检索结果-南通市图书馆

作者：黎伟权华南理工大学

学位级别：硕士

挥发性有机物被广泛运用到石油化工、交通运输、医药、印刷等行业中,也是其他化工过程中重要的中间产物。其中含氯挥发性有机物(CVOCs)通常以废气的形式排放到环境中,给自然环境和人类社会带来危害。CVOCs不仅工业排放量大,而且具有较... 详细信息

挥发性有机物被广泛运用到石油化工、交通运输、医药、印刷等行业中,也是其他化工过程中重要的中间产物。其中含氯挥发性有机物(CVOCs)通常以废气的形式排放到环境中,给自然环境和人类社会带来危害。CVOCs不仅工业排放量大,而且具有较强的生物毒性、在空气中难降解等特征,故其成为难处理的VOCs之一,随国家对环境问题日益重视,相应的大气控制标准越加严格,治理CVOCs成为现在环境治理的重要环节。催化氧化法具有适用范围广、起燃温度低、催化效果好、无二次污染等特点,被认为是一种高效、经济的CVOCs处理技术。催化氧化法的核心是催化剂,在催化剂的作用下使CVOCs氧化分解为CO、HO和HCl等无毒或毒性较小的产物。但传统的工业催化剂处理CVOCs时容易发生催化剂氯中毒,从而导致催化剂失活。虽然国内外对CVOCs催化氧化材料上进行了大量研究,但是关于催化剂孔径对CVOCs催化氧化的影响还是相对较少。此外对于多级孔中孔径影响CVOCs催化氧化中副产物的分布与生成机制的研究也有待探索。本文制备了一系列多级孔Ru Ce/zsm-5催化剂,并对催化剂的孔结构进行调整以提高催化剂催化氧化氯苯的转化率、矿化率和抗氯性。首先,本文利用原位水热晶化法,以硅酸四乙酯为硅源,偏铝酸钠为铝源制备了多级孔zsm-5,并以该多级孔zsm-5为载体负载钌、铈氧化物,考察钌、铈氧化物的负载量、焙烧温度以及载体硅铝比对Ru Ce/zsm-5催化剂催化氧化氯苯性能的影响,结果表明钌的负载量为0.8wt.%、铈的负载量为10wt.%,焙烧温度为350℃,分散液的理论摩尔比例为1Si O:0.02AlO:0.15TPAOH:0.04SA:40HO时,制备的多级孔Ru Ce/zsm-5具有最佳的催化氧化氯苯转化率。在反应空速为10000 h,氯苯浓度为500ppm时,在反应温度为247℃,氯苯转化率达到90%。其次,通过调整海藻酸钠与二氧化硅的摩尔比,制备了一系列多级孔Ru Ce/zsm-5,考察多级孔结构对Ru Ce/zsm-5催化剂催化氧化氯苯性能的影响,结果表明当海藻酸钠的用量为0.41 g时(分散液配比为1Si O:0.02AlO:0.15TPAOH:0.04SA:40HO),催化剂具有最佳的氯苯转化率和矿化率,在空速为10000 h,氯苯浓度为500 ppm时,反应温度为247℃时氯苯转化率达到90%。在反应温度为275℃时,氯苯转化率为97.8%,矿化率为96.5%。CO产率接近2%。同时在反应温度为325℃,空速为10000 h,氯苯浓度为500 ppm的48 h抗氯性实验中,多级孔Ru Ce/zsm-5催化剂表现出优越的抗氯性,在实验过程中保持100%的氯苯转化率和86.7%的矿化率。最后,通过N吸附-脱附、X射线光电子能谱、O程序升温脱附等表征手段得出,当Si O:AlO:TPAOH:SA:HO=1:0.02:0.15:0.04:40时,多级孔Ru Ce/zsm-5催化剂的具有一定的微介孔结构,其微孔孔径集中在0.7nm,介孔孔径分布在2.3nm和16.2nm。与传统微孔zsm-5分子筛催化剂相比,扩大的微孔和集中统一的介孔使得Ru O和Ce O分散的更均匀,使催化剂中的Ce含量增大,从而提高催化氧化氯苯的转化率与矿化率。而且由NH程序升温脱附和吡啶红外光谱表征手段可知,多级孔结构并不影响催化剂的Br(?)nsted酸位的分布,而会增加Lewis酸位的密度从而提升了催化剂的氧化能力。与此同时,多级孔结构降低了氯苯在催化剂中的扩散阻力,在Br(?)nsted酸位上脱除的HCl和Lewis酸位上脱除的Cl能快速扩散到气相主体中,抑制了活性组分的氯中毒失活,提高了催化剂抗氯中毒性能。

关键词：氯苯催化氧化多级孔催化剂 ruce/zsm-5 抗氯中毒

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负载型钌铈催化剂的甲苯催化氧化性能

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环境工程学报 2022年第6期16卷 1853-1861页

作者：郭娜张金瑶蒋鹭翔王登台王祖武武汉大学资源与环境科学学院武汉430079

以zsm-5分子筛为载体,采用浸渍法制备了ruce/zsm-5催化剂,研究了催化剂在不同Ru负载量、空速、反应温度、甲苯浓度下对甲苯的催化氧化性能,并探讨了催化剂的CO_(2)选择性及稳定性。结果表明:Ru的负载可提升CeO_(2)(20)/zsm-5催化剂催化... 详细信息

以zsm-5分子筛为载体,采用浸渍法制备了ruce/zsm-5催化剂,研究了催化剂在不同Ru负载量、空速、反应温度、甲苯浓度下对甲苯的催化氧化性能,并探讨了催化剂的CO_(2)选择性及稳定性。结果表明:Ru的负载可提升CeO_(2)(20)/zsm-5催化剂催化甲苯使其降解成高浓度CO_(2)的能力;Ru(1.0)/CZ催化剂表现出优异的低温催化性能、CO_(2)选择性及稳定性,在210℃条件时即可转化90%的甲苯,且CO_(2)选择性达到90%以上。本研究制备的催化剂在较大空速及甲苯浓度范围内对甲苯具有优越的低温催化性能,未来可应用于VOC的工业化处理应用中。

关键词： ruce/zsm-5 挥发性有机物甲苯催化氧化

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