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基于ZIF-8复合材料的制备及其降解有机染料的性能研究

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基于ZIF-8复合材料的制备及其降解有机染料的性能研究

作者：陈永民成都大学

学位级别：硕士

随着纺织、印染等行业的迅速发展,大量含有染料的废水被排放到自然水环境中,对水资源和人类身体健康造成了伤害。光催化技术作为一种绿色环保、反应条件温和、无二次污染的处理方案,可以实现在太阳光照下对染料的高效去除。金属有机框架... 详细信息

随着纺织、印染等行业的迅速发展,大量含有染料的废水被排放到自然水环境中,对水资源和人类身体健康造成了伤害。光催化技术作为一种绿色环保、反应条件温和、无二次污染的处理方案,可以实现在太阳光照下对染料的高效去除。金属有机框架（MOFs）因其具有较大的比表面积和孔体积以及结构功能的可调性,成为了光催化领域的研究热点。由金属锌盐与二甲基咪唑组成的ZIF-8作为MOFs材料的一种,不仅继承了MOFs材料的优点还克服了其它MOFs稳定性差的缺点。然而,ZIF-8较大的带隙导致对可见光的吸收较少限制了其光催化性能。因此,本文采取ZIF-8与其它半导体材料复合的方法提升了光催化活性。主要研究内容和结论如下:（1）首先以硝酸锌为金属源,二甲基咪唑为有机配体通过沉淀法制备了尺寸在400nm左右,相对规则的十二面体ZIF-8材料。以钛酸丁酯为钛源,采用水热法制备了尺寸在50 nm左右的TiO纳米片。其次,采用沉积法制备了不同质量比的ZIF-8/TiO/Ag Br三元复合光催化剂。通过材料结构形貌表征手段对ZIF-8/TiO/Ag Br复合材料进行了分析。光催化降解rhb的实验中,ZIF-8/TiO/Ag Br三元复合材料的光催化效率要高于单独的三种材料。此外,对降解效果最佳的样品进行了捕获实验和ESR测试,结果表明在光催化过程中主要的活性物质为h和·O。为了进一步了解光催化的降解机理,对光照后的三元复合材料进行了XRD测试。结果表明,在光照后复合材料中有Ag的生成,其表面的等离子体共振效应（SPR）为光生电子提供了一条新的转移途径,有效的抑制了电子-空穴对的复合,从而提高催化剂的光催化活性。（2）通过溶剂热法和沉积法分别制备了CeO纳米棒和ZIF-8/CeO/Ag Br三元复合材料。对ZIF-8/CeO/Ag Br三元复合材料的晶体结构、形貌、元素组成进行了表征测试。此外,对ZIF-8/CeO/Ag Br的光学性能进行了分析。UV-vis DRS的结果表明,相比于ZIF-8,三元复合材料对可见光的吸收能力增强、增加了光催化活性。三元复合样品的PL强度明显低于ZIF-8材料,这表明ZIF-8,CeO,Ag Br三者复合后有效的抑制了光生电子和空穴的复合,加快了光生电子和空穴的转移速率从而提升了其光催化活性。通过改变ZIF-8/CeO/Ag Br中ZIF-8的质量考察了ZIF-8对光催化降解rhb性能的影响。结果表明,ZIF-8/CeO/Ag Br三元复合材料的光催化效果明显要高于ZIF-8,CeO和Ag Br。根据自由基捕获实验、能带结构和光照前后的XRD测试结果,提出了三元复合材料的可能降解机理。

关键词： MOFs ZIF-8/TiO2/AgBr ZIF-8/CeO2/AgBr rhb

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磁性煤气化渣的制备及吸附特性研究

齐鲁工业大学学报 2024年第1期38卷 57-66页

作者：李润瑶张恩山孙晨旭冯庆申婷婷孙静齐鲁工业大学(山东省科学院)环境科学与工程学部山东济南250353

以固体废弃物煤气化渣为原料,采用酸浸与化学共沉淀法制备磁性煤气化渣(MCGS),并利用扫描电子显微镜(SEM)、傅立叶变换红外光谱仪(FTIR)、X射线衍射仪(XRD)对制备的MCGS进行了表征。研究结果表明:MCGS呈现出粗糙、多孔的结构,而且其表... 详细信息

以固体废弃物煤气化渣为原料,采用酸浸与化学共沉淀法制备磁性煤气化渣(MCGS),并利用扫描电子显微镜(SEM)、傅立叶变换红外光谱仪(FTIR)、X射线衍射仪(XRD)对制备的MCGS进行了表征。研究结果表明:MCGS呈现出粗糙、多孔的结构,而且其表面与孔道中负载了分布较为均匀的、具有反尖晶石结构的Fe3O4粒子。进而以罗丹明B(rhb)为目标污染物,对其吸附性能进行了研究,当溶液pH为3.0,吸附时间为200 min, rhb初始质量浓度为200 mg/L,MCGS用量为2.0 g/L时,rhb的去除率为90.66%,吸附容量为90.66 mg/g。吸附等温线与吸附动力学研究结果表明:MCGS对rhb的吸附动力学与准二级动力学模型相吻合,吸附等温线与Langmuir相一致,说明该过程是一个单分子层吸附、以化学吸附为主的过程。该研究为煤气化渣的资源化利用提供了新的技术与方法。

关键词：固体废弃物煤气化渣磁性材料吸附机理 rhb

多孔碳基TiO2纳米复合微粒制备及其降解罗丹明B的研究

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中文科技期刊数据库（全文版）自然科学 2024年第5期 163-170页

作者：赵鹏齐晓彤王海帆王佳爽贾正锋聊城大学材料科学与工程学院山东聊城252000 石横特钢集团有限公司山东泰安271612 山东欧蓝素汽车环保科技有限公司山东聊城252800 山东奇碳新途复合材料有限责任公司山东聊城252000

以杨絮纤维和硼酸钙(CaB)为模板,以聚多巴胺(PDA)为联结剂及模板制备二氧化钛(TiO2)纳米复合微粒(Catkin/CaB/PDA/TiO2 )。在惰性气氛(Ar)下烧结、腐蚀制备多孔碳基TiO2纳米复合微粒。利用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X... 详细信息

以杨絮纤维和硼酸钙(CaB)为模板,以聚多巴胺(PDA)为联结剂及模板制备二氧化钛(TiO2)纳米复合微粒(Catkin/CaB/PDA/TiO2 )。在惰性气氛(Ar)下烧结、腐蚀制备多孔碳基TiO2纳米复合微粒。利用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、同步热分析(TGA)考察样品结构。利用 Belsorp-max物理吸附仪研究样品比表面积。利用紫外可见分光光度计和光致发光光谱(PL)测定样品光降解效率和荧光强度。研究所制备纳米微粒对罗丹明B(rhb)的催化降解性能,发现TiO2的含量、烧结温度、聚多巴胺、硼酸盐等对rhb光降解能力均有影响。所制备复合微粒在40 min内对rhb的降解率可达94.92%。烧结促使杨絮纤维和PDA碳化,所形成的管状碳材料和多孔结构为光生电子向碳化飞絮富集并与活性物种发生氧化还原反应和TiO2纳米粒子的附着和分散提供了保障进一步促进光解效果提升。

关键词：杨絮 TiO2 多孔碳光催化 rhb

Photoreduction adjusted surface oxygen vacancy of Bi_(2)MoO_(6) for boosting photocatalytic redox performance

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Frontiers of Chemical Science and Engineering 2023年第12期17卷 1937-1948页

作者： Tie Shi Hailong Jia Yanmei Feng Bo Gong Daimei Chen Yu Liang Hao Ding Kai Chen Derek Hao Beijing Key Laboratory of Materials Utilization of Nonmetallic Minerals and Solid Wastes National Laboratory of Mineral MaterialsSchool of Materials Science and TechnologyChina University of GeosciencesBeijing 100083China School of Materials Science and Technology Shenyang University of Chemical TechnologyShenyang 110142China Collaborative Innovation Center of Atmospheric Environment and Equipment Technology Jiangsu Key Laboratory of Atmospheric Environment Monitoringand Pollution Control School of Environmental Science and EngineeringNanjing University of Information Science and TechnologyNanjing 210044China Centre for Technology in Water and Wastewater(CTWW) School of Civil and Environmental EngineeringUniversity of Technology Sydney(UTS)NSW 2007Australia

In this study, Bi_(2)MoO_(6) with adjustable rich oxygen vacancies was prepared by a novel and simple solvothermal-photoreduction method which might be suitable for a large-scale production. The experiment results show that Bi_(2)MoO_(6) with rich oxygen vacancies is an excellent photocatalyst. The photocatalytic ability of BMO-10 is 0.3 and 3.5 times higher than that of the pristine Bi_(2)MoO_(6) for Rhodamine B degradation and Cr(VI) reduction, respectively. The results display that the band energy of the samples with oxygen vacancies was narrowed and the light absorption was broadened. Meanwhile, the efficiency of photogenerated electron-holes was increased and the separation and transfer speed of photogenerated carriers were improved. Therefore, this work provides a convenient and efficient method to prepare potential adjustable oxygen vacancy based photocatalysts to eliminate the pollution of dyes and Cr(VI) in water.

关键词： Bi_(2)MoO_(6) oxygen vacancies photoreduction Cr(VI) rhb

Construction of porous covalent organic polymer as photocatalysts for rhb degradation under visible light

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Science Bulletin 2017年第13期62卷 931-937页

作者： Pingxiao Liu Lingbao Xing Hongtao Lin Haining Wang Ziyan Zhou Zhongmin Su School of Chemical Engineering Shandong University of Technology College of Chemistry Northeast Normal University

In the present work,a novel porous,and chemically stable amine-based covalent organic polymer(POP-1) was designed and synthesized under solvothermal conditions.The porosity,crystallinity,chemical stability,electrochemical properties,and diffuse reflectance of POP-1 were investigated via N_2 sorption experiment,power X-ray diffraction,thermogravimetric analysis,cyclic voltammetry,and ultraviolet visible near infrared spectrometry,respectively.POP-1 exhibits good chemical stability in both acidic and alkaline aqueous solutions,as well as in organic solvents.Undoped POP-1 can be directly used as a photocatalyst for rhodamine B irradiation degradation under light-emitting diode and natural light.The E_a of POP-1 for rhb degradation is 82.37 kJ/mol.Furthermore,POP-1 can be reused as a catalyst in rhb degradation without degraded catalytic activity.

关键词：光催化降解有机聚合物光催化剂 rhb 共价多孔化学稳定性 X射线粉末衍射

晶面协同NaF–TiO_(2)/rGO的制备及其光催化性能

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工程科学学报 2023年第2期45卷 278-285页

作者：张超妍夏静芬谢周云张妮徐伊漪唐力杨国靖浙江万里学院生物与环境学院宁波315100 湖南大学环境科学与工程学院长沙410082

为解决二氧化钛(TiO_(2))光生载流子寿命短的问题,以钛酸四丁酯、氟化钠和石墨粉为原料,采用水热法制备了NaF-TiO_(2)/rGO复合材料,通过透射电镜(TEM)、X射线能谱分析(EDS)、X射线衍射(XRD)、光致发光光谱(PL)、紫外漫反射光谱(UV-Vis)... 详细信息

为解决二氧化钛(TiO_(2))光生载流子寿命短的问题,以钛酸四丁酯、氟化钠和石墨粉为原料,采用水热法制备了NaF-TiO_(2)/rGO复合材料,通过透射电镜(TEM)、X射线能谱分析(EDS)、X射线衍射(XRD)、光致发光光谱(PL)、紫外漫反射光谱(UV-Vis)对复合材料的微观形貌、物相组成、晶型、荧光强度等特性进行了表征,并以降解罗丹明B(rhb)测试其光催化活性及降解机理.实验结果表明,制备得到的产物主要为{001}、{101}晶面协同的锐钛矿相TiO_(2)并均匀分布于rGO表面,NaF与rGO的加入可有效降低其电子-空穴对的复合速率以及带隙宽度从而提高光催化活性.在最佳制备条件下,催化反应80 min后对1×10^(-5)mol·L^(-1)罗丹明B(rhb)溶液的降解率可达99.8%,降解速率常数(0.0448 min^(-1))是NaF-TiO_(2)的1.67倍,且复合材料的催化性能随其投加量的增大先加强后保持稳定,pH适用范围为3~11;自由基猝灭实验结果表明,在光催化降解过程中,起主要作用的活性物质是·OH和h^(+).

关键词：石墨烯晶面协同TiO_(2) 光催化降解 rhb 降解机理

Pt/石墨烯/C_(3)N_(4)的制备及光催化降解污水性能研究

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功能材料 2022年第8期53卷 8001-8008页

作者：于鹏飞汪剑雷鸣中国海洋大学环境科学与工程学院山东青岛266100 青岛市排水运营服务中心山东青岛266000 青岛市城市排水监测站山东青岛266000 青岛市政务服务和公共资源交易中心山东青岛266032

光催化因具有可以直接利用太阳能、降解几乎所有的有机污染物、还原重金属离子、反应条件温和等优点,被认为是一项理想的污水处理技术。在溶剂热合成石墨烯/C_(3)N_(4)的基础上,采用水作为还原剂在较低的温度下将贵金属Pt负载到石墨烯/C... 详细信息

光催化因具有可以直接利用太阳能、降解几乎所有的有机污染物、还原重金属离子、反应条件温和等优点,被认为是一项理想的污水处理技术。在溶剂热合成石墨烯/C_(3)N_(4)的基础上,采用水作为还原剂在较低的温度下将贵金属Pt负载到石墨烯/C_(3)N_(4)表面,得到了具有0D-2D-2D结构的Pt/石墨烯/C_(3)N_(4)复合光催化剂。采用XRD、TEM、BET、XPS、Raman、PL等技术对Pt/石墨烯/C_(3)N_(4)的结构进行了分析,并评估了它们在可见光下光催化降解rhb和还原Cr(Ⅵ)的性能。Pt和石墨烯的协同作用,不仅可以促进光生载流子的分离传输、增大比表面积,而且超细纳米颗粒Pt的生成可以提高Pt原子的利用率、增强其催化性能。因此,Pt/石墨烯/C_(3)N_(4)复合光催化剂在可见光下表现出良好的光催化性能。当Pt和石墨烯的负载量分别为0.5%和3%时,得到的Pt0.5/G3/C_(3)N_(4)的光催化性能最强,60 min可以将初始浓度40μmol/L的rhb降解97%,表观一级反应速率常数为0.0562 min^(-1),分别是C_(3)N_(4)和G3/C_(3)N_(4)的12.5和3.2倍;80 min可以将初始浓度20 mg/L的Cr(Ⅵ)还原94%,表观一级反应速率常数为0.0119 min^(-1),分别是C_(3)N_(4)和G3/C_(3)N_(4)的14.7和2.4倍。

关键词：光催化降解污水 Pt/石墨烯/C_(3)N_(4) rhb Cr(Ⅵ) 表观一级反应速率常数

Controllable incorporation of CdS nanoparticles into TiO_2 nanotubes for highly enhancing the photocatalytic response to visible light

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Science China Chemistry 2009年第12期52卷 2148-2155页

作者： WANG ChengLin1,SUN Lan1,XIE KunPeng1 & LIN ChangJian1,2 1 Department of Chemistry,College of Chemistry and Chemical Engineering,Xiamen University,Xiamen 361005,China 2 State Key Laboratory of Physical Chemistry of Solid Surfaces,Xiamen University,Xiamen 361005,China Department of Chemistry College of Chemistry and Chemical Engineering Xiamen University Xiamen China State Key Laboratory of Physical Chemistry of Solid Surfaces Xiamen University Xiamen China

A constant current electrochemical deposition was employed to incorporate CdS nanoparticles into the TiO2 nanotube arrays (TiO2NTs). The size and amount of CdS nanoparticles in TiO2NTs (CdS@TiO2NTs) were controllable via modulating current,deposition time and electrolyte concentration. It was revealed,from the scanning electron microscopy (SEM) images and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) in depth profile,that CdS nanoparticles were filled into TiO2 nanotubes. A shift of the absorption edge toward the visible region under the optimal electrodeposition condition was observed with the diffuse reflectance spectroscopy (DRS). A 5-fold enhancement in the photocurrent spectrum for TiO2NTs was observed and the photocurrent response range was significantly extended into the visible region because of the CdS incorporation. Compared with pure TiO2NTs,under a visible light irradiation,CdS@TiO2NTs exhibited a 3.5-fold improvement of photocatalytic activity,which was demonstrated by the photocatalytic decomposition of Rhodamine B (rhb).

关键词： TiO2 nanotube CdS photocatalysis rhb

微波辐射制备BiO/NiF光阳极及模拟日光下光电催化氧化降解rhb研究

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中国环境科学 2023年

作者：徐浩高博张留科史焕鑫邢玉鲁赵璇马丙瑞赵宝秀吉林建筑大学材料科学与工程学院青岛理工大学环境与市政工程学院

针对粉体Bi2O3光催化剂存在的光利用效率低及难回收再利用等问题，本研究创新性地采用浸渍—微波辐射技术在泡沫镍(Nickel Foam，NiF)上负载了Bi2O3来制备Bi2O3/NiF光阳极，使用SEM、XRD、XPS、电化学工作站等分析方法对光阳极的形貌结... 详细信息

针对粉体Bi2O3光催化剂存在的光利用效率低及难回收再利用等问题，本研究创新性地采用浸渍—微波辐射技术在泡沫镍(Nickel Foam，NiF)上负载了Bi2O3来制备Bi2O3/NiF光阳极，使用SEM、XRD、XPS、电化学工作站等分析方法对光阳极的形貌结构以及光电催化氧化性能进行了研究。结果显示，花簇状的Bi2O3成功地负载在NiF的三维骨架上，Bi2O3/NiF具有优异的光电转化效率。在最佳制备条件下，Bi2O3/NiF光电流密度约为15 μA·cm-2，在初始电压为2 V、rhb浓度为8 mg·L-1、pH为3的条件下，降解率可以达到95.35%，Bi2O3/NiF光电催化氧化降解rhb符合一级反应动力学方程，自由基淬灭实验证实h+在Bi2O3/NiF光电催化氧化降解rhb过程中起着主要作用。

关键词： rhb 光电催化氧化泡沫镍氧化铋