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适于船舶运输的天然气水合物合成实验研究

适于船舶运输的天然气水合物合成实验研究

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作者：宋学明大连海事大学

学位级别：硕士

天然气是最清洁的化石燃料,主要包含甲烷以及少量的高碳氢化合物。目前约占全球能源需求的24%。天然气可以以气态,液态或固态方式进行存运。天然气水合物就是以固态的方式进行天然气储运。船舶运输作为全世界能源运输的主要渠道,目前并... 详细信息

天然气是最清洁的化石燃料,主要包含甲烷以及少量的高碳氢化合物。目前约占全球能源需求的24%。天然气可以以气态,液态或固态方式进行存运。天然气水合物就是以固态的方式进行天然气储运。船舶运输作为全世界能源运输的主要渠道,目前并没有使用天然气水合物方式进行天然气储运的先例。因此结合已有的研究基础,研究一种适于船舶运输的天然气水合物快速合成方法对于天然气水合物在船舶运输上的应用具有重大的意义。目前制约天然气水合物技术发展的主要原因是水合物的合成过程速度慢且成核没有任何规律可以归纳,随机性太高。在本文的研究中首先对国内外前辈先人的研究成果进行了整理归纳,对天然气水合物生成机理进行了研究,发现sh型天然气水合物,合成的条件容易达到,单位体积储气量大,适合作为船舶运输的天然气水合物的载体。接着本文作者对水合物成核的能量壁垒、临界尺寸、驱动力与成核率进行了系统的分析,研究分析了 sh型水合物热力学与动力学模型,并根据水合物生成机理对实验基本条件进行设计,自行设计搭建了一套天然气水合物合成实验台,开展了一系列的sh型天然气水合物实验研究。在不同大客体分子对sh型天然气水合物合成的影响实验中得出以下结论。提高反应效率:环庚烷＞环庚酮＞甲基叔丁基醚＞甲基环己烷＞甲基环戊烷。储气效果为:环庚酮＞环庚烷＞甲基叔丁基醚＞甲基环己烷＞甲基环戊烷。经过与实验数据的对比认为本文所选用的动力学模型可以对sh型水合物反应时间的趋势进行一定的预测。在实验中若只考虑合成速度,应选择环庚烷与环庚酮。但这二者价格昂贵不适用于大规模开发应用。在大规模合成使用中可选择价格低廉,效果也很好的甲基叔丁基醚与甲基环己烷作为大客体分子。在不同表面活性剂对sh型天然气水合物合成的影响实验中发现。通过缩短sh型天然气水合物的诱导时间和加快反应速度来提高反应效率:SDS＞鼠李糖脂＞吐温80。储气量促进效果:SDS＞吐温80＞鼠李糖脂。因此SDS在这三种表面活性剂中最符合实验的要求。而鼠李糖脂作为生物表面活性剂,在本文中首次用于sh型水合物的合成实验,有着良好的环境友好性,同时对于反应效率的提高仅仅比SDS弱,比吐温80高出许多。在考虑环境保护时,可以优先选择鼠李糖脂。结合以上结果可知在进行大客体分子物质的选择时,其分子本身大小对于sh型水合物的水合反应具有较大影响,分子小的大客体分子物质更容易发生水合反应;其本身的官能团属性与水中溶解度也会对反应的发生造成影响,官能团亲水性高,反应容易发生。大客体分子的表面张力也是促进水合物生成的重要影响因素,表面张力越小水合物生成越容易。在进行表面活性剂选择时,表面活性剂对于液面张力的影响程度是衡量表面活性剂促进作用的重要标准,与此同时也要考虑到表面活性剂的使用条件是否符合水合物合成条件。本文大客体分子中甲基环己烷与甲基叔丁基醚更适用于船舶运输的天然气水合物合成,在275.15K,5.0MPa的温度、压力和500r/min的搅拌驱动条件下,加入质量分数为0.25%的表面活性剂SDS或鼠李糖脂可以快速的合成sh型天然气水合物。这为解决sh型天然气水合物合成技术研究面临的诱导时间长、制备工艺不完善等问题提供现实可靠的实验数据及天然气水合物的工业化合成和商业化应用提供实验与理论支持。

关键词： sh型天然气水合物大客体分子物质表面活性剂快速合成

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