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First-principles investigation of β-Ge3N4 loaded with ruo2 cocatalyst for photocatalytic overall water splitting

Journal of Energy Chemistry 2020年第5期29卷 24-32页

作者： Yanxia Ma Miaomiao Wang Xin Zhou College of Environment and Chemical Engineering Dalian UniversityDalian 116622LiaoningChina

β-Ge3N4 loaded with nanoparticulate ruo2 as a cocatalyst is the first successful non-oxide photocatalyst for overall water splitting.To get an insight into the working mechanism of this particular photocatalytic system,we have calculated geometrical structures of low-index surfaces forβ-Ge3N4.Analysis of surface energies indicates that the most preferentially exposed surface is(100).The band gap of surface is narrower than that of bulk due to the dangling bonds.Dissociative water adsorption on(100)surface is thermodynamically favorable.The adsorption behavior of(ruo2)n(n=2,3,and 4)clusters on theβ-Ge3N4(100)surface has been explored.It is found that all the clusters bind to(100)surface strongly by forming interfacial bonds so that the adsorptions are exothermic processes.The calculation on density of states forβ-Ge3N4(100)surface loaded with(ruo2)nclusters reveals that photo-induced electrons tend to accumulate on(ruo2)nclusters and holes tend to stay inβ-Ge3N4.Based on the theoretical indication of Type-II staggered band alignment,we have proposed that in photocatalytic water splitting reaction,oxygen evolution reaction is inclined to occur on the surface ofβ-Ge3N4 while hydrogen evolution reaction is apt to occur on(ruo2)nclusters.In a word,loading ruo2 nanoparticles as a reduction cocatalyst benefits the charge separation inβ-Ge3N4.Furthermore,attaching(ruo2)nclusters ontoβ-Ge3N4(100)surface results in the redshift of absorption edge and the increase of absorption intensity.Our calculations have reasonably explained the experimental observation on the decomposition of water into H2 and O2 after loading ruo2 cocatalyst inβ-Ge3N4 photocatalyst.

关键词： β-Ge3N4 ruo2 Cocatalyst Photocatalytic water splitting Density functional theory

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Composition change and capacitance properties of ruthenium oxide thin film

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Journal of Central South University 2015年第1期22卷 8-13页

作者：刘泓甘卫平刘仲武郑峰 School of Materials Science and Engineering South China University of Technology School of Materials Science and Engineering Central South University

Ru O2·n H2O film was deposited on tantalum foils by electrodeposition and heat treatment using Ru Cl3·3H2O as precursor.Surface morphology, composition change and cyclic voltammetry from precursor to amorphous and crystalline ruo2·n H2O films were studied by X-ray diffractometer, Fourier transformation infrared spectrometer, differential thermal analyzer, scanning electron microscope and electrochemical analyzer, respectively. The results show that the precursor was transformed gradually from amorphous to crystalline phase with temperature. When heat treated at 300 °C for 2h, ruo2·n H2O electrode surface gains mass of2.5 mg/cm2 with specific capacitance of 782 F/g. Besides, it is found that the specific capacitance of the film decreased by roughly20% with voltage scan rate increasing from 5 to 250 m V/s.

关键词：氧化物薄膜电容特性组成变化傅立叶变换红外光谱仪扫描电子显微镜 ruo2 X射线衍射仪电化学分析仪

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Development of supercapacitors based on carbon nanotubes

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Science China(Technological Sciences) 2000年第2期43卷 178-182页

作者：马仁志魏秉庆徐才录梁吉吴德海 Department of Mechanical Engineering Tsinghua University Beijing China

Block-type electrodes made of carbon nanotubes were fabricated by different processes. The volumetric specific capacitance based on such electrodes reached 107 F/cm3, which proves carbon nanotubes to be ideal candidate materials for supercapacitors. The composite electrodes consisting of carbon nanotubes and ruo2 ·xH2O were developed by the deposition of ruo2 on the surface of carbon nanotubes. Supercapacitors based on the composite electrodes show much higher specific capacitance than those based on pure carbon nanotube ones. A specific capacitance of 600 F/g can be achieved when the weight percent of ruo2· xH2O in the composite electrodes reaches 75% . In addition , supercapacitors based on the composite electrodes show both high energy density and high power density characteristics.

关键词： carbon nanotube ruo2 supercapacitor.

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Effects of Composition on the Structure and Capacitive Properties of Ti/(ZrO_2)_x(ruo_2)_(1-x) Electrodes

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Chinese Journal of Structural Chemistry 2013年第2期32卷 231-235页

作者：何云南朱君秋张腾王欣唐电 Institute for Materials Research Fuzhou University Research Institute of Metallurgical Industries of Fujian

A series of nominal composition Ti/（ZrO2）x（ruo2）l-x （0.1≤x≤0.9） coatings chan-ged in 10% steps was deposited on titanium substrate from RuCl3·nH2O and ZrCl4 containing ethanol solution by thermal decomposition method. The X-ray diffraction （XRD）, high-resolution transmission electron microscopy （HR-TEM） and electrochemical tests were performed to clarify the effects of ZrO2 content on the structure and capacitive property of Ti/（ZrO2）x（ruo2）l-x. The results show that by adding ZrO2 into the coatings the degree of crystallization of ruo2 decreases. The specific capacitance firstly increases and then deceases with the increase of ZrO2 content in the mixed oxide coatings. The film of Ti/（ZrO2）0.6（ruo2）0.4 consisting of amorphous matrix and fine nano-crystalline ruo2 （about 4 nm） has the maximum specific capacitance of 713.27 F/g（ruo2）.

关键词： ruo2 ZrO2 super-capacitor amorphous state crystal structure

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Electrooxidation of CO on Ru(0001) and ruo_2(100) Electrode Surfaces

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Chinese Chemical Letters 2002年第11期13卷 1135-1137页

作者： WeiBoWANG MauSchengZEI 等 LaboratoryofPhotochemistry CenterforMolecularSciencesInstituteofChemistryChineseAcademyofSciencesBeijing100080 Fritz－haber－Institutdermax－Planck－Gesellschaft Faradayweg4－6D－14195Be

The electrooxidation of CO on Ru (0001) and ruo2 (100) electrode surfaces were characterized by cyclic voltammetry, AES and RHEED. The CO adlayer was first partially oxidized at 0.8 V, which is controlled by the attack of oxygen species toward the Ru(0001) surface. The remaining CO adlayer oxidation at 0.55 V is related to the combination of CO molecules with oxygen species already located on the surface. In contrast, successive peaks on ruo2(100) at 0.4 V and 0.72 V are observed, which shows that CO molecules can directly react with two different lattice-oxygen on the surface to carbon dioxide.

关键词： Ru(0001) ruo2 CO electrooxidation.

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ruo2-SnO2-Sb/SnO2-Sb/Ti阳极制备及其电催化氧化氨氮与有机物协同机理研究

RuO2-SnO2-Sb/SnO2-Sb/Ti阳极制备及其电催化氧化氨氮与有机物协...

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作者：许春蕾中国矿业大学

学位级别：硕士

工业废水中含有大量氨氮和酚类化合物,毒性高、可生化性差、治理难度大。电催化氧化法具有高效、可控性强、占地面积小、二次污染少等优点,可催生具有强氧化性的活性基团,实现氨氮和难降解有机物的同步脱除,极具应用潜力和发展前景。氯... 详细信息

工业废水中含有大量氨氮和酚类化合物,毒性高、可生化性差、治理难度大。电催化氧化法具有高效、可控性强、占地面积小、二次污染少等优点,可催生具有强氧化性的活性基团,实现氨氮和难降解有机物的同步脱除,极具应用潜力和发展前景。氯离子在工业废水中广泛存在,电解过程中可原位生成活性氯,而活性氯对氨氮和酚类化合物均具有较高的选择性,有利于氨氮向N转化,强化降解效果,并且p H适用范围广。Ti基ruo电极具有极高的析氯活性,能有效净化工业废水,但因其较高昂的成本,阻碍了其大规模的推广与应用。同时在低氯废水中因阳极表面析氧反应与析氯反应(CER)存在竞争且电位差较小,削弱了电极的CER活性,不利于污染物的降解。因此,调控电极结构和活性组分,提升ruo质量活性和电极CER选择性,对实现低氯废水中氨氮及有机污染物的高效降解具有重要意义。本研究以ruo为核心,通过引入中间层、掺杂金属元素以减少贵金属用量、提高CER催化活性和选择性,制备了ruo-SnO-Sb/SnO-Sb/Ti电极,研究了氨氮及有机污染物在该电极体系中的降解过程及两者之间的竞争反应机理,提出了可能的降解路径。主要成果如下:(1)分别通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜-X射线能谱(SEM-EDS)和X射线光电子能谱(XPS)对电极进行物化表征,通过线性扫描伏安(LSV)、循环伏安(CV)和电化学阻抗谱(EIS)对电极进行电化学表征,结果显示钌锡摩尔比为3:1、涂布次数为15次制备条件下所得的ruo-SnO-Sb/SnO-Sb/Ti电极性能最佳。XRD拟合结果中表明SnO-Sb中间层的引入可提升对Ti基底的保护作用,使ruo获得更小的晶粒尺寸,具有更好的分散性和结晶度,增加了表面活性位点。表面活性层中锡锑金属元素的适量掺入可将ruo晶格中部分Ru置换为Sn和Sb,有效抑制了ruo晶粒尺寸的增长,使ruo晶体主要沿(110)和(211)晶面择优生长,形成(Ru Sn Sb)O固溶体,加强了金属氧化物之间的协同作用。SEM-EDS表明电极表面较为均匀致密,无明显“泥裂”结构,可提升电极的稳定性。XPS则进一步证实了表面活性涂层中ruo和SnO的生成,且存在晶格氧和吸附态的活性氧,可在电催化氧化中发挥重要作用。电化学测试拟合结果显示,该电极具有最小的Tafel斜率(86.07 m V dec)和电荷转移电阻(20.6Ωcm),以及最大的双电层电容值(5.29 m F cm)和伏安电荷量(111.58 m C cm),表明该电极电荷转移速率最快,电催化活性位点数量最多,具有最佳的电催化氧化性能。(2)采用最优ruo-SnO-Sb/SnO-Sb/Ti电极研究了氨氮电催化氧化的效能及机理,主要结论如下:在本实验范围内最佳电流密度为3 m A cm,最佳氯离子浓度为0.2 mol L,可实现95.18%和93.36%的NH-N和TN去除率,N选择性高达98.09%,表现出最高的平均电流效率(65.11%)和最低的总能耗(0.1259 KWh g)。经拟合计算氨氮降解过程符合零级反应动力学,在最佳操作条件下具有最快的反应速率常数(0.2406 mg N L h)。连续重复氨氮降解实验证明了ruo-SnO-Sb/SnO-Sb/Ti电极具有较佳的稳定性和可重复利用性。自由基淬灭实验结果显示,在1,4-二甲氧基苯(DMOB)存在的电解体系中,约有72.52%氨氮降解受到抑制,而在硝基苯(NB)和苯甲酸(BA)存在的电解体系中氨氮去除率仅减少了6.99%和20.37%,表明Cl O(或HCl O)在电催化氧化过程中起主导作用。对比仅含0.2 mol L NaSO或Na Cl的CV曲线,证明了ruo-SnO-Sb/SnO-Sb/Ti电极具有较为优异的CER催化活性和选择性,约1.05V(vs.SCE)处出现明显的氧化还原峰对应Ru/Ru氧化还原对与阳极表面Cl之间的电子转移,可强化氯介导的氨氮降解反应。(3)考察了不同操作参数对氨氮和有机污染物协同降解效能的影响,体系中过量SO向阳极表面迁移占据活性位点,与CER形成竞争关系,将会抑制活性氯的生成,而Cl浓度过高时会导致液相中次氯酸盐的积累。综合污染物降解率和体系能耗,本实验范围内最佳的电解质浓度为0.15 mol L、氯离子浓度为1000 mg L、电流密度为20 m A cm,可基本完全降解氨氮,苯酚COD去除率为83.87%,其降解反应遵循伪一级反应动力学。探究了氨氮和有机物协同降解的反应机理,CV曲线中出现氧化峰,证明了苯酚催化氧化过程中存在直接氧化的参与。自由基淬灭实验结果显示,OH和Cl的淬灭使苯酚COD去除率降低了27.76%,氨氮降解速率未受到影响,表明Cl O(或HCl O)是协同降解过程中的主要氧化剂。NH与苯酚存在竞争反应,且NH与活性氯的反应速率快于苯酚,使苯酚的降解反应受到一定抑制,反应前/后期的控制步骤分别为活性氯的生成和苯酚中间

关键词：电催化氧化技术氨氮苯酚 CER ruo2

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ruo2／TiO2纳米管薄膜的制备及其光电催化性能研究

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人工晶体学报 2013年第9期42卷 1791-1795页

作者：王竹梅刘波李月明沈宗洋洪燕谢志翔景德镇陶瓷学院材料科学与工程学院江西省先进陶瓷材料重点实验室景德镇333403

采用阳极氧化法结合浸渍法在钛金属片基底上制备了TiO2负载ruo2纳米管阵列,利用场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)、X射线衍射仪(XRD)、能谱仪(EDS)和紫外可见分光光度计对纳米管的形貌、结构和光学性能进行了表征,并研究了ruo2/TiO2纳米管... 详细信息

采用阳极氧化法结合浸渍法在钛金属片基底上制备了TiO2负载ruo2纳米管阵列,利用场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)、X射线衍射仪(XRD)、能谱仪(EDS)和紫外可见分光光度计对纳米管的形貌、结构和光学性能进行了表征,并研究了ruo2/TiO2纳米管阵列在紫外光和可见光下对亚甲基蓝溶液的光电催化性能。结果表明:ruo2/TiO2纳米管仍保持了纯TiO2纳米管的结构特征,部分Ru进入TiO2晶格代替了Ti的位置形成了固溶体,部分Ru以ruo2纳米粒子形式存在;ruo2/TiO2纳米管的光吸收波长发生了红移,且在整个可见光区均比纯TiO2纳米管光吸收能力强,ruo2/TiO2纳米管光电催化降解亚甲基蓝的4 h降解率由纯TiO2纳米管的27%提高到79%;采用该法制备的TiO2纳米管阵列膜回收简单,反复使用20次后光电催化降解能力基本保持不变。

关键词： ruo2 TiO2纳米管阳极氧化光电催化

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氧原子调控的ruo2(110)催化甲烷氧化耦连反应及Au3Ni(111)合金催化剂催化甲烷解离反应的DFT研究

氧原子调控的RuO2(110)催化甲烷氧化耦连反应及Au3Ni(111)合金催...

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作者：俞秋媛天津理工大学

学位级别：硕士

甲烷(CH)是生物气、天然气和煤层气等能源的主要成分,全球分布广泛,储存量庞大。CH可以通过各种方法直接转化为增值产品,是廉价且易获得的碳源。然而工业上CH的活化需要高温条件,易造成过度氧化生成CO或CO。因此,开发在低温条件下具有... 详细信息

甲烷(CH)是生物气、天然气和煤层气等能源的主要成分,全球分布广泛,储存量庞大。CH可以通过各种方法直接转化为增值产品,是廉价且易获得的碳源。然而工业上CH的活化需要高温条件,易造成过度氧化生成CO或CO。因此,开发在低温条件下具有活化甲烷能力以及对C产物有优良选择性的催化剂是具有非常重要的意义。本工作构建了ruo(110)、O-ruo(110)以及AuY(111)(Y=Ni,Ag,Cu)模型催化剂。通过密度泛函理论方法研究了ruo(110)和O-ruo(110)催化剂表面CH的解离以及ruo(110)催化剂表面中间体耦合反应。同时,对AuNi(111)合金催化剂表面CH活化的关键步骤以及CH和H原子在催化剂表面存在的稳定结构进行了理论研究。理论计算结果显示:ruo(110)催化剂具有较强活化CH的能力,其表面原子特殊的排列方式对CH分子的吸附活化过程起到关键的作用。CH在纯净的ruo(110)催化剂表面解离生成多种C物种(CH,x=0-3),而C物种吸附在催化剂表面时,结构的稳定性存在一定的差异。其中CH中间体极易耦合生成乙烯(CH)。但实际条件下,催化反应难以在超高真空条件下进行。因此,环境中的O很可能会对催化剂的活性中心结构产生影响。计算结果表明:非真空条件下,ruo(110)催化剂表面的Ru原子对O具有极强的活化能力,ruo(110)催化剂表面的Ru原子极易被O解离产生的O原子(O)所覆盖。电子结构分析结果显示,O原子的存在使得ruo(110)和O-ruo(110)表面的电荷分布具有明显的差异。尽管不同催化剂表面CH吸附能受到的影响不明显,但是C物种之间的耦合反应却受到了极大的影响。O-ruo(110)催化剂表面C物种之间很难发生耦合,而更容易在催化剂表面发生深度脱氢形成积碳,即O对ruo(110)催化甲烷氧化耦连反应的选择性具有极大的影响。在空气中能够稳定存在的AuY(111)(Y=Ni,Ag,Cu)合金催化剂,其表面结构并不易受到O的影响。因此本文对AuY型合金催化剂其表面CH活化情况进行了理论研究。计算结果显示:AuNi(111)合金催化剂表面的Ni原子可以在低温下催化CH解离反应的进行。生成的CH在AuNi(111)表面极易由Ni原子迁移至相邻的Au原子之上。因此AuNi(111)表面的活性中心不易被占据,理论上催化剂不易失活。催化剂活性中心结构的改变会直接影响CH解离的活化程度以及C物种中间体耦合反应的选择性。从而为选择相对制备简单且稳定CH耦连反应催化剂提供一定理论基础。

关键词：密度泛函波函数分析 ruo2 甲烷活化 Au合金

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Preparation of Lead-free Thick-film Resistor Pastes

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贵金属 2012年第A1期33卷 111-116页

作者： LUO Hui LI Shihong LIU Jisong CHEN Liqiao YING Xingang WANG Ke State Key Laboratory of Advanced Technologies for Comprehensive Utilization of Platinum Metals Sino-platinum Metals Co.Ltd.Kunming 650106China

The preparation of lead-free thick-film resistors are reported:using ruo 2 and ruthenates as conductive particles,glass powders composed of B 2 O 3,SiO 2,CaO and Al2 O 3 as insulating phase,adding organic matter which mainly consists of ethyl cellulose and terpineol to form printable pastes.Resistors were fabricated and sintered by conventional screen-printing on 96%Al 2 O 3 substrates,and then sintering in a belt furnace.X-ray diffraction(XRD) and electron scanning microscopy(SEM) have been used to characterize the conductive particles.The resistors exhibit good refiring stability and low temperature coefficient of resistance.Sheet resistance spans from about 80Ω/□ to 600Ω/□.The resistors prepared are qualified for common use.

关键词： lead-free ruo2 thick-film resistor pastes

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In2O3/ZnIn2S4二维异质结的构建及光催化性能研究

In2O3/ZnIn2S4二维异质结的构建及光催化性能研究

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作者：孔二帅华中农业大学

学位级别：硕士

现代化经济的飞速发展使得人类面对能源危机和环境污染两大亟需解决的难题。而光催化技术自被发现以来,就被人们看作是应对这两大难题的有力技术之一。在众多的光催化剂中,InO因为良好的光化学稳定性和低毒性引起了极大地关注。虽然InO... 详细信息

现代化经济的飞速发展使得人类面对能源危机和环境污染两大亟需解决的难题。而光催化技术自被发现以来,就被人们看作是应对这两大难题的有力技术之一。在众多的光催化剂中,InO因为良好的光化学稳定性和低毒性引起了极大地关注。虽然InO的带隙位置满足跨越CO还原和HO分解的氧化还原电位,但随着人们发现单一的InO材料存在吸光能力差等诸多弊端,这极大地限制了其在光催化技术中的进一步应用。因此需要对InO进行调控和改性。形貌尺寸调控和构建异质结是最为常用的两种光催化材料改性手段。在调控半导体材料的形貌尺寸中,超薄2D材料因为其载流子迁移距离短,拥有且暴露出更多的活性位点等引起了人们极大地研究兴趣;在构建异质结中,选用具有合适能带位置的半导体材料十分关键。而具有可调带隙(2.06-2.85 e V),同时拥有光吸收能力强等优势的ZnInS成为人们的首选。基于此,本文的主要工作如下:(1)首先通过优化的溶胶-凝胶法制备出超薄InO纳米片,然后又以超薄InO纳米片为载体在其上生长了ZnInS纳米片,成功构建出InO/ZnInS二维/二维异质结。通过各种分析方法研究了制备出的光催化剂的形貌结构、化学组成、光电化学特性。同时,采用对苯二甲酸作荧光探针的~·OH捕获实验和表面光电压光谱研究了异质结InO/ZnInS中电子流向,证明其为Type-II型异质结。而Type-II型异质结的形成不仅促进了光生e-h的分离,也实现了InO和ZnInS优异的协同效应。因此,在可见光的照射下,优化后的异质结InO/ZnInS-40在催化还原CO时,表现出极佳的活性和稳定性。(2)在超薄InO纳米片的基础上,负载ruo形成片状InO/ruo,然后以InO/ruo为载体,再在其上生长ZnInS纳米片,成功构建了以ruo为电子介质的InO/ruo/ZnInS二维/二维异质结。通过一系列的材料表征手段证明,制备出的光催化剂表现出增强的光吸收和大的比表面积,显著提升了其光催化纯水分解性能。优化后的1.5-InO/ruo/ZnInS-15在可见光照射下,催化纯水分解生成H的速率高达539.69μmol g h,约是ZnInS的50倍,约是InO/ZnInS-15的25倍。最后,通过~·OH捕获实验证明了1.5-InO/ruo/ZnInS-15为全固态Z型异质结。

关键词：超薄二维结构 In2O3 ZnIn2S4 异质结 CO2还原 ruo2 纯水分解

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