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自组装策略制备B、N双掺ru基纳米材料及其电催化性能研究

自组装策略制备B、N双掺Ru基纳米材料及其电催化性能研究

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作者：吴宝凡河南工业大学

学位级别：硕士

氢气作为一种具有高能量密度、绿色清洁的新能源载体,被认为是化石燃料的理想替代者之一,引起广泛的研究兴趣。电催化水分解制氢(HER)技术,由于其原料来源广泛、法拉第效率高、清洁可持续,是实现社会可持续发展的重要技术途径之一。然而... 详细信息

氢气作为一种具有高能量密度、绿色清洁的新能源载体,被认为是化石燃料的理想替代者之一,引起广泛的研究兴趣。电催化水分解制氢(HER)技术,由于其原料来源广泛、法拉第效率高、清洁可持续,是实现社会可持续发展的重要技术途径之一。然而,在酸性和碱性体系中,由于HER涉及的反应机理不同,导致碱性体系中HER反应速率比酸性体系低2-3个数量级,反应动力学迟缓,严重阻碍了大规模水分解制氢技术的发展。氧还原反应(ORR)是发生在锌-空气电池和燃料电池中的一个关键反应。ORR的发展也受到缓慢的反应动力学和复杂的电子转移过程的阻碍。因此,开发低成本、稳定的、高活性的用于HER和ORR双功能电催化剂,是发展清洁和可再生能源的关键。基于此,本论文采用自组装策略,利用闭式十二硼烷阴离子簇(简称硼簇,其表达式为closo-[BH])的富硼性和弱还原性,制备一系列用于HER和ORR的B、N双掺杂碳基底负载ru纳米颗粒催化剂。具体研究内容如下:1.利用金属与载体之间的强相互作用是开发高性能负载型催化剂的有效途径。采用自组装策略,以独特的硼簇有机框架为前驱体和自牺牲模板,以B、N双掺杂碳纳米棒载体负载钌纳米颗粒(ru nps)作为HER催化剂(ru/BCN)。这种以葫芦[6]脲(CB6)为主体,closo-[BH]为客体形成的超分子框架,具有独特的六边形纳米棒形态,通过closo-[BH]的弱还原性,将ru nps原位还原限域在硼簇有机框架中。热解后,由于双掺杂B和N的协同耦合作用,增加了金属纳米颗粒与载体之间的电子传递,因此,增强了BCN与ru nps之间相互作用。在碱性和酸性条件下,所制备的ru/BCN催化剂分别只需要33 m V和40 m V的过电位就能达到10 m A cm的电流密度,明显优于单掺杂的ru/CN,为制备高性能的B、N双掺杂碳基底负载ru基催化剂提供了一种独特的方法。2.在碳载体上负载金属纳米颗粒是提高金属利用率和电催化活性的有效途径。强金属-载体相互作用不仅可以有效调节金属纳米粒子的表面结构与电子状态,提升其活性,还可以提高金属纳米颗粒在高温还原过程中的抗烧结能力。采用离子交换技术,closo-[BH]与ru(bpy)二者吸附结合形成1:1型硼簇有机聚合物(ru-BOPs),进一步热处理后制备得到了具有优异抗烧结性能的B、N双掺杂碳负载ru基(ru BCN)HER和ORR催化剂。B的引入增强了金属-载体之间的相互作用,有效抑制了ru纳米颗粒在高温下的烧结现象。在煅烧温度800 C时,与ru CN相比,ru BCN的ru颗粒尺寸由原来的100 nm减小到2 nm,降低了近50倍。研究B掺杂对催化性能的影响,发现在碱性条件下,ru BCN达到10 m A cm电流密度所需的过电位为20 m V,明显低于ru CN(33 m V)。且与ru CN相比,ru BCN展现出更优异的ORR性能,具有更高电位的E(0.89 V)和E(0.76 V)。因此,B的引入,促进了ru纳米颗粒和BCN载体之间的相互作用,调控ru的电子结构,稳定了ru纳米粒子,为制备高性能催化剂提供了简便的策略。

关键词： ru nps 十二氢十二硼阴离子自组装 B掺杂金属-载体相互作用电催化析氢氧还原反应

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氧化物负载钌基催化剂的制备及其催化氨分解制氢性能研究

氧化物负载钌基催化剂的制备及其催化氨分解制氢性能研究

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作者：刘绿叶西安理工大学

学位级别：硕士

氨作为一种不含碳的优秀氢能载体,具有含氢量高(17.7wt.%)、能量密度高和不引入COx污染物等显著优势,在氢能储运领域收到广泛关注和重点研究,然而氨分解存在严重的动力学阻碍,通常需要在高温(≥700℃)下才能实现较高的氨转化率,迫切需... 详细信息

氨作为一种不含碳的优秀氢能载体,具有含氢量高(17.7wt.%)、能量密度高和不引入COx污染物等显著优势,在氢能储运领域收到广泛关注和重点研究,然而氨分解存在严重的动力学阻碍,通常需要在高温(≥700℃)下才能实现较高的氨转化率,迫切需要开发低温高效的氨分解催化剂。本文以氧化物负载钌基催化剂为研究对象,分别采用固相研磨法(Milling Method,m)、化学沉淀法(Chemical Precipitation Method,p)和浸渍法(Impregnation Method,i)制备了催化剂ru/ZrO-p和ru/K-AlO,通过调控制备参数、添加助剂、控制钌负载量等技术手段调控其催化性能,采用XRD、BET、TEM、CO-TPD、H-TPR、XPS等表征手段,对催化剂中钌纳米颗粒(ru Nano Particles,ru nps)的粒径大小和分散度、载体表面性质及载体-活性组分ru之间相互作用进行分析,利用固定床连接气相色谱仪设备检测了氨分解中钌基催化剂的活性和稳定性。论文所得的主要结论如下:(1)不同制备方法得到的催化剂ru/ZrO-m和ru/ZrO-p并没有明显的组织结构差异,ru nps的平均粒径为1.2-2.1 nm,分散度为50-78%。但是,催化性能测试结果显示,在450℃、空速为3.0×10 mL·g·h条件下ru/ZrO-p的氨转化率为39.5%,明显高于ru/ZrO-m的22.5%,这表明沉淀法制备的催化剂能更有效地促进氨分子的活化和解离,并表现出更高的氨分解活性与本征活性。(2)对比不同 ru nps 负载量的催化剂 1.5 wt.%ru/ZrO-p 和 3.0 wt.%ru/ZrO-p,在450℃的氨转化率分别为39.5%和78.2%,两者的表观活化能相似,而在400℃时氢气转化频率(TOFH)相差甚大,更高的ru负载量可获得更高的本征活性,载体-活性组分金属间作用增强,会使其获得更高的活性和长时间段内(120 h)的稳定性。(3)采用浸渍法实现不同含量K助剂掺杂的催化剂ru/K-AlO的制备,CO-TPD表征结果显示,添加K助剂改变了载体AlO的表面性质产生超碱性位点,同时,随着K含量的增加(K/AlO质量比:0.06、0.11、0.17和0.23),表面超碱性位点的峰值逐渐增大,超碱性位点数量随之增多,且存在部分弱碱性位点向强碱性位点的转变。(4)相比于未添加K助剂的催化剂ru/AlO而言,K/AlO质量比为0.23的ru/0.23K-AlO催化剂,在450℃、空速3.0×10 mL·g·h时的氨转化率提高到82.4%,提高了 1.54倍,添加K助剂使载体表面产生超碱性位点可以增强载体与活性金属ru之间的相互作用,有效调节ru的电子结构,增强其本征活性,并表现出高稳定性。(5)无论是催化剂ru/ZrO-m、ru/ZrO-p,或者ru/K-AlO,其转化率和温度与空速均密切相关。对于ru/ZrO-p,随着温度从500℃降至300℃,氨转化率从100%降到0,当空速从0增加到8.0×10 mL·g·h时,氨转化率从100%降到23%;而催化剂ru/0.23K-AlO,随着温度从550℃降至300℃,氨转化率从100%降到0,当空速从0增加到3.0×10 mL·g·h时,氨转化率从100%降到81%。

关键词：氨分解 ru nps ZrO2 K-Al2O3 金属间相互作用表面超碱性位点

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