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si,n-cqds@SBA-15的研发及作为荧光探针检测Cr(Ⅵ)

Si,N-CQDs@SBA-15的研发及作为荧光探针检测Cr(Ⅵ)

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作者：景财黑龙江大学

学位级别：硕士

铬在水环境中以两种主要形式存在:三价和六价。Cr（Ⅲ）是动物生长和代谢的重要添加剂。Cr（Ⅵ）对动物和人类具有致癌性、致畸性和诱变性,也对环境构成了明显的威胁。然而,检测水溶液中Cr（Ⅵ）的方法相对复杂且昂贵。相比之下,基于准... 详细信息

铬在水环境中以两种主要形式存在:三价和六价。Cr（Ⅲ）是动物生长和代谢的重要添加剂。Cr（Ⅵ）对动物和人类具有致癌性、致畸性和诱变性,也对环境构成了明显的威胁。然而,检测水溶液中Cr（Ⅵ）的方法相对复杂且昂贵。相比之下,基于准球形纳米颗粒作为荧光纳米探针的碳量子点（cqds）具有成本低、化学惰性强、光化学稳定性高、生物相容性好、细胞毒性低等显著优势,因此,研发基于cqds的掺杂与表面改性材料显得尤为重要。本文以Cr（Ⅵ）为检测对象,通过硅、氮等杂原子掺杂来提高碳量子点的荧光量子产率。利用Cr（Ⅵ）对硅、氮共掺杂碳量子选择性猝灭,来实现对水体中Cr（Ⅵ）的快速检测。为了解决cqds尺寸不均一和自聚集猝灭等问题,将cqds限域在介孔分子筛SBA-15中。通过一步水热法成功制得含硅和氮的碳量子点（si,n-cqds）,并对它们在光学稳定性、构造及功能方面进行了深入探究。实验结果表明,在最佳的激发波长为350 nm条件下,si,n-cqds表现出蓝色荧光,其最佳发射波长为440 nm。此外,si,n-cqds具备出色的光稳定性与水溶性分散特性。在对Cr（Ⅵ）的选择性检测方面,si,n-cqds表现出出色的性能,其测定范围为0～100μM,线性相关系数R2=0.9944,最低检测限达到0.677μM。进一步地,研究了Cr（Ⅵ）对si,n-cqds猝灭机理,确认猝灭过程主要由内滤效应（IFE）引起。为了解决si,n-cqds尺寸不均一、自聚集猝灭和无法进行定量分析等问题,对si,n-cqds荧光探针进行优化。采用主客体协同的合成策略,将si,n-cqds限域在SBA-15中,制备出具有更高灵敏度和更低检测限的si,n-cqds@SBA-15。所合成的si,n-cqds@SBA-15在最佳激发波长343 nm情况下,发射波长为426nm。si,n-cqds@SBA-15能够选择性检测Cr（Ⅵ）,在0～100μM（R2=0.9986）的检测范围内,其检出限为0.213μM。猝灭机理被验证为FRET,为了使其能够在现场便携式检测,开发了一款基于si,n-cqds@SBA-15荧光探针的RGB分析App,其响应范围为0～100μM（R2=0.9986）,检出限为0.201μM。综上所述,本研究结果突出了采用主客体协同的合成策略,将碳量子点限域进SBA-15中有效拓宽对Cr（Ⅵ）响应范围,为检测水中重金属的经济性和环保应用提供了坚实的理论基础。

关键词： si,n-cqds SBA-15 主客体协同合成策略选择性检测Cr(Ⅵ) RGB分析

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