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Engineering single–atom active sites anchored covalent organic frameworks for efficient metallaphotoredox C-N cross–coupling reactions

引用

Science Bulletin 2022年第19期67卷 1971-1981页

作者： Zhuwei Li Shi Qiu Yurou Song Shiyu Huang Junfeng Gao Licheng Sun Jungang Hou State Key Laboratory of Fine Chemicals Frontiers Science Center for Smart Materials Oriented Chemical EngineeringSchool of Chemical EngineeringDalian University of TechnologyDalian 116024China Laboratory of Materials Modification by Laser Ion and Electron BeamsDalian University of TechnologyDalian 116024China Center of Artificial Photosynthesis for Solar Fuels and Department of Chemistry School of ScienceWestlake UniversityHangzhou 310024China Department of Chemistry School of Engineering Sciences in ChemistryBiotechnology and HealthKTH Royal Institute of TechnologyStockholm 10044Sweden

Photoredox catalysis has become an indispensable solution for the synthesis of small organic ***,the precise construction of single-atomic active sites not only determines the catalytic performance,but also avails the understanding of structure–activity ***,we develop a facile approach to immobilize single-atom Ni sites anchored porous covalent organic framework(COF)by use of 4,4',4''-(1,3,5-triazine-2,4,6-triyl)trianiline and 2,6-diformylpyridine(Ni SAS/TD-COF).Ni SAS/TDCOF catalyst achieves excellent catalytic performance in visible-light-driven catalytic carbon–nitrogen cross-coupling reaction between aryl bromides and amines under mild *** reaction provides amine products in excellent yields(71%–97%)with a wide range of substrates,including aryl and heteroaryl bromides with electron-deficient,electron-rich and neutral ***,Ni SAS/TD-COF could be recovered from the reaction mixture,corresponding to the negligible loss of photoredox performance after several *** work provides a promising opportunity upon rational design of single-atomic active sites on COFs and the fundamental insight of photoredox mechanism for sustainable organic transformation.

关键词： single–atom active sites Covalent organic frameworks Photocatalysis C–N cross–coupling reaction Heterogeneous catalyst

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