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高强度si-peg基聚合物电解质的制备及硅氧烷间隔基对硼掺杂si-peg基聚合物电解质的屏蔽效应研究

高强度Si-PEG基聚合物电解质的制备及硅氧烷间隔基对硼掺杂Si-PEG...

引用

作者：张然湖北大学

学位级别：硕士

无处不在的液态锂离子电池推动了社会发展,然而易燃有毒的液态电解质容易造成安全隐患,研究领域将目光转向了安全稳定性更好的聚乙二醇(peg)基聚合物电解质(PSPEs)。但室温离子电导率低,与电极表面接触性能差,倍率循环性能差等问题限制... 详细信息

无处不在的液态锂离子电池推动了社会发展,然而易燃有毒的液态电解质容易造成安全隐患,研究领域将目光转向了安全稳定性更好的聚乙二醇(peg)基聚合物电解质(PSPEs)。但室温离子电导率低,与电极表面接触性能差,倍率循环性能差等问题限制了peg基聚合物电解质的进一步发展。为了提高室温离子电导率以及大倍率循环性能,本课题组在早期工作中分别合成了硅原子掺杂的聚合物电解质si-peg以及硅、硼原子掺杂的聚合物电解质B-SPEs。然而这两种聚合物电解质仍存在一些亟待解决的问题:①si-peg自身机械强度差无法有效抵抗锂晶枝的生长,②si-peg与电极界面接触性能差从而产生较大的界面电阻。③在B-SPEs中,随着硼原子含量上升锂离子迁移数提高有限,并针对该问题提出了屏蔽效应这一猜想:当peg与硼原子直接相连时,弱碱性的peg会影响路易斯酸性的B原子捕获锂盐中的阴离子。本论文针对解决si-peg以及B-SPEs中存在的问题,主要创新点如下:①设计并合成了一种高强度si-peg基聚合物电解质(KSPEs)。KSPEs中的氨基为交联剂1,6-亚乙基异氰酸酯三聚体(HDI)提供了更多的反应位点,从而显著提升KSPEs聚合物的交联密度以及机械强度,增强了该聚合物电解质在大电流密度下抗锂枝晶的能力。②利用氨基与HDI交联剂快速反应的特点,在涂敷HDI交联剂的复合电极表面进行原位交联反应得到聚合物电解质(I-KSPEs),利用该手段制备得到的LiFePO/I-KSPEs/Li电池较常规手段制备的LiFePO/KSPEs/Li电池电阻降低了一个数量级。得益于界面的改善,在30℃,0.2C倍率条件下,LiFePO/I-KSPEs/Li电池首周放电比容量较LiFePO/KSPEs/Li电池提升了20%达到了122mAhg,且在1C倍率下循环60次后仍具有稳定的容量保持率。③为了证实屏蔽效应是否存在,在B原子与peg之间插入长度不同的硅氧烷间隔物合成B-si-SPEs聚合物电解质用以探究屏蔽效应。表征了B-si-SPEs聚合物电解质的宏观性能,例如离子电导率与锂离子迁移数(ti)。采用拉曼光谱和核磁共振(LiNMR)波谱用来研究锂盐在B-si-SPEs聚合物电解质中的迁移。分子动力学(MD)模拟构造B-si-pegs分子模型,计算B原子与LiTFsi(双三氟甲烷磺酰亚胺锂)中阴离子TFsi-之间的微观相互作用力以及B-si-pegs聚合物电解质的宏观性能,例如离子电导率和(ti)值。理论预测与实验结果非常吻合。如果同时考虑B-si-pegs电解质中TFsi-和B原子的浓度,则通过分子动力学(MD)模拟获得的TFsi-归一化扩散系数可证实随着x的增大,硅氧烷间隔基对B原子的去屏蔽作用随之增大。本论文基于对si-peg基聚合物的设计及改进,首先利用电极表面原位反应策略合成了I-KSPEs聚合物电解质,解决了聚合物电解质与电极间界面电阻过大以及机械强度低这一问题。其次证实了硼掺杂si-peg基聚合物电解质中屏蔽效应的存在,并在B原子与peg之间插入硅氧烷间隔物,成功削弱了peg对B原子的影响。

关键词： si-peg 原位反应界面电阻屏蔽效应循环性能

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自支撑的柔性si-peg全固态锂离子聚合物电解质的合成及电池低温性能研究

自支撑的柔性Si-PEG全固态锂离子聚合物电解质的合成及电池低温性...

引用

中国化学会2017全国高分子学术论文报告会

作者：纪肖肖施德安湖北大学

为了解决全固态聚合物电解质锂离子电池的低温性能,本文引入了硅烷,因其由si-O键组成,拥有较低的玻璃化转变温度,低温链段柔顺性较好,伴随着高的离子电导率。制备了自支撑的柔性si-peg梳状聚合物,添加锂盐Li TFsi获得梳状聚合物电解质,... 详细信息

为了解决全固态聚合物电解质锂离子电池的低温性能,本文引入了硅烷,因其由si-O键组成,拥有较低的玻璃化转变温度,低温链段柔顺性较好,伴随着高的离子电导率。制备了自支撑的柔性si-peg梳状聚合物,添加锂盐Li TFsi获得梳状聚合物电解质,该电解质在25℃下离子电导率为1.2×10-4S/cm、锂离子迁移数达到0.62、电化学窗口稳定在5.3V,及较好的机械性能（0.8MPa）。将该聚合物电解质、锂片和Li Fe PO4复合正极组装全固态聚合物锂离子电池,该锂离子电池在10℃下充放电循环500圈之后容量保持率为75%,库仑效率为92%,因此,具有良好的循环性能、优越的库仑效率及倍率性能。打破了外界对于全固态聚合物锂离子电池的偏见,即室温及低温不能充放电,克服了良好的机械性能与高离子电导率相互制约的巨大挑战。同等重要的是,聚合物网络体系的设计使得聚合物电解质锂离子电池在低温下具备上述所有性能。

关键词：全固态聚合物电解质 si-peg 低温性能界面稳定性

来源： cnki会议评论

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