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LioH修饰的ru-rh/γ-al_2o_3催化2,4-甲苯二胺加氢合成1-甲基-2,4-环己二胺的研究

高校化学工程学报 2017年第6期31卷 1379-1388页

作者：钟友坤丰枫卢春山张群峰吕井辉许孝良马磊李小年浙江工业大学化学工程学院工业催化研究所绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地浙江杭州310032

2,4-甲苯二胺(2,4-TDA)催化加氢合成1-甲基-2,4-环己二胺(2,4-MCHD)具有对环境友好、原子经济性高等优点,但是易发生脱氨基副反应。研究采用Li oH修饰的ru-rh/γ-al_2o_3双金属催化剂同时提高了2,4-TDA的转化率和2,4-MCHD选择性,并考察... 详细信息

2,4-甲苯二胺(2,4-TDA)催化加氢合成1-甲基-2,4-环己二胺(2,4-MCHD)具有对环境友好、原子经济性高等优点,但是易发生脱氨基副反应。研究采用Li oH修饰的ru-rh/γ-al_2o_3双金属催化剂同时提高了2,4-TDA的转化率和2,4-MCHD选择性,并考察了rh/ru比、LioH浓度对催化剂性能的影响。研究表明,在温度为180℃、压力8.0 MPa和催化剂与2,4-TDA质量比为0.1的条件下反应8 h,随rh/ru比增大,即ru含量固定为5%(wt),rh含量由0增加至5%(wt),2,4-TDA转化率逐渐由45.62%增加至99.55%,2,4-MCHD选择性稳定在84%以上;浸渍Li oH对ru-rh/γ-al_2o_3的2,4-TDA转化率没有影响,但当Li oH水溶液浓度为40%(W/W)时,2,4-MCHD选择性进一步提升至95.36%,收率为94.92%;催化剂经10次循环使用后仍保持较高的活性和选择性。通过BET、TEM、EDX、XRD、H2-TPR、XPS和Co2-TPD等方法对催化剂表征分析发现,加入rh可形成ru-rh合金并通过双金属协同作用,抑制ru纳米颗粒的聚集,减小金属颗粒粒径,同时ru-rh合金的电子转移促使ru处于缺电子价态,降低了对苯环的吸附活化能垒,富电子态rh将吸附的氢活化后再经过氢溢流作用传递至ru上参与苯环加氢反应,使ru-rh/γ-al_2o_3加氢活性显著提升。Li oH在室温下与γ-al_2o_3形成Li al2(oH)7·2H2o碱式盐,增强了γ-al_2o_3表面碱性,抑制氨基在催化剂表面的吸附,促进2,4-MCHD选择性的提高。

关键词： ru-rh/γ-al2o3 Li oH修饰 2,4-甲苯二胺催化加氢

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