx与CO排放的有效方法。本论文主要研究和探讨NOx和CO净化催化剂的设计与制备。第一部分首先研究了sn-MFI分子筛的NOx催化脱除性能。研究结果表明,sn离子成功掺杂进入MFI分子筛骨架结构中。sn-MFI具有规整的形貌和结构,而且结构中含有微孔-介孔多级孔道。同时sn-MFI表面由于sn离子介入形成大量的路易斯酸中心和表面活泼氧,因此,sn-MFI具有良好的NOx选择性还原活性和优良的抗水和抗硫性能。为进一步提高sn-MFI的活性,第二部分着重研究了sn-ZSM-5分子筛的NOx催化脱除性能。结果表明,相较于sn-MFI分子筛,由于Al引入骨架,sn-ZSM-5催化剂中形成了新的酸中心,且其酸性得到进一步提高,因此,sn-ZSM-5分子筛的NOx选择性还原活性优于sn-MFI分子筛。论文的第三部分研究了片状cu-MFI分子筛的NOx催化脱除性能。结果表明,所制备的cu-MFI纳米片为形貌比较规整的纳米片状结构,具有微孔-介孔多级孔道结构。随着cu含量的提高,反应活性不断增强,最优转化NOx温度窗口也相应加宽。论文第四部分制备了多形貌snO2纳米新材料,然后应用于CO催化氧化中,研究多形貌纳米材料的构效关系。研究结果表明,snO2纳米片具有高的比表面积、丰富的疏松的孔道、大量的表面活泼氧物种,因而具有优良的CO催化氧化活性,260 oC可将CO完全转化。snO2单晶纳米棒虽然比表面积只有1 m2g-1,但是由于其(110)活泼晶面优先暴露,因此催化活性也大大提高,而且具有类贵金属催化行为和机理,280 oC时可将CO完全转化,并且在240-260 oC范围内出现明显的反应突跃。论文第五部分合成了ZnO纳米管、纳米片、纳米棒和星型结构,探讨ZnO纳米材料的构效关系。研究结果表明,与常规ZnO纳米粉末相比,片状ZnO的比表面积高达41 m2g-1,体相中存在大量的疏松孔道结构,对CO催化氧化具有很高的活性,在300 oC时即可将CO完全转化。ZnO纳米棒的比表面积仅为3 m2g-1,但是由于形成比较严整的单晶棒状结构,改变了材料本来的电子性质和催化机理,催化活性大大提高,在280 oC时可将CO完全转化,而且在260-280 oC范围内出现了明显的反应突跃,具有类贵金属反应行为和机理。论文第六部分制备了纤维状介孔SiO2(KCC-1)限域的cuO纳米粒子,并应用于NOx选择性还原和CO氧化方面。研究表明,cu-KCC-1对NOx选择性还原和CO氧化都具有很高的催化活性。其活性中心为高度分散在KCC-1纤维状结构的表面、粒径在10 nm以下的cuO颗粒,因而所得材料具有优异的催化活性。

关键词： NOx选择性还原和CO氧化 sn和cu分子筛多形貌snO2和ZnO 构效关系限域效应

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